1

ЛЕКЦИЯ 2
МОДЕЛЬ ПОЛЯРИЗАЦИИ НЕЛИНЕЙНОЙ АНИЗОТРОПНОЙ СРЕДЫ. ТЕНЗОР
НЕЛИНЕЙНОЙ ВОСПРИИМЧИВОСТИ.

Пусть нелинейный электронный осциллятор возбуждается двумя линейно

одинаково поляризованными плоскими волнами на разных частотах ω1 и ω2.
Тогда квадратичный член нелинейной силы (1.7) приведет к появлению 4-х
волн поляризации на частотах 2ω1, 2ω2, (ω1 + ω2) и (ω1 - ω2), кубичный – на
частотах 3ω1, 3ω2 2ω1 + ω2, 2ω1- ω2 ω1 +2 ω2, ω1 -2 ω2. Если, как и прежде,
электрическое поле направлено вдоль оси ОХ, то поляризацию в
квадратичной среде можно представить в виде

P = P (1) + P (2) + ... = χ (ω1 ) Eω1 + χ (ω2 ) Eω2 + χ (−ω1 ) E−ω1 + χ (−ω2 ) E−ω2
+2 χ (ω1 , ω2 ) Eω1 Eω2 + 2 χ (ω1 , −ω2 ) Eω1 E−ω2 + 2 χ (−ω1 , −ω2 ) Eω1 Eω2 + 2 χ (−ω1 , ω2 ) Eω1 E−ω2

В кубичной среде

P = P (1) + P (3) + ... = χ (ω1 ) Eω1 + χ (ω2 ) Eω2 + χ (−ω1 ) E−ω1 + χ (−ω2 ) E−ω2
+ χ (ω1 , ω1 , ω1 ) Eω1 Eω1 Eω1 + χ (ω1 , ω2 , ω2 ) Eω Eω2 Eω2
2

+ χ (−ω1 , −ω1 , −ω1 ) E−ω1 E−ω1 E−ω1 + χ (−ω1 , −ω2 , −ω2 ) E−ω E−ω2 E−ω2
2

+3χ (ω1 , ω1 , ω2 ) Eω1 Eω1 Eω2 + 3χ (ω1 , ω2 , ω2 ) Eω1 Eω2 Eω2

+3χ ( −ω1 , −ω1 , −ω2 ) E−ω1 E−ω1 E−ω2 + 3χ (−ω1 , −ω2 , −ω2 ) E−ω1 E−ω2 E−ω2
+3χ (ω1 , ω1 , −ω2 ) Eω1 Eω1 E−ω2 + 3χ ( −ω1 , ω2 , ω2 ) E−ω1 Eω2 Eω2
+3χ ( −ω1 , −ω1 , ω2 ) E−ω1 E−ω1 Eω2 + 3χ (ω1 , −ω2 , −ω2 ) Eω1 E−ω2 E−ω2

Анализируя структуру Фурье – компоненты квадратичной и кубичной

поляризуемостей на частоте ω и обобщая результат на случай
многочастотного внешнего светового поля, получаем для случая, когда все
волны имеют одинаковую линейную поляризацию:

P (2) (ω ) = ∑ χ (ω , ω ) E
ω1 ,ω2
1 2 ω1 Eω2 δω1 +ω2 ,ω ≡ ∑ χ (ω1 + ω2 = ω ) Eω1 Eω2 ;

(2.1)

P (3) (ω ) = ∑
ω1 ,ω2 ,ω3
χ (ω1 , ω2 , ω3 ) Eω1 Eω2 Eω3 δω1 +ω2 +ω3 ,ω ≡ ∑
ω1 ,ω2 ,ω3
χ (ω1 + ω2 + ω3 = ω ) Eω1 Eω2 Eω3 (2.2)

Суммирование проводится по частотам всех Фурье-компонент светового поля

(как положительным, так и отрицательным), которые в сумме дают Фурье-
компоненту на данной. Переходя, с помощью обратного преобразования
Фурье, к временно́ му представлению нелинейных поляризаций, находим для
квадратичной поляризации
 2

∞ ∞
dω dω
P (2) (t ) = ∫
−∞
P(2) (ω )e − iωt = ∫ χ (ω1 + ω2 = ω )e− iωt Eω1 Eω2
2π −∞ 2π
∞ ∞ ∞
dω
∫ χ (ω ∫ Eω1′δ (ω1′, ω1 )dω1′−∞∫ Eω2′ δ (ω2′ , ω2 )dω2′ =
− iω t
+ ω2 = ω )e
2π −∞
1
−∞
∞ ∞ ∞ ∞ ∞
dω dτ dτ
−∞
∫ χ (ω1 + ω2 = ω )e − iωt ∫
2π −∞
Eω1′ dω1′ ∫ e − (ω1′ −ω1 )τ1 1 ∫ Eω2′ d ω2′ ∫ e− (ω2′ −ω 2 )τ1 2 =
−∞
2π −∞ −∞
2π
(2.3)

∞ ∞ ∞
d ω d ω1′ dω2′
∫∫
−∞ −∞
E (τ 1 ) E (τ 2 )dτ1dτ 2 ∫
−∞
χ (ω1 + ω2 = ω )e − iωt e − iω1′t e− iω2′ t
2π 2π 2π
=

∞ ∞ ∞ ∞

∫∫
−∞ −∞
E (τ 1 ) E (τ 2 ) χ (t − τ1 , t − τ 2 )dτ1 dτ 2 = ∫ ∫ χ (τ ,τ
−∞ −∞
1 2 ) E (t − τ1 ) E (t − τ2 )dτ1 dτ2

Аналогичным образом получаем выражение для временного представления

кубичной поляризации:
∞ ∞
P (t ) = ∫ ∫ E (τ ) E (τ ) E (τ 3 ) χ (t − τ1 , t − τ 2 , t − τ3 ) dτ1 dτ2 dτ3 =
(3)
1 2
−∞ −∞
∞ ∞
(2.4)

∫ ∫ χ (τ ,τ
−∞ −∞
1 2 ,τ 3 ) E (t − τ1 ) E (t − τ 2 ) E (t − τ3 )dτ1 dτ2 dτ3

Из формул (3),(4) следует, что нелинейная квадратичная поляризация

определяет отклик среды в данный момент времени как реакцию на
совместное действие двух импульсов: в моменты t − τ 1 и t − τ 2 , а нелинейная
кубичная поляризация - на совместное действие трех импульсов: в моменты
t − τ 1 , t − τ 2 и t − τ 3 . Соответственно, функция χ (τ 1 ,τ 2 ) описывает отклик среды
на одновременное действие двух δ-образных импульсов δ (t − τ 1 ), δ (t − τ 2 ) , а
функция χ (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) - трех импульсов δ (t − τ 1 ), δ (t − τ 2 ), δ (t − τ 3 ) . Согласно
принципу причинности, все функции мгновенного отклика должны
обращаться в нуль при отрицательных значениях хотя бы одной переменной:

χ (τ 1 ,τ 2 ) = 0 при τ 1 <0 или τ 2 <0;

χ (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) =0 при τ 1 <0, или τ 2 <0 или τ 3 <0

(2.5)

Как уже указывалось, квадратичная поляризация отсутствует в средах,

симметричных относительно преобразования инверсии, т.е. замене
любого направления на противоположное.

Поляризация нелинейной анизотропной среды.

В анизотропной среде связь между вектором поляризации и полем имеет

тензорный характер. Обобщение полученных выражений на случай
анизотропной среды приводит к следующим выражениям для вектора
r
поляризации P в спектральном и временном представлении:
 3

r r r r r r
P = Px ex + Py ey + Pz ez ≡ ∑
j =x, y ,z
Pj ej ≡ Pj ej ;
(2.6)
Pj (ω ) = P (ω ) + P (ω ) + Pj(3) (ω ) + ...;
j
(1)
j
(2)

Pj (t ) = Pj(1) (t ) + Pj(2) (t ) + Pj(3) (t ) + ...

Линейная поляризация
∞
P (ω ) =
j
(1)
∑
l =x, y,z
χ jl (ω ) El (ω ); P (t ) = j
(1)
∫χ jl (τ ) El (t − τ );
−∞
∞
(2.7)
dω
∫χ
− iωt
χ jl (t ) = (ω )e
2π
jl
−∞

Квадратичная поляризация:

Pj(2) (ω ) = ∑ ∑ ∑
ω1 ,ω2 l = x , y , z m = x , y , z
χ jlm (ω1 + ω2 = ω ) El (ω1 )Em (ω2 ) ≡ χ jlm (ω = ω1 + ω2 ) El (ω1 ) Em (ω2 );
∞ ∞
Pj(2) (t ) = ∑ ∑ ∫ ∫χ
l = x , y , z m = x , y , z −∞ −∞
jlm (τ 1 ,τ 2 ) El (t − τ1 ) Em (t − τ 2 )dτ1 dτ 2 ; (2.8)

∞ ∞
d ω1 dω2
χ jlm (τ 1 ,τ 2 ) = ∫ ∫χ
−∞ −∞
jlm (ω = ω1 + ω2 )e − iω1t e−iω2t
2π 2π

Кубичная поляризация:

Pj(3) (ω ) = ∑∑∑ χ jlms (ω = ω1 + ω2 + ω3 ) El (ω1 ) Em (ω2 ) Es (ω3 );

l m s
∞ ∞ ∞
Pj(3) (t ) = ∑∫ ∫ ∫χ
l , m. s −∞ −∞ −∞
jlms (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) El (t − τ1 ) Em (t − τ 2 ) Es (t − τ3 ) dτ1 dτ2 dτ3 ;

∞ ∞ ∞
d ω1 d ω2 dω3
χ jlms (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) = ∫ ∫ ∫χ
−∞ −∞ −∞
jlms (ω = ω1 + ω2 + ω3 )
2π 2π 2π
;

(2.9)

В символическом виде вектор спектральной компоненты нелинейной

поляризации анизотропной среды записывается в виде:
r r
P (1) (ω ) = χˆ (ω ) : E (ω );
r r r
P (2) (ω ) = χˆ (ω = ω1 + ω2 ) : E (ω1 ) E (ω2 ); (2.10)
r r r r
P (3) (ω ) = χˆ (ω = ω1 + ω2 + ω3 ) : E (ω1 ) E (ω2 ) E (ω3 ).

(по повторяющимся индексам везде производится суммирование).

Запишем выражение для поляризуемости в однородной квадратичной среде,

если облучающее световое поле содержит только одну частоту ω , но,
 4

возможно состоит из волн разной линейной поляризации – вдоль осей OX и

OY:

Px(1) (ω ) = χ xx (ω ) Ex (ω ); Py(1) (ω ) = χ yy (ω ) Ey (ω );
Px(2) (2ω ) = χ xxx (ω ) Ex (ω ) Ex (ω ) + χxxy (ω ) Ex (ω ) Ey (ω ) + χxyx (ω ) Ey (ω ) Ex (ω )
+ χ xyy (ω ) E y (ω ) Ey (ω );

Тензоры линейной и нелинейной электрической восприимчивости в

нелинейной оптике имеют следующие традиционные обозначения:

χˆ (1) ≡ αˆ ; χˆ (2) ≡ χˆ ; χˆ (3) ≡ θˆ

Тензор линейной восприимчивости

χˆ (1) ≡ αˆ = { α jl } ; α jl = αlj ; j , l = x, y, z ≡ 1, 2,3

(2.11)

Это симметричный тензор второго ранга. Выбором соответствующей системы

координат он может быть приведен к диагональному виду

 α xx 0 0   α11 0 0 
αˆ jl =  0 α yy  
0  ≡  0 α 22 0 

(2.12)
 0 0 α zz   0 0 α 33 


Для изотропных сред и кристаллов, относящихся к кубической системе

α11 = α 22 = α33 = α (ω ) . В этом случае мы приходим к формуле
r r
P (ω ) = α (ω ) E (ω ) (2.13)

Случай α11 = α 22 ≠ α33 соответствует одноосным кристаллам (с оптической осью

вдоль оси z). К ним относятся кристаллы тетрагональной, гексагональной
тригональной систем. Наиболее известные из употребляемых в НЛО
одноосных кристалло, это - дигидрофосфат калия (KDP), йодат лития
(LiJO3),ниобат лития (LiNbO3), прустит (Ag3AsS3) и др.Случай α11 ≠ α 22 ≠ α33
соответствует двуосным кристаллам, к которым относятся кристаллы
ромбической, моноклинной и триклинной систем. Двуосными являются такие
высокоэффективные в НЛО кристаллы, как КТР (титанил-фосфат калия
KTiOPO4), ниобат калия (KNbO3) и др.

Фурье компонента вектора электрической индукции в линейной среде

r r r r r r
D(ω ) = E (ω ) + 4π P (ω ) = E (ω ) + 4παˆ : E (ω ) = ( 1 + 4παˆ ) : E (ω );
0 j≠l
D j (ω ) = ∑ (δ jl + 4πα jl ) El (ω ); δ jl = 
j =l
l =1,2,3 1

Ведем тензор линейной диэлектрической проницаемости

 5

εˆ ≡ 1 + 4παˆ ; ε jl = δ jl + 4πα jl (2.14)

Тогда

r r
D(ω ) = εˆ (ω ) : E (ω ); D j (ω ) = ∑ε
l =1,2,3
jl (ω )El (ω )

(2.15)

Тензоры квадратичной и кубичной восприимчивостей:

χˆ = { χ jlm } ; j , l , m = x, y, z ≡ 1, 2,3;
(2.16)
θˆ = { θ jlms } ; j , l , m, s = x, y, z ≡ 1, 2,3

Это тензоры второго и третьего ранга соответственно. Характерные числовые

значения восприимчивостей диэлектриков (вдали от резонанса в
пренебрежении дисперсией)

α ≈ 1;
χ ≈ 10−13 − 10−11 м / В = 10−11 − 10−9 см / В;
θ ≈ 10−23 − 10−21 м / В = 10−19 − 10−17 см2 / В2
(2.17)

Например, для кристаллов KDP χ ≈ 0, 4 ⋅10−10 см / В , а для KTP χ ≈ 0, 2 ⋅10−10 см / В .

Для ниобата лития (LiNbO3) χ ≈ 14 ⋅10−10 см / В . Поскольку величина лазерного
поля в обычных экспериментах лежит в диапазоне 104 – 105 В/см, разложение
нелинейной поляризации по степеням нелинейности быстро убывает с
увеличением порядка нелинейности. Поэтому порядок нелинейности среды
определяется первым нелинейным членом разложения (квадратичным или
кубичным).

Для кристаллов, обладающих центром симметрии, изотропных сред

(жидкостей, газов) как уже отмечалось, квадратичная поляризуемость равна
нулю. Поэтому нелинейность этих сред в низшем определяется кубичной
восприимчивостью. Такие среды называют кубично-нелинейными.
Изотропные среды часто называют также Керровскими средами.

Если кристалл обладает квадратичной восприимчивостью, то именно она

будет давать основной вклад в его нелинейные свойства. Такие среды
называют квадратично-нелинейными. Из 32 кристаллических классов
квадратичной восприимчивостью обладают 20 классов и все относящиеся к
ним кристаллы являются пьезоэлектриками (электро-оптический эффект
Поккельса наблюдается только в таких кристаллах).

Свойства симметрии тензора квадратичной восприимчивости. Тензор χ̂ всегда

симметричен относительно перестановки двух последних индексов:

χ jlm = χ jml (2.18)

 6

Поэтому число его независимых компонент не превышает 18. В

действительности, в большинстве кристаллических структур это число
(определяемое симметрией кристалла) значительно меньше. Так например,
для кристалла KDP (и всех относящихся к группе 42m) тензор χ̂ имеет лишь
два независимых компонента

χ123 = χ132 = χ231 = χ213 ; χ312 = χ321. (2.19)

Вдали от резонансов, где дисперсия выражена достаточно слабо, тензор

квадратичной восприимчивости оказывается симметричным относительно
перестановок по всем трем индексам. Это свойство симметрии тензора
известно как «соотношения Клеймана»:

χ jlm = χlmj = χmjl = χljm = χ jml = χmlj (2.20)

Свойства симметрии тензора кубичной восприимчивости. Тензор θˆ

симметричен относительно перестановки трех последних индексов:

θ jlms = θ jmsl = θ jslm = θ jlsm = θ jsml = θ jmls (2.21)

Число независимых компонент этого тензора не может превышать 30. В

диэлектрике со слабо выраженной дисперсией для тензора кубичной
нелинейности также справедливы соотношения Клеймана, т.е. симметрия
относительно перестановок по всем четырем индексам.

Комплексные восприимчивости.

В общем случае нелинейные восприимчивости для данной спектральной

компоненты поля являются комплексными величинами (см.(1.9),(1.10)).Вдали
от линий поглощения составляющие восприимчивостей много меньше
действительных:

Im α pp Re α ; Im χ pp Re χ ; Im θ pp Re θ ;

При этом, однако, для построения корректных моделей надо иметь в виду,
что

Im α : Re χ | E |; Im χ : Re θ | E |;

Эффекты, связанные с мнимой составляющей восприимчивости n-ого порядка,

оказываются, вообще говоря, сравнимыми с эффектами, обусловленными
действительной составляющей восприимчивости следующего,(n+1) – порядка.
Действительные составляющие нелинейных восприимчивостей ответственны
за эффекты генерации высших гармоник, а также эффекты самофокусировки
света и вынужденного рассеяния. Мнимые составляющие нелинейных
восприимчивостей ответственны за многофотонное поглощение света и много
фотонные процессы ионизации атомов и диссоциации молекул.