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..

2007

66.066(075)
111.673
171
:
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. .


. .

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171 : / .. . : - . .
. -, 2007. 84 . 100 . ISBN 5-8265-0579-6 (978-5-8265-0579-3).
, . , , .
5 280202, 240801, 260601
.

66.066(075)
111.673
ISBN 5-8265-0579-6
(978-5-8265-0579-3)

.., 2007

(),
2007



. .
..
14.03.2007
60 84/16. 4,88 . . . 100 . 195
-

392000, , , 106, . 14


.
(, , ..), , : , , .. ; -,
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1.

1.1.
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(1.1)

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.
, (
), . . :
+x + xe = 0;
2 + 2H2O + 4e = 4OH;
2H+ + 2e = H2;
2H2O + 2e = H2 + 2OH.
, H,
:
0 = +x + xe;
H2 = 2H+ + 2e;
2H2O = 2 + 4H+ + 4e;
4OH = 2 + 2H2O + 4e.
, , , ,
, .
. , ,
( ),
, . ,
.
, .

. . , :
C6H5NO2 + 2e + 2H+ = C6H5NO + H2O;
C6H5NO + 2e + 2H+ = C6H5HOH;
C6H5NHOH + 2e + 2H+ = C6H5NH2 + H2O.
.
[9].
,
(, )
:
6H5NH3HSO4 = 6H5NH3+ + HSO 4 ;
6H5NH3Cl = 6 5 N 3+ + Cl;
4H9NOH2SO4 = 4H9NOH+ + HSO 4 .
. , , , :
2C 6 H 5 NH 3+ + 2 = H2 + 26H5NH2;
24H9NOH+ + 2e = H2 + 24H9NO.
:
6H6 + 2e + 2OH = C6H5OH + H2O;
6H6 + 2e + 4OH = C6H4(OH)2 + 2H2O.
, ,
,

. () . () .
1.2.

, [10 27], , .
[6, 10 12, 28] , , [20 27]. ; ; , ,
. 1- 2- , . , .
, , . . i
. , -
, , , . , , , . , . , , ..
[29] , 5 % . [30] , - 1 2,8 %.
-
, .
.. .. [31]
.
- .

[32]: mi, mi, mi mi.. ,
V, V, Vi.. V (, ):
i = mi + mi + mi + mi.;

(1.2)

V = V + V + V + Vi..

(1.3)

. , , : 1) ,
Q; 2) , , Q; 3) ,
Q. ; 4) , Q; 5) Q; 6) , Q:
Q = Q + Q + Q. . Q Q Q.

(1.4)

. 1.1. -


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- ,
. . 2.1 .
-
.
1.3.

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, - [7, 34 40], , , (, ) .
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, (E). , , .
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. . 1.2
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:
1 ; 2 ; 3
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7 ; 8

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,
. :
Ji = Li1X1 + Li2X2 + ... + LinXn = ik LikXk,

(1.5)

Lik = Lki.

(1.6)

in LikXk > 0.

(1.7)

, ,
. . 1.1.
1.1.

( )

= K k Vk C k

Kk

m.

K .

V = P

P
(C )

V = Pi

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V.

m
m

m =
m.

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F
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V =

V.

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=
4

1.4.

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, , .
,
, .
.

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. [48]. (, .)
. ,
. ,
P
(1 ) x
1 + bx
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exp
,

1 + x
1+ x

(1.8)

Dso ; , b 1
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, , [42, 45], .
.

,
.
[6, 28, 30, 42, 45, 49
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, ; -,
,
; -,
, .
, , , .
[6].
, [50] , .
. [6, 50] ,
, . [52, 53].
. [6, 28, 49, 50].
.
( , .. )
[6, 50].
( ) (, ,
).

( )
( Dc.d ) [32]. , .
, . ,
. . ,
.

. ,
[54].


.
[54 58]. , .
[4, 59].
, , ,
.
.
, , [55]. , [55] , . , [54, 55, 58], , . [55] , .
[55], , , .
(,
), . , , .

, - ,
, , [60], ( (-100)
).
,
.
, , ,
.

i- , i-
. ,
( [30, 61, 62]).
. -
, , .
, ,
. [62]. ,
[62] , .
, , [60],
.
.
, ,
. , , , (, [63, 64]), [65, 66] [67].
, , , ,
. ( ). (, ..).
(, [66]), .
1.5. ,

, , , . , , , , , .

, , , , , .
. [6, 28, 49, 68] ,
. [69] . , , . [11]
,
.
[6].
[6, 7, 11], ,
.

. [6, 11, 13] ,


, ,

.
( ) [11, 70]. [70] , . CaCl, NaCl [11],
050 /2 .
, , ,
. ,
. . , [30] 2,8 % 1
.
[6] [52]. ,
( ):
E
(1.9)
G = G0 exp
,
RT
G0 ; ; R ; T .
, , , .
50 [6, 28, 49, 55, 71]. [6, 28, 49], , . , ,
. .

[69, 72, 73, 74, 75]. , [50] ,
.
[30, 51].
[30] ,
.
[6, 30, 50, 62] .
, , , , ,
, .

, , . , [28, 56] ,
100 %,
95 %, 80 %, 40 %, .
, , . , .
, , .

, ,
, , , .
, ,

, :
C
(1.10)
= ,
C
C ; C .
[25, 48, 49, 53, 66,68, 70, 127 130] ,
, . . ,
,
[76].
[42, 45, 47] , , , .
, , .

,
.
, , [50, 71].
, , , .
, .
, , .. . . [50]. . , .
, [50, 78], [42].
,
, [29, 78, 79, 80, 82],
, , .
, ,
[32, 33, 82 86].
,
, . - , ,
. .. , . ,
.
, .
, . .
[13, 29, 30, 70, 83]. , [87],
. .
.
, [83] (
).
. , [30].
.
, , [6].
. , [86]
( , ..).
, , .

2.

2.1.

( -95, -95,
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, :
1. , , . . .
2. .
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3. ,
24 ,
.
20 .
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0 30 %. ,
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, , , , .
:
( , . );
( , . );
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- ( , . );
, .
, ,
, . 2.1 2.6.
2.2.
2.2.1.

, , . : , , [3, 6, 28, 37, 49, 89 91].


M-90, -100, ESPA, -,
, , , , 20 50, .. ,
.
,
. 2.1.

. 2.1.

1
2, 100/63. 3, 4 5, 1. 6, (V = 3,5 ),
, 3040 % , 9. 7. 8, . 2.
10 11 12
. , , 13. 14. , , 15, , .
. (. 2.3). (),
. . , . 2.1.
.
. 4 .
30 . , . 14 1
. 1. ,
4 .
0,52 ,
. ,
. , 5 % .
4
11
6

22

33

. 2.2.

:
C
,
K =1

(2.1)

K ; ; .
1, . . 2.3 2.4.
.
, 3 1, .
3, 4,

8
9
10

1
3
4
5
6
2


. 2.3.

4
3

. 2.4.

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2 . 2 1 7 0,32103 . 8 9 10.
0,060,13(0,00030,002) . 7,8103 2.
2.2.2.


.
, . 2.5 [89].
. 1,
2, 100/63. 3, 4 5, 1.
6, (V = 3,5 ),
, 3040 % ,
9.

. 2.5.

8, 3. 14, 2 . 2. 10 1 . , ,
15.
, , 13.
16. 5 %
.
, () .
3 , . 2.4 .
2 (V = 6103 3). 6
3040 % 9.
,
4 ;
4, . 3. , (), 13. 30 .
. 13
1 ( ).
, 6103 3.
, ,
4 . 13 1.

. 2.6.

3. . 2.6, , [3,
90, 91].
1, 9, 3, 4, 5
6. I II 7 8.
11 10.
30 , . , .
, .
:
K = 1 ,
(2.2)
.
:
K = 11+

(2.3)

, , /3.
2.3.
2.3.1.

,
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50 /3.
.
K

0,84
0,8
0,82
0,8
0,8
0,8
0,78
0,7
0,76
0,7
0,74
0,7
0,72
0,7
0,7
0,7

22

33

55

66

,7

. 2.7. K
ESPA , :

= 293 ; = 303 ; - = 313 ; - -

= 323

K 0,9
0,98
0,97
0,9
0,96
0,9
0,95
0,9
0,94
0,9
0,93
0,9
0,92
0,9
0,91
0,9
2,5
2,5

33

3,5
3,5

44

4,5
4,5

55

5,5
5,5

66

,6,5

. 2.8. K
-90 , :

= 293 ; = 303 ; - = 313 ; - - - = 323


0,95
0,9
0,85
0,8
0,75
0,7
0,65
0,6
0,55
0,5
1,5

2,5

3,5

4,5

5,5

6,5

,
. 2.9. K
- :
- = 200 /3; - - - - = 100 /3; - = 50 /3;
= 10 /3; - = 300 /3

,
.
[37, 50]. ,
. .
, ESPA , -90. ,
, [92].
, ,
.
-. ,
- . 2.10.
, 50 /3 , ,
50 /3 ( ), . .
.
, ,
, . 2.10 2.15.
.

K
1,2

0,8

0,6

0,4

0,2

0
0

10

12

14

C, /3
. 2.10.
-:
= 293 .; = 298 ; = 318 ;
= 293 ; = 293 ; = 305 ;

= 293 .;
K

= 298

1,2
1
0,8
0,6
0,4
0,2
0
-0,2 0

10

12

14

-0,4
-0,6
-0,8
-1

C, /3

. 2.11.
-100:

= 293 .; = 298 ; = 318 ;


= 293 .; = 305 ;

= 293 ;

= 298 ; = 305

60
50
40
30
20
10
0
-10

10

-20

12

14

16

C, /3

. 2.12. :
-95 = 1 ; -95 = 2 ;
- = 2 ; - = 5 ; -95 = 4 ; -95 = 5 ; - = 3
;
-95 = 3 ; - = 1 .;
- = 1 ; -95 = 1 .
K
97

87

77

67
0

10

12

14

C, /3
. 2.13. :
-95 = 1 ; -95 = 3 ;
-95 = 5 ; - = 1 ;
- = 5 ; -95 = 2 ;
-95 = 4 ; - = 3 .;
- = 2 ; - = 4
K
100
100
9999
9898
9797
9696
9595
9494
9393
9292
9191
9090
00

22

44

66

88

1010
3

12
12

14
14

C, /
. 2.14. :
-95 = 1 ; -95 = 3 ;
- = 1 ; - = 1 .;
- = 5 ; -95 = 2 ;
-95 = 1 .; - = 2 ;
- = 4

K
90
80
70
60
50
40
30
20
10
0
0

2
4
6
8
12
14
16
C,10
/3
. 2.15.
:
-95 = 1 ; -95 = 1 .;
- = 2 ; - = 5 ; -95 = 2 ; -95 = 5 ; -95 = 3
;
- = 1 ; - = 4
- = 1 .; - = 3

, .

(-95 -) ,
( ). ,
,
, ( ,
[77]), .

[93], - [37, 50].
, : , , .
,
,
, .. , .. , .. , ..
[93], :
K = 1

h

exp

1 + ( 1) 1 exp
D
m

D0

(2.4)

D0 , Dm .

Dm = kD0 ,

(2.5)

k = 1 .
(2.4) :
K = 1

1
1 +
1
kk
1

k1, k2, k3 , .

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1 exp
P

G 0,00021k 3
exp

P w

(2.6)

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P
,
k

(2.7)

k ; P .
.
2.3.2.
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, -150 . -.
-100 . , ,
, , , .
,
, . , , ,
.
-,
-100 -.
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, , , .
, .
, . , ( ) , ,
(, , ). ,
, , , . . , ,
, , , .
, ,
.
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k = 1 =

1
Ghkk2
1

G 0,00021k3
exp

1 +
1 1 exp
P
P w

kk1

(2.8)

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Dm = D0 ,

(2.9)

= 1 , ; w
; G , 3/2 ; P ,
2/; h , .

10

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0,00

15,00

30,00

45,00

60,00

i, /2

. 2.16.
-100 :
= 293 ; = 0,7 /3; = 4 ;
;

1,2

0,8

0,6
10

25

40

55

i, /2

. 2.17.
- :
= 293 ; = 0,5 /3; = 4 ;
;
k 4,5

3,5

2,5

1,5

0,5
0

. 2.18.
-150 :
= 293 ; = 0,7 /3; i = 25,6 /2;
;

4,5

3,5

2,5

1,5

0,5
0

300

310

320

,
. 2.19.
- :
= 293 ; = 0,7 /3; i = 25,6 /2;
;
k

2,5

1,5
290

. 2.20.
-100 :

= 0,5 /3; P = 4 ; i = 12,8 /2;


;
k

0,5

0,45

0,4

0,35

0,3
290

300

310

320

,
. 2.21.
- :
= 0,65 /3; P = 4 ; i = 12,8 /2;
;

3,5

2,5

1,5

0,5
0

P,
. 2.22.
-150 :
= 293 ; = 0,7 /3; i = 25,6 /2;
;

3,5

2,5

1,5

0,5
0

P,

. 2.23.
- :
= 293 ; = 0,7 /3; i = 25,6 /2;
;
k

0,5

0,45

0,4

0,35

0,3
1

1,5

2,5

3,5

4,5

5,5

. 2.24.
-100 -:
= 293 ; = 20,8 /3; i = 0,25 /2
;

0,16

0,12

0,08

0,04
0

. 2.25.
- -:
= 293 ; = 20,8 /3; i = 0,25 /2
;

2.3.3.


. [6, 28, 49, 68, 77, 94, 95],
: , , , ,
..
: , .
.
-95 - . 3.20.
, , . -
, -95 ( ). , ,
,
[46, 96, 97].
, () .
3 , . 2.1 .
2 (V = 6103 3). 6
3040 % 9.
,
4 ;
4, . 3. , (), 13. 30 .
. 13
1 ( ).

: , .
.

.
[6]. [6, 28, 37, 49], : , ,
. , , . (, ) , (, ) .
[6, 97, 99]
.
, , , ( -

[93, 99]).
, .

[45].
.
, .
[100]. (, )
, (. ),
. , -95 , .
:
1,0 5,0 . , , , . ( - ,
) .
, () [6]:
G = k (P ) ,

(2.10)

k , /; P , ;
, .
[97] , , , :
=

1
(C0 C f ) ,

(2.11)

; C0, Cf , /3.
(3.4) :
1
(C0 C f )) .
(2.12)

, , ( ) . [6, 49, 77, 95].


[6, 95], (. 2.26, 2.27).
G = k (P

G10-6,
3/2

0
1

P,

. 2.26. -95 () - ()
. :
= 0,42 /3;
C = 14,4 /3;

C = 9,5 /3;
= 3,12 /3;
3
C = 6,25 / ;

G106,
3/2

12
10
8
6
4
2
0

P,

. 2.27. -95 () - () .
:
= 1,12 /3;
C = 5,96 /3;
= 12,78 /3;
3
3
C = 4,04 / ;
C = 8,88 / ;

,
- . :
A
G = k (P k1C ) exp k 2Cn exp ,
(2.13)
T

k1, k2, n, A ; C , /3.


, , , , : () (i).
-,
-100 -.
, . . ,
( ), .
, ,
.
, , , , : () (i ) .
. 2.28, 2.29. . 2.28, 2.29 1, 2 =
10/3; 3, 4 = 50 /3, 5, 6 = 100 /3.

G 10 , /
13

2
1

11
9

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. 3.1 [113, 131, 132]. : 1 2
3, 4, 5, -
6, 7, 8, 9.

1
2

. 3.1.

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. , ~ 50
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, ~1 /3 , 4, 1520 7. 7 9 11,5 5. ,
3040 /2.
,
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-

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: 1) [133, 134] , ; 2) (~
12 %) ; 3) ( ) (, ); 4) .
3.2.




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. , . 3.2. : 1; 2; 3; 4;
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1 1 ; 1; 1; 1.
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6 4. - 5 ( , , H2SO4 [133]):

. 3.2.

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). (, ), .
, , ,
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3) pH = 34.
, [101, 102, 124]:
, , ( ).
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, , .
.

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3 2
5. -, 1, ..
. 0,25 /. 20 34 [137].

10

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2

. 3.3.

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.
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), 4, 5, 6 7, 8, 9, 10.
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( , ).
7 - 8, , ( ) . , 9 10.

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. .
, .
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- 2, (-
). ~ 75 % 3,
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10 %) , ( ) .
4, ( ) ( ). - ,
.

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2

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,

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. ,
, . 3.5 2165934 [116].

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, 0,1 % , .
, . .
- , - . , . 3.6 1, 2, 3 4 [138].
1 2, 2030 /3. , . 3, 4 .
11

33

22

44

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, -
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. 3.7, : 1; - 2; 3; 4; 5 [119, 120, 121].

22

11

33

55

44

. 3.7.

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, 5. , , .. . ,
, , , .
.

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. 3.8.

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143].
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5, . , , . .
1

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-.
3.3. -

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( ), ( ).
.
1 3 [144]:
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W = RT0
RT0

G
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RT

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G
q

RT

0

(3.1)

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(3.2)

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(3.3)
W g = W / .
-
, , , , ,
.

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, . [144] /3:
W = VP / ,

(3.4)

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, 6080 %, 45 ./3, 3 ./3
[69].
10 15 , [145].

W. = W + W.,

(3.5)

W = 26,8V ( ) ; W = VP /
W. = 28,8V (C C ) +

V P

(3.6)

, .
, , , , .

, , .
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2.3. . . . . . . . . . . . .

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2.3.1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

2.3.2. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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2.3.3. . . . . . . . . . . . . .

46

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53

3.1.

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53

3.2.

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3.3. -

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