Rev.

del Instituto de Investigacin (RIIGEO), FIGMMG-UNMSM

Vol. 13, N. 26, pp. 67-72 Julio-Diciembre 2010

Recibido: 20/12/2010 Aprobado: 30/03/2011

Lixiviacin de minerales de oro con el uso de tiosulfato: tecnologa alterna a la cianuracin de minerales de oro
Ores gold leaching using thiosulphate: an alternative technology to gold ores cyanidation. Edmundo Alfaro Delgado*, Didier Michel**

Resumen Existe una creciente preocupacin a nivel mundial por las condiciones de seguridad en el uso del cianuro para lixiviar minerales de oro, lo que ha desatado mayor inters en la bsqueda de procedimientos alternativos para la recuperacin de oro. Existe cierto consenso en el mundo cientfico con respecto al uso del tiosulfato como el mejor mtodo alternativo para reemplazar al cianuro; pero el proceso aun no ha logrado aplicaciones comerciales a pesar de que ha sido descubierto hace mucho tiempo. Dificultades inherentes a la qumica de la solucin y mtodos adecuados de recuperacin del oro desde sus soluciones han limitado mayor progreso del mtodo. El proceso requiere de la presencia de cobre y amoniaco en las soluciones de lixiviacin con el fin de lograr velocidades adecuadas de lixiviacin y que sean competitivas con las que se logra con el cianuro. El par inico Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35- (que corresponde a Cu2+/Cu+) es el principal responsable de la oxidacin del oro, pero tambin de la descomposicin del tiosulfato. El comportamiento de ese par inico es fuertemente influenciado por el contenido de amoniaco, la concentracin de cobre, el pH y el potencial de la solucin. Este mtodo de lixiviacin fue probado con experimentos de laboratorio habindose logrado resultados de lixiviacin de oro con rendimientos semejantes a los que se obtiene con cianuro. Sin embargo, cuando los minerales contienen cobre, el uso del tiosulfato proporciona mucho mejores resultados de recuperacin de metales preciosos que con el cianuro. Consecuentemente, el tiosulfato es la mejor alternativa para lixiviar minerales de oro que contienen cobre. Palabras clave: Lixiviacin de oro, cianuracin, tiosulfato, cianuracin de minerales de oro-cobre. Abstract Worldwide there is a growing concern in the safety conditions around the cyanide process to leach gold ores, which has promoted great attention in search alternative procedures for gold recovery. In the scientific world there is a consens regarding to the use of thiosulphate as the best alternative to replace cyanide. Although the process has been discovered lon ago, it has not commercial applications yet. Inherent difficulties to the solution chemistry and adequate methods for gold recovery from solutions have restricted further progress of this method. The process require the presence of copper and ammonia in the leaching solution in order to reach rates of leaching and comparable to those obtained by cyanide. The ionic pair Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35- (that corresponds to Cu2+/Cu+) is the main supporter of gold oxidation, but it also cause thiosulphate decomposition. The action of this ionic pair is strongly influenced by the ammonia content in solution, copper concentration, pH values and solution potential. This leaching method was tested with laboratory experiments after which the yield of gold is quite similar to those reported for cyanide. However, when ores contain copper, the thiosulphate method give better recoveries of gold compared to those of cyanide. Consequently, thiosulphate is the best alternative to leach gold ores containing copper. Keywords: Gold leaching, cyanidation, thiosulphate, leaching gold-copper ores.

* Docente de la Pontificia Universidad Catlica del Per. E-mail: ealfaro@pucp.pe ** Consultor Metalrgico, Blgica.

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1. Introduccin Durante los ltimos 100 aos se ha hecho bastante uso del cianuro para la recuperacin de oro a partir de sus minerales, proceso que ha demostrando una eficiencia tecnolgica ampliamente aceptada. Sin embargo, el proceso no es del todo ideal. El principal problema es su alto grado de toxicidad. Los derrames pueden ocurrir de diversas maneras. Se ha verificado derrames ocurridos en Espaa, Kyrgystan, Rumania, Sudfrica, etc., lo cual ha generado una imagen negativa del proceso. Adicionalmente, el riesgo de contaminacin del entorno de una planta de cianuracin es real y latente. Indudablemente, la toxicidad del proceso condiciona a que instituciones medioambientales y agencia gubernamentales observen con mucho recelo el proceso; inclusive, en algunos lugares del mundo (p. ej. Grecia, Turqua) se est impidiendo el desarrollo de nuevos proyectos con el uso de cianuro y existe la tendencia a que este criterio se expanda en el mundo (Ritchie, 2001). Procesos alternativos de lixiviacin para la recuperacin de oro se han investigado e implementado por cortos periodos y/o en pequea escala. Las investigaciones actuales concuerdan en indicar que el tiosulfato es uno de los procesos con las mejores opciones como alternativa no txica para sustituir al cianuro (Ritchie, 2001); consecuentemente se vienen haciendo esfuerzos significativos en el estudio de esta tecnologa. El tiosulfato tiene la propiedad de acomplejar al oro y la plata; al tiosulfato de amonio (NH4)2S2O3 se le utiliza como fertilizante y es mucho ms barato que el cianuro; la presencia de cobre es necesaria para el proceso, la cual es perjudicial en el caso del cianuro; el complejo de oro tiosulfato no se adsorbe por el carbn, lo cual es una ventaja frente a minerales de tipo carbonceo; la recuperacin de oro a partir de soluciones de tiosulfato es factible. Diversas pruebas a nivel de laboratorio han demostrado rendimientos y cintica semejante a la del proceso con cianuro (Michel, 2000). II. El tiosulfato: Qumica y aspectos termodinmicos Termodinmicamente hablando, el sistema amoniaco - tiosulfato no es estable, el primero tiende a volatilizarse y el segundo a descomponerse. Por lo tanto, los diagramas de equilibrio no se pueden construir para este sistema, salvo que se omitan las especies ms estables. Con esta condicin, en la Figura 1 se representa un diagrama de equilibrio Eh - pH para especies sulfuradas meta-estables tales como el tetrationato, S4O62-, tritionato, S3O62-, y otros.

Figura N. 1. Diagrama Eh pH para especies sulfuradas (metaestable).

Como se observa en la Figura N. 1, el S2O32- se ubica en una delgada franja en la regin de pH neutro y bsico. Para mantener al tiosulfato en condiciones ambientales, la solucin debe tener las condiciones observadas de pH y potencial. El tiosulfato se oxida a tetrationato con valores de pH inferiores a 6; el tritionato, S3O62-, es la especie ms estable con altos valores de potencial y pH por lo que es de esperarse que el tiosulfato se convierta en tritionato. En la prctica solo se ha encontrado tetrationato, S4O62-, en rangos de pH entre 9 y 10, lo cual indica que la formacin de tetrationato es ms rpida que el tritionato (Wan, 1997). El oxgeno contribuye significativamente a incrementar el potencial de solucin favoreciendo as la formacin la formacin de tritionato o tetrationato. Dependiendo del potencial de la solucin y de los valores de pH, la degradacin del tiosulfato puede ser reductiva u oxidativa: en la descomposicin reductiva se puede formar azufre elemental o HS-, posiblemente segn la ecuacin (1) o segn la ecuacin (2) cuando est presente el cobre. S2O32- + 8 H+ + 8 e- 2 HS- + 3 H2O (1) S2O32- + Cu2+ + 6 H+ + 6 e- S0 + CuS + 3H2O (2) Las reacciones (1) y (2) se verifican cuando el potencial de la solucin es bajo, lo cual demuestra la importancia de mantener niveles adecuados de potencial en la solucin de lixiviacin. La descomposicin oxidativa da lugar a una serie de compuestos estables o meta-estables, que pueden ser: S4O62-, S3O62-, SO32-, S2O62-, SO42-, etc. El sulfato es el ms estable y producto final de la degradacin del tiosulfato, (Wan, 1997). La oxidacin del tiosulfato es uno de los ms importantes problemas que presenta este proceso de lixiEdmundo Alfaro D., Didier Michel

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viacin. En las soluciones de lixiviacin, la presencia de cobre influye significativamente en la oxidacin del tiosulfato, pero el cobre es fundamental para una eficiente lixiviacin del oro. En la presencia de cobre y amoniaco se forma el complejo tetra-amino de Cu(II), Cu(NH3)42+, que acta como oxidante del tiosulfato, ya que el potencial redox para el par Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35-, es de 0.22 volts, que es mayor que para el par S2O32-/ S4O62-, 0.12 volts, (Aylmore, 2001). Esta reaccin se verifica segn la ecuacin (3), en la cual se observa, y se puede comprobar experimentalmente, que cuanto mayor es la concentracin de amoniaco la velocidad y grado de oxidacin del tiosulfato disminuyen. Cu(NH3)42+ + 4 S2O32- Cu(S2O3)35- + S4O62- + 4 NH3 (3) El oxgeno presente en solucin re-oxida al Cu(I), [Cu(S2O3)35-], para reconvertirlo a Cu(II), [Cu(NH3)42+] segn la ecuacin (4). Es de observarse en esta ecuacin la formacin del complejo Cu(NH3)42+ que segn la ecuacin (3), es el causante de la oxidacin del tiosulfato. 2 Cu(S2O3)35- + 8 NH3 + O2 + H2O 2 Cu(NH3)42+ + 2 OH- + 6 S2O32- (4) Es evidente que cualquier factor que acelere el transporte de oxgeno a la solucin, ser tambin un factor que contribuya a la oxidacin del tiosulfato. De otro lado, cualquier medida que se tome para limitar la introduccin de oxgeno a la solucin contribuir negativamente a la disolucin del oro (Li, Miller, 1996). En resumen, el Cu (II) en forma de Cu(NH3)42+ oxida al tiosulfato para formar Cu(I) en forma de Cu(S2O3)35-; este ltimo a su vez es re-oxidado a Cu (II) en forma de Cu(NH3)42+ por efecto del oxgeno disuelto en solucin. Se produce as un ciclo redox que incide en la oxidacin del tiosulfato. Sin embargo, existen factores atenuantes a la oxidacin del tiosulfato; el amoniaco contribuye a limitar la oxidacin del tiosulfato, como se observa en la ecuacin (3). El pH es otro factor que contribuye en este sentido, segn se observa en la ecuacin (5). 2 S4O62- + 3 OH- 5/2 S2O32- + S3O62- + 3/2 H2O (5) Evidentemente, los iones OH- en solucin originan una reconversin parcial del tetrationato a tiosulfato (ecuacin 5). Se ha calculado que hasta un 60% del tiosulfato oxidado puede ser recuperado por efectos de la concentracin de iones OH-, (Byerley et al., 1973). Es decir, valores altos de pH contribuyen a mantener el tiosulfato.

Los efectos perjudiciales de la aireacin y exceso de oxgeno estn asociados a la formacin de bisulfito y su asociacin con los iones complejos de Cu(II)amonio y su dismutacin subsecuente. Sin embargo, una aireacin controlada reducir la reduccin de iones Cu(II) y permitir sostener adecuadas velocidades de oxidacin del oro. Tambin favorecer la menor oxidacin del tiosulfato al favorecer la formacin del tetrationato y su hidrlisis alcalina, (Senanayake, 2005). Lo descrito demuestra que el sistema es complejo y que requiere fijar las condiciones ms adecuadas en la solucin y mantener un estrecho control en el proceso. Es as que, para evitar excesivo consumo de tiosulfato se debe mantener el contenido de cobre en los valores mnimos, incrementar la concentracin de NH3 y mantener valores altos de pH. III. La lixiviacin del oro con tiosulfato Desde el punto de vista termodinmico la disolucin del oro es posible en soluciones de tiosulfato amoniaco, como se demuestra en el diagrama Eh pH de la Figura N. 2; en ella se observa que para lograr lixiviar el oro se requiere mantener potenciales superiores a 0,0 Volts (ENH). El complejo Au+ - S2O32- es muy estable en las condiciones adecuadas de potencial de solucin. El complejo Au3+ solo es posible que exista en condiciones fuertemente oxidantes, en las cuales el tiosulfato se descompone fcilmente.

Figura N. 2. Diagrama EhpH para el sistema Au NH3 S2O32- a 25C; [Au+] = 10-5 M (~2ppm); [S2O3Na2] = 0.1 M; [NH3+NH4+] = 1 M; (Senenayake et al. 2003).

El tiosulfato por s solo logra disolver el oro, pero a velocidades tan lentas que no se justifica para uso comercial. La introduccin de amoniaco junto al tiosulfato mejora notoriamente la disolucin del oro, pero aun no es suficiente para propsitos econmicos, (Breuer y Jefrey, 2002). La adicin de cobre junto con el tiosulfato y el amoniaco logran que el

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oro se disuelva a velocidades comparables a aquellas obtenidas por cianuracin. Entonces, la lixiviacin del oro se produce de acuerdo a la ecuacin (7) y el sistema es reconocido por diversos autores como el ms eficiente para lixiviar oro (Breuer and Jeffrey, 2002; Feng and Van Deventer, 2002). Au + 5 S2O32- + Cu(NH3)42+ Au(S2O3)23- + 4 NH3 + Cu(S2O3)35- (7) El mecanismo electroqumico propuesto para caracterizar el proceso de disolucin de oro, se ilustra en la Figura 3.
H2O
H+

debe conducir como casos especficos y que depende bsicamente de su composicin mineralgica. Sin embargo, una frmula con aceptable sustento tcnico establece que una solucin con 0,1 M en tiosulfato y 0,4 M en NH3, con altos valores de pH y la concentracin de cobre que no debe exceder de 100 ppm, es bastante adecuada para lixiviar el oro. (Breuer and Jeffrey, 2002). El amonaco puede obtenerse por adicin de NH4OH o generacin a partir del (NH4)2S2O3. iv. Evaluacin experimental Se hicieron pruebas de lixiviacin comparativas con el uso de cianuro y de tiosulfato con tres minerales diferentes. Dos de ellos de carcter oxidado: el primero con un contenido de cobre muy bajo, el segundo mineral con un contenido elevado de Cu (2,5%); el tercer mineral con bajo contenido de cobre y un contenido de azufre elevado, (6.9 %). En la Tabla 1 se anota el anlisis qumico de los tres minerales. Las especies mineralgicas determinadas cualitativamente se reportan en la Tabla 2. Los tres minerales fueron molidos en seco hasta 100% malla -150.
Tabla N. 1. Anlisis qumico de los tres minerales.

O2

Cu(S2O3)35[Cu+1]

e-

NH3

S2O32-

Cu (NH3 )42+ Cu (NH3 )4+

[Cu+2] [Cu+1]

Au(S2O3)23S2O32-

e-

Au
Au + [Cu(NH3)4 ] 2+ + 5S2O3 = [Au(S2O3)3
2-

Au+
]3- + [Cu(S2O3)3]5+ 4NH3

Figura N. 3. Modelo electroqumico para la lixiviacin de oro en soluciones de cobre amonio y tiosulfato.

El oro metlico es oxidado a Au+ por efecto del complejo Cu(NH 3)42+; luego los iones tiosulfato acomplejan al Au+ formado para formar el complejo Au(S2O3)23-. El complejo Cu(NH3)42+ (Cu2+) recibe el electrn liberado por la oxidacin del oro y se reduce a Cu(NH3)2+, (Cu+), el cual en presencia de S2O32forma el complejo Cu(S2O3)35- segn la reaccin (8). Cu(NH3)42+ + 3 S2O32- + e- Cu(S2O3)35- + 4 NH3 (8) El potencial normal, E, de la reaccin (8) es de 0.22 volts, [Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35-], consecuentemente es de esperarse que el complejo Cu(II) tetra-ammino, Cu(NH3)42+ sea capaz de oxidar el oro. El oxgeno es necesario para convertir el Cu(S2O3)35- a Cu(NH3)42+ y as asegurar la continuidad del proceso; cuanto mayor sea la cantidad de oxgeno disuelto, ms rpida ser la oxidacin del Cu(I) a Cu(II) favoreciendo con ello la lixiviacin del oro. En la literatura se puede encontrar resmenes bastante completos de las condiciones de operacin en el proceso del tiosulfato (Aylmore and Muir, 2001; Michel 2000). Se puede observar de ellos importantes divergencias entre diversos autores, lo que hace presumir que la lixiviacin de minerales de oro se

Elemento Au (g/T) Ag (g/T) Cu (%) S (%) Fe (%)

Mineral 1 3,3 12 0,2 0,11 8,1

Mineral 2 4,1 10 2,5 0,064 13,0

Mineral 3 4,7 19 0,02 6.90 2,0

Tabla N. 2. Especies minerales de los tres minerales. Elemento Pirita; FeS2 Pirrotita; Fe(1-x)S Hematita; Fe2O3 Covelita; Cu2s Calcopirita; CuFeS2 Bornita, Cu5FeS4 Malaquita, Cu2CO3(OH)2 Mineral 1 x x x x Mineral 2 x x x x x x Mineral 3 x

Las pruebas con tiosulfato se hicieron en recipiente agitado (a 800 rpm) y la cianuracin en botella utilizando, en ambos casos, 500 gramos de mineral; una densidad de pulpa de 33 % y tiempo de lixiviacin de 48 horas. Las soluciones de tiosulfato fueron preparadas con tiosulfato de amonio, (NH4)2S2O3, 0.2 M; NH3 3M y sulfato de cobre, CuSO4.5H2O, 0,001 M 0.063g/l. Para las soluciones de cianuracin, cianuro de sodio, NaCN, 2.5 g/L e hidrxido de sodio, NaOH para obtener pH 12.

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El contenido de tiosulfato y ciaunuro en las soluciones se determin por valoracin iodomtrica y argentomtrica, respectivamente. El contenido de oro y plata en el mineral de alimentacin y el relave se obtuvieron por fusin - copelacin. El contenido de oro y plata en las soluciones de lixiviacin se determinaron por absorcin atmica utilizando como patrones soluciones de composicin semejante a las de lixiviacin. Los resultados experimentales se muestran en las Tablas N.s 3 a 5.
Tabla N. 3. Resultados de lixiviacin del mineral # 1. Recuperacin Au, % Recuperacin Ag, % Consumo de reactivo, kg/T Cianuracin 88 84 0,82 Tiosulfato 91 84 0,7

En el ensayo con tiosulfato, el contenido de cobre se elev desde 0.063g/L al inicio del ensayo hasta 5,0 g/L al final de la lixiviacin. Esto a su vez explica en gran consumo de tiosulfato. No solo se consume el tiosulfato en la acomplejacin del cobre, (Cu(S2O3)35-), sino que el efecto del par Cu(II)/Cu(I) y la presencia de oxgeno disuelto en la solucin contribuyen a la descomposicin del tiosulfato.
Tabla N. 5. Resultados de lixiviacin del mineral # 3. Recuperacin Au, % Recuperacin Ag, % Consumo de reactivo, kg/T Cianuracin 89 84 4,5 Tiosulfato 75 69 3,6

La recuperacin de oro por cianuracin es relativamente baja, debido quizs a la naturaleza arcillosa del mineral que puede condicionar a que algo del complejo de cianuro de oro quede adsorbido en las arcillas. El consumo bajo de cianuro es consecuencia del carcter inerte de los minerales presentes en esta muestra. En el ensayo con tiosulfato, la recuperacin de oro muestra un valor algo superior al de la cianuracin, demostrando con ello la competitividad del mtodo frente al cianuro. El consumo de tiosulfato result ser inferior a valores que se reportan en la literatura; en lo cual cumple papel importante el exceso de amoniaco que tiene efecto protector en la degradacin del tiosulfato. El mineral # 2 contiene cantidades importantes de cobre que se presenta en formas oxidadas y sulfuradas. La recuperacin de oro por cianuracin es bastante baja y el consumo de cianuro bastante alto. Evidentemente, la presencia de cobre ocasiona esta respuesta.
Tabla N. 4. Resultados de lixiviacin del mineral # 2. Recuperacin Au, % Recuperacin Ag, % Consumo de reactivo, kg/T Cianuracin 27 12 4,9 Tiosulfato 93 50 30,3

En el mineral # 3, el oro se lixivia aceptablemente con cianuro aunque muestra consumos muy altos del reactivo; el cual puede ser el resultado de la conversin de cianuro a tiocianato, CNS-, dada la presencia de pirita y azufre elemental detectado. Con el uso del tiosulfato, la recuperacin de oro es inferior a la obtenida con cianuro. El consumo de tiosulfato es tambin superior en comparacin con la obtenida con el mineral #1. Es de esperarse que el tiosulfato reaccione, con los sulfuros presentes en el mineral, puesto que los potenciales de disolucin de estos es semejante a los del oro; esto explicara el mayor consumo de tiosulfato. El hierro disuelto en el proceso precipita como hidrxido sobre la superficie del mineral, lo cual sera la causa de la recuperacin inferior de oro. v. Conclusiones Soluciones que contienen tiosulfato, amoniaco y cobre para lixiviacin del oro a partir de sus minerales constituyen una seria alternativa a utilizar como sustituto de las soluciones cianuradas. Un adecuado balance de tiosulfato, amoniaco y cobre es muy importante para una adecuada lixiviacin de oro. El pH, oxgeno disuelto y potencial de solucin juegan tambin un papel muy importante para la eficiencia del proceso. La aplicacin del procedimiento de lixiviacin de minerales de oro con tiosulfato con tres minerales de naturaleza distinta permite establecer la validez del mtodo. En minerales que no contienen especies consumidoras de reactivos, el tiosulfato compite ventajosamente con el procedimiento de cianuracin. En presencia de minerales de cobre, el proceso de tiosulfato es notoriamente superior al de cianuracin; inclusive, parece ser el nico mtodo adecuado para tratar directamente este tipo de minerales. En presencia de pirita, el mtodo del tiosulfato no parece ser ventajoso en comparacin con el cianuro.

La recuperacin del oro con el uso de tiosulfato es bastante adecuada, y muy superior a la observada con el uso del cianuro. Esto demuestra la ventaja del tiosulfato frente al cianuro cuando el mineral a lixiviar contiene cobre. Este elemento es favorable al proceso de lixiviacin con tiosulfato y altamente perjudicial con el uso del cianuro.

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El mtodo de lixiviacin con tiosulfato requiere de ms amplias evaluaciones para verificar su eficacia y explorar sus reales posibilidades de aplicacin. Los mtodos de recuperacin del oro a partir de sus soluciones, tambin requieren ser estudiados. VI. Agradecimientos Los autores expresan su agradecimiento por el apoyo brindado para la ejecucin del presente estudio de a la Commission Inter Universitaire Francophone, CIUF, de Belgica y al Instituto de Investigacin de la FIIGMMG de la UNMSM, por su correccin y publicacin. vii. Referencias bibliogrficas 1. Aylmore, M.G.; D. M. Muir (2001). Thermodynamic analysis of gold leaching by ammoniacal thiosulfate using Eh/pH and speciation diagrams. Minerals &Metallurgical Processing, Vol. 18, (4), pp. 221-227. 2. Breuer P., Jeffrey M. (2002). An electrochemical study of gold leaching in thiosulfate solutions containing copper and ammonia. Hydrometallurgy, 65; pp. 145-157 3. Byerley, J. J.; S. A. Fouda, and G. L. Rempel; (1973). Kinetics and mechanism of the oxidation of thiosulfate ions by copper(II) ions in aqueous ammonia solution. Journal of Chemical Society: Dalton Transactions; pp. 889-893. 4. Feng, D.; J.S. Van Deventer (2002). The role of heavy metal ions in gold dissolution in the am-

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