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sciences et techniques
nuclaires
La charge thermique admissible en formations
gologiques
Consquences sur les mthodes
d'vacuation des dchets radioactifs
VOLUME 4
Rapport
EUR 8179 FR
sciences et techniques
nuclaires
La charge thermique admissible en formations
gologiques
Consquences sur les mthodes
d'vacuation des dchets radioactifs
VOLUME 4
FORMATIONS ARGILEUSES
1982
EUR 8179/4 FR
Publi par:
COMMISSION DES C OMMUNAUTS EUROPENNES
Direction gnrale
March de l'information et innovation
Btiment Jean Monnet
LUXEMBOURG
AVERTISSEMENT
Ni la Commission des Communauts europennes, ni aucune autre personne
agissant au nom de la Commission, n'est responsable de l'usage qui pourrait
tre fait des informations ci-aprs
ISBN 92-825-3215-1
N de catalogue:
RESUME FRANCAIS
En ce qui concerne les produits vitrifis, la composition et les caractristiques des verres ont t dcrites suivant les donnes disponibles
dans la littrature scientifique.
sais un soin tout particulier a t apport la technique de prlvement et la conservation des chantillons.
"formation"
prend l'eau lie chimiquement et l'eau libre se trouvant dans les pores
et appele eau interstitielle.
des
Cependant le comportement du
Pu, soit sous forme collodale soit l'tat de complexe n'est pas encore
parfaitement connu et des recherches s'avrent encore ncessaires pour
mieux connatre les possibilits de rtention des isotopes tels que le
99
129
237
Te, le
I et le
Np.
migration obtenus dans les sols (ou des suspensions de minraux) en con
tact avec l'oxygne atmosphrique on s'attendrait ce que ces isotopes
soient moyennement ou peu absorbs dans l'argile.
La dtermination des
Toutefois
Cs .
> Sr
pouvoir d'change ionique d'une argile peut augmenter aprs chauffage pour
un ion donn.
En ce qui concerne l'influence de la chaleur sur le massif, il faut faire
une distinction entre une augmentation de temprature avec ou sans possibi
lit de drainage.
rosion in situ ont t mens dans des couches d'argile dans la zone d'affleurement; il semble y avoir une bonne correspondance entre ces rsultats
et les rsultats de laboratoire.
faire remarquer que les effets du rayonnement sur le dpt sont dterminants
pour l'tat de valence du Pu en solution (FRIED, 1979).
Les produits de corrosion qui se dveloppent, pourront influencer la migration des radionuclides.
proximit du dpt entre les dchets conditionns et la barrire gologique constitue par l'argile, des exprimentations in situ grande profondeur (condition relle de stockage) s'avrent indispensables en vue de pouvoir
Les rsultats exprimentaux doivent permettre d'alimenter les modles mathmatiques indispensables pour une tude approfondie de l'impact de la
chaleur sur les divers aspects de l'vacuation en formation gologique.
Un
certain nombre de modles ont dj t labors et adapts au cadre des recherches en cours sur l'argile comme roche hte.
Le modle mathmatique qui permet le calcul des champs de tempratures au
voisinage de La zone d'enfouissement et dans l'ensemble de la formation gologique a t bas sur les donnes et conditions suivantes :
- transfert de chaleur exclusivement par conduction dans une formation argileuse homogne et isotrope;
m /s;
m /s.
La charge thermique
Quant
de dchets refroidis durant 50 ans est tombe 14 W, 500 ans plus tard.
L'argile sera donc revenu une temprature voisine de la temprature am
biante originelle avant d'entrer en contact avec la masse vitrifie.
De
ENGLISH SUMMARY
Various geological formations have been considered for the final disposal of conditioned radioactive wastes.
disadvantages.
Their disadvantage
The aim of this document is to take stock of the state of the art
pertaining to the thermal phenomena linked to the disposal of conditioned radioactive wastes.
be summarized as follows:
disposal of the wastes form a 10,000 MW(e) nuclear electricity programme over a period of 30 years, i.e. 9,000 containers of vitrified
wastes, 30 cm in diameter and 150 cm long.
reprocessing of LWR fuels three years after unloading and vitrification one year after reprocessing.
-
MWd/t.
the effects of heat and the resulting restrictions are the following:
A temperature limit
the combined effects of temperature and ^ radi at i on^.do not give rise
to changes in the structure or the characteristics of the gLass.
there is a need for further studies on helium solubiLity and diffusion as welL as on the effects of di emitters on long-term Leaching.
The salient properties of the clay have been mentioned and discussed
on the basis of many laboratory analyses performed on samples taken
from the potential site.
technique and the preservation of the sampLes have been the subject
of special care.
No experiment-
al work, however, has yet been carried out at the 250 m depth contemplated for the final disposal.
besides
Clay is 20%
A great deal of work has been carried out on sorption capacity, one
of the main qualities justifying the choice of cLay as the host
medium, and on diffusion phenomena.
Adsorption of these
' I and
Np.
and migration obtained in soils (or suspensions of mineraLs) in contact with the oxygen in the air, it could be expected that these isotopes would be moderately or Little absorbed in the clay.
However,
FinalLy, laboratory and in situ work has aLso been carried out on the
interaction between container and structural materials.
When
equilibria between the inorganic compounds and the liquid phase in the
aftermath of a rise in temperature is a much more difficult matter.
It
Although it is very improbable that the clay will dry out in an underground disposal facility after facility has been closed, this phenomenon cannot be ruled out a priori during the period of operation.
As
yet, however, there is no experimental result available for the conditions to be found under real conditions.
been discovered in the laboratory that, after clay has been heated to
400 - 450C, certain of its properties are reversible; however, no
systematic study of this subject has been undertaken.
It has been possible to ascertain from the determinations of the distribution coefficient (K.) carried out on samples after they had been
heated to 300 and 500C that this coefficient decreases as the temperature increases and that this effect is the greater the higher the
+++
++
+
valency of the ion, i.e., Eu > S r > C s . The literature, however,
mentions that the ion-exchange capacity of a clay in respect of a given
ion may increase after heating.
As far as the effects of heat on the mass are concerned, a distinction
must be made between a rise in temperature with the possibility of
drainage and a rise in temperature without such a possibility.
The
Such
Many
As the initial approach, cast iron has been suggested as the gallery
lining, but a protective anti-corrosion coating will probably need to
be applied.
(3)
The migration of radioisotopes in saturated clay depends on their concentration gradient, water movement in the mass and the effective diffusion coefficient; the latter parameter is by far the most important
according to sensitivity studies on migration.
could again be pointed out that the effects of radiation on the deposit
are decisive as regards the valency state of the Pu in solution (FRIED,
1979).
The corrosion products formed can affect the migration of the radionuclides.
ions.
In the
The mathematical model which makes it possible to calculate the temperature fields in the neighbourhood of the burial zone and in the geological formation as a whole has been based on the following data and conditions:
-1
-1
the coefficient of thermal conductivity (K) is 1 W m
C ;
-7 2 -1
the t
of the glass is 450C;
3
max
'
- the t
at 1m from the axis of the stack is 100C;
max
" T is 5t deg C at the interface with the aquifer subjacent to the
clay formation;
This programme makes it possible to calculate the temperature rises
- is 0.5 deg C at the surface.
versus the number of containers, the distance to the axis of the stack
ing column, the cooling time, the distribution of the stacks, the local
loss of moisture, the diameter of the containers and the nature of the
stowage material between the containers and the walls of the shaft.
These calculations lead to the following conclusions:
-
as far as limitations further wway from the stacking column are con
cerned, /\T being 5 deg C at the interface with the subjacent aquifer
is the most severe condition;
The mathematical model was put to the test during heat transfer experiments with a simulated source embedded in a clay stratum in the outcropping zone.
be in good agreement.
The local
In an underground facility for the final disposal of conditioned radioactive wastes as described above, the metallic envelope must remain an
effective barrier for at least 500 years after the burial operation,
i.e., during the 'active thermal life' of the HLW.
of 392 W per container of wastes cooled for 50 years will have dropped
to 14 W 500 years later.
AVANT-PROPOS
europenne
de
l'Energie
atomique
(contrat n 111-79-
10 WAS-B).
L'objectif commun fix pour les trois tudes parallles effectues respectivement pour l'argile plastique par la Belgique, pour le granite par
la France et pour le sel par la Rpublique Fdrale d'Allemagne, tait
de faire le point, la date du 31 dcembre 1980 de l'tat des connaissances ncessaires en vue d'une valuation correcte de l'impact de la
chaleur, dgage par des dchets conditionns de haute activit, sur le
comportement court et long terme de la roche hte amnage pour
l'vacuation profonde de ces dchets et des consquences possibles pour
la gestion de ces dchets en gnral.
Dans le chapitre II les informations de base sur la nature et les proprits des dchets conditionns et de la roche hte ont t rassembles. Il faut noter que ces informations se rapportent, en ce qui concerne les dchets, ceux produits par les racteurs de puissance du
type eau lgre et insolubiliss par vitrification et en ce qui concerne la roche hte l'argile Tertiaire dite de Boom. Cependant et plus
particulirement pour la roche hte rfrence aussi t faite, pour
autant que la bibliographie consulte l'a permis, d'autres argiles du
mme type.
Les chapitres III et IV traitent de l'influence de la chaleur sur les
proprits dont question ci-avant et sur les mcanismes d'interaction
entre les dchets et le milieu gologique. Dans le chapitre V un premier
bilan des consquences, qui dcoulent des tudes prcdentes, sur les
mthodes d'vacuation de ces dchets en milieu gologique a t tabli.
Dans le chapitres VI et VII il a t tent de tirer des conclusions
gnrales et de faire des recommendations pour des recherches futures.
Enfin les rfrences qui furent consultes ont t groupes dans un
chapitre VIII.
II
Il doit tre clair pour le lecteur que le prsent document n'a pas la
prtention d'tre une rponse aux diffrents problmes poss par la
charge thermique cause par ce type de dchets vacus en milieu argileux mais vise plutt fournir des lments d'apprciation pour en
valuer l'ampleur tout en faisant le point sur l'acquit scientifique et
technique.
III
en collaboration avec :
A. Bonne
R. Heremans
M. Buyens
. Neerdael
F. Casteels
P. Manfroy
R. De Batist
M. Put
X. Gilbert
G. Spauwen
P. Henrion
P. Van Isegem
(Rpublique
Fdrale
d'Allemagne)
M.
Chapman
de
l'I.G.S.
IV
CHAPITRE
PAGE
1. INTRODUCTION
2. DONNEES DE BASE
14
17
17
18
19
20
26
26
38
2.2.2.1.
Minralogie et structure
38
2.2.2.2.
48
2.2.2.3.
50
2.2.2.4.
50
2.2.2.5.
La vermiculite
54
2.2.2.6.
La chlorite
56
2.2.2.7.
56
2.2.2.8.
58
2.2.2.9.
63
68
71
76
91
2.2.3.1.
Densit
92
2.2.3.2.
93
2.2.3.3.
95
2.2.3.4.
Granulometrie
99
2.2.3.5.
Surface spcifique
103
2.2.3.6.
Permabilit
105
2.2.3.7.
Radioactivit naturelle
111
2.2.3.8.
Conductivit lectrique
112
Plasticit
2.2.4.2.
2.2.4.3.
2.2.4.4.
115
115
122
127
128
134
2.2.5.1.
Chaleur spcifique
134
2.2.5.2.
Conductibilit thermique
136
2.2.5.3.
Diffusivit thermique
140
141
146
146
146
3.1.1.1.
Mthode utilise
147
3.1.1.2.
151
3.1.1.3.
3.1.1.4.
156
162
(4)
162
3.1.2.1.
162
3.1.2.2.
171
VI
179
179
181
3.2.2.1.
181
3.2.2.2.
183
3.2.2.3.
185
3.2.2.4.
187
3.2.2.5.
188
3.2.2.6.
189
3.2.2.7.
190
3.2.2.8.
3.2.2.9.
192
192
199
199
3.2.3.2.
199
3.2.3.3.
3.2.3.4.
et la surface spcifique
204
205
3.2.4.2.
206
206
207
209
209
210
thermique
VII
3.2.5.3.
213
3.2.5.4.
214
219
219
3.3.1.1.
Donnes de la littrature
219
3.3.1.2.
222
223
3.3.3. Thermodiffusion
225
227
3.4.1.2.
227
227
3.4.1.3.
228
228
228
229
230
3.4.2.2.
232
232
233
233
236
240
249
251
252
252
256
4.5.2.1.
4.5.2.2.
257
261
VIII
4.5.2.3.
268
269
271
271
271
274
277
279
279
281
282
282
5.3.5. Refroidissement
283
283
285
285
285
286
286
6. Conclusions
288
296
296
7.1.1. Modles
296
297
297
299
300
301
302
303
IX
8. Bibliographie
304
304
313
317
319
320
XI
XII
239
Pu et
240
239
Pu et
21+0
Pu en fonction du temps et du
CQ/C^PQ'
Pu en fonction du temps et du
rapport D/R.
60. Coefficient de distribution de 1'europium diffrentes concentra
tions en fonction de la temprature et de l'irradiation (chantil
lons d'argile prlevs 220 m ) .
61. Nomogramme pour le calcul de la charge thermique admissible (P) en
fonction de la distance aux nappes aquifres sus et sousjacentes et
de la conductibilit thermique de la formation argileuse (diffusion
thermique de la formation = 5,98 10 7 m 2 /s, temps d'attente avant
enfouissement = 50 ans).
XIII
LISTE DE TABLEAUX
et capacit d'change
argileux.
16. Capacit d'change anionique de quelques argiles.
17. Solutions de rfrence pour les expriences de sorption d'un mlange
d'lments.
18. Valeurs pour le coefficient de distribution pour le Cs et l'Eu en
prsence d'ions trangers.
19. Densit des argiles.
20. Rpartition granulomtrique de l'argile de Boom.
21. Surface spcifique des argiles.
22. Mesures de la surface spcifique de l'argile de Boom.
23. Permabilit de quelques types de roches.
24. Dtermination quantitative (en B q) des radionuclides **,
226
Ra et
232
Cs,
(5)
137
XIV
XV
de
diffusion
effective
(^eff)
obtenus
au
cours
de
diffusion
effective
(Deff) obtenus
au cours
CHAPITRE 1 - INTRODUCTION
L'utilisation de l'nergie nuclaire pose le problme de l'vacuation
dfinitive des dchets produits au cours des diffrentes phases de
transformation auxquelles le matriau combustible est soumis. Les rsidus engendrs par l'industrie nuclaire, outre le fait de ne plus tre
utilisables pour des raisons conomiques ou techniques, prsentent la
particularit d'tre radioactifs. Leur degr de radiotoxicit est extrmement variable, et peut entraner des risques plus ou moins grands
pour l'homme et son environnement.
Puisque pour une partie des radionuclides, il n'est pas acceptable de
les diluer jusqu' l'obtention de concentrations admissibles, il faut
donc assurer leur isolement pendant la dure ncessaire la disparition du risque li la radiotoxicit. Pour certains d'entre eux, cet
isolement devra tre garanti pendant des priodes trs longues de milliers d'annes.
Le but de l'vacuation sera donc de protger l'homme et son environnement contre les risques lis la nature des dchets nuclaires et plus
spcialement ceux contenant des isotopes de haute radiotoxicit et longue priode de vie.
Diffrentes solutions ont t envisages au cours de ces dernires annes et parmi celles-ci, l'vacuation dans une formation gologique
profonde est sans doute la plus raliste et la plus satisfaisante dans
l'tat actuel de nos connaissances.
Un groupe d'experts internationaux s'est runi Vienne en 1975 sous
l'gide de l'Agence Internationale de l'Energie Atomique en vue de dfinir un srie de facteurs prendre en considration et de formuler des
recommandations pour le choix d'un site gologique (IAEA, 1977).
Diverses
formations
gologiques
peuvent
ainsi
servir de lieu d'vacuation des dchets radioactifs et l'on peut notamment citer les formations salines (en dmes ou en couches), les
des dchets. En
gologique avec mise en contact brutale des nappes aquifres avec les
dchets peu aprs leur enfouissement ont t volontairement exclues.
Ceci ne veut pas dire que ces vnements ne doivent tre pris en considration, mais ils s'intgrent plutt dans le cadre d'une analyse de
risque.
temporaire
Racteur eau
pressurise
COMBUSTIBLE USE
,U, Pu, Autres Actinides
et filiations
.Produits de fission
.Elments lgers des
coquilles
DECHETS GAZEUX
U- PRODUIT
Xe
U 97,5 %
Kr
CONVERSION DE L'U
Pu- PRODUIT
DECHETS HAUTE
ACTIVITE
U, Pu 1 %
P.F. 99,5 %
Actinide 99 %
I 1 %
Pi 97,5 %
DECHETS ALPHA
DECHETS ALPHA
Pu 1 %
Pu 2 %
COQUILLES DE
GAI NAGE
E.L. 100 %
P.F. 0,5 %
U,Pu, Actinide
0,5 %
DECHETS ALPHA
Pu 3 %
FIGURE
1.:Rparti ti on des radiolments longue dure de vie dans les dchets radioactifs en
provenance du retraitement du combustible et de la fabrication des oxydes mixtes de
combustible. On n'a reprsent que les dchets qui exigent des garanties de confinement long terme.
I
I
une matrice;
- la vitrification qui consiste incorporer le calcint obtenu ciavant dans une matrice de verre au borosilicate ou au phosphate.
C'est cette dernire technique qui a connu le plus grand essor. En
Europe, les procds qui furent dvelopps dans divers pays sont connus
sous les noms de HARVEST, PIVER, VERA, AVM. Parmi ceux-ci, le procd
franais AVM (Atelier de Vitrification de Marcoule) a connu le meilleur
succs; une installation permet depuis quelques annes de traiter 50
litres par heure d'effluents liquides de haute activit. La Belgique a
pris une option sur ce procd et le retraitement des premires tonnes
de combustible us en provenance des racteurs de Doel et Tihange tant
prvu en France, c'est donc au produit sortant du procd AVM qu'il
sera fait rfrence ultrieurement dans ce document.
35,4 %
. puissance spcifique
34,3 MW/t
30 MW/t
. facteur de charge
85 %
. charge
88,6 t
. taux de combustion
33 000 MWJ/t
. temps d'irradiation
1100 jours
. priodicit de dcharge
365 jours
. proportion dcharger
1/3
10
RcuUanuctdzA
10
25
50
100
250
500
1000
2000
Se-79
Sr-90
Y-90
Zr-93
Nb-93M
Tc-99
Pd-107
Cd-113M
Sb-125
Te-12SM
Sn-126
Sb-126M
Sb-126
I-129
Cs-134
Cs-135
Cj-137
Ba-137M
Pm-147
Sm-ISI
Eu-152
Eu-154
3.98-1 <+>
6.86+4
6.86+4
1.89
5.37-1
1.43+1
1.10-1
8.20
2.45+3
1.01+3
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
4.54+4
2.86-1
9.61+4
8.93+4
2.91+4
1.20+3
9.39
5.63+3
3.98-1
6.07+4
6.07+4
1.89
8.40-1
1.43+1
1.10-1
6.40
6.78+2
2.81+2
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
8.37+3
2.36-1
8.56+4
8.0O+4
7.75+3
1.16+3
7.04
4.53+3
3.98-1
4.19+4
4.19+4
1.89
1.40
1.43+1
1.10-1
3.04
1.44+1
5.97
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
5.26+1
2.86-1
6.05+4
5.66+4
1.46+2
1.03+3
2.96
2.37+3
3.98-1
2.26+4
2.26+4
1.89
1.75
1.43+1
1.10-1
8.83-1
2.34-2
9.74-3
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
1.12-2
2.86-1
3.40+4
3.18+4
1.99-1
8.41+2
6.93-1
8.01+2
3.98-1
6.59+3
6.59+3
1.89
1.88
1.43+1
1.10-1
7.43-2
6.22-8
2.58-8
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
5.09-10
2.86-1
1.07+4
1.00+4
3.58-7
5.65+2
3.88-2
9.18+1
3.97-1
1.63+2
1.63+2
1.89
1.89
1.43+1
1.10-1
4.42-5
1.17-24
4.85-25
5.45-1
5.45-1
5.40-1
3.74-4
0.0
2.86-1
3.34+2
3.12+2
2.08-24
1.71+2
6.70-6
1.37-1
3.96-1
3.39-1
3.39-1
1.89
1.89
1.43+1
1.10-1
1.86-10
0.0
0.0
5.44-1
5.44-1
5.39-1
3.74-4
3.94-1
1.49-6
1.49-6
1.89
1.89
1.43+1
1.10-1
3.29-21
N.B.
Seuls
sont
repris
2.86-1
1.04
9.70-1
0.0
2.33+1
3.58-12
2.71-6
10000 25000
50000
3.90-1
2.88-17
2.88-17
1.89
1.89
1.42+1
1.10-1
1.03-42
3.58-1
0.0
0.0
1.88
1.88
1.39+1
1.10-1
0.0
3.05-1
2.34-1
1.37-1
2.77-2
9.31-6
1.87
1.87
1.32+1
1.10-1
1.84
1.84
1.22+1
1.10-1
1.80
1.80
1.03+1
1.09-1
1.68
1.68
6.33
1.08-1
1.19
1.19
5.45-1
9.99-2
5.43-1
5.43-1
5.37-1
3.74^1
5.39-1
5.39-1
5.33-1
3.74-4
5.10-1
5.10-1
5.05-1
3.74-4
4.59-1
4.59-1
4.55-1
3.74-4
3.86-1
3.86-1
3.82-1
3.73-4
2.73-1
2.73-1
2.70-1
3.73-4
9.66-2
9.66-2
9.56-2
3.70-4
5.33-4
5.33-4
5.28-4
3.59^*
2.86-1
9.96-6
9.31-6
2.86-1 2.85-1
9.18-16 0.0
8.58-16 0.0
2.84-1
2.83-1
2.80-1
2.70-1
2.27-1
les radionuclides
dont
l'activit
dpasse
Radio
nuclides
'TI29
Pb209
Pb210
Pb214
Bi210
Bi213
214
Po210
Po213
Po214
Po218
At217
fln222
Fr221
Ra22S
Ra226
Ae225
Th229
Th230
Th234
Pa233
Pa234M
U233
U234
U238
U237
U238
Np237
Np239
Pu238
Pu239
Pu240
Pu241
Pu242
Am241
Am242M
Am242
Am243
Cm242
Cm243
Cm244
Cm245
Cm246
N.B.
25
10
1.259
5.368
2.918
2.017
2.918
5.868
2.017
2.918
5.734
2.017
2.017
5.868
2.017
5.868
5.864
2.017
5.868
5.868
5.155
3.143
3.421
3.143
7.846
8.303
2.883
1.572
3.143
3.421
1.82+1
2.74+1
3.23
5.72
6.S3+2
1.382
8.30+2
8.75
8.75
1.82+1
7.19
2.93
1.67+3
3.411
6.832
Seuls
1.889
8.558
1.677
5.387
1.677
8.558
5.387
1.677
8.368
5.387
6.387
8.558
5.387
8.558
8.558
5.387
8.558
8.558
5.275
3.143
3.461
3.143
2.995
9.413
2.893
7.713
3.143
3.461
1.81+1
2.51+1
3.24
7.66
3.21+2
1.392
8.21+2
8.18
8.18
1.81+1
6.70
116
9.38+2
3.411
6.812
sont
1 mCurie.
50
4.419
2.017
5.577
1.116
5.577
2.017
1.116
5.577
1.967
1.116
1.116
2.017
1.116
2.017
2.017
1.11
2.017
2.017
5.495
3.143
3.531
3.143
6.735
1.102
2.893
2.363
3.143
3.531
1.81+1
2.18+1
3.25
9.19
9.81+1
1.392
7.96+2
7.29
7.29
1.81+1
5.98
1.26
3.60+2
3.401
6.792
repris
100
250
1.548
7.007
1.616
2.326
1.616
7.007
2.326
1.616
6.847
2.326
2.326
7.007
2.326
7.007
7.007
2.324
7.007
7.007
6.025
3.143
3.651
3.143
1.444
1.372
2.913
2.274
3.143
3.651
1.80+1
1.65+1
3.27
9.96
9.44
1.402
7.38+2
5.81
5.81
1.80+1
4.76
4.251
5.31+1
3.391
6.742
9.774
4.446
5.676
6.616
5.676
4.446
6.614
5.674
4.346
6.616
6.616
4.446
6.615
4.446
4.446
6.616
4.446
4.446
8.155
3.143
3.971
3.144
3.894
1.852
2.954
8.224
3.144
3.971
1.78+1
7.35
3.34
9.95
3.431
1.432
5.81+2
2.93
2.93
1.78+1
2.40
1.652
1.701
3.341
6.592
500
1000
4.107 1.744
1.864 7.914
1.655 4.725
1.655 4.725
1.655 4.725
1.865 7.914
1.655 4.725
1.655 4.725
1.825 7.745
1.655 4.725
1.655 4.725
1.865 j 7.915
1.655 4.725
1.865 7.914
1.864 7.915
1.654 4.725
1.865 7.915
1.865 7.914
1.254 2.204
3.143 3.144
4.361 4.791
3.143 3.143
8.354 1.823
2.132 2.242
3.024 3.163
7.874 7.554
3.143 3.143
4.361 4.791
1.74+1 1.66+1
1.941
2.07
3.44
3.63
9.21
9.69
3.281 3.151
1.442 1.452
339+2 1.75+2
9.371 9.582
9.371 9.582
1.74+1 1.66+1
7.681 7.862
7.345 1.4S9
1.184 6.4714
3.271 3.141
6.352 5.902
les radionuclides
2000
7.334
3.334
1.444
1.444
1.444
3.334
1.444
1.444
3.264
1.444
1.444
3.334
1.444
3.334
3.334
1.445
3.334
3.334
4.124
3.144
5.071
3.143
3.933
2.252
3.413
6.944
3.143
5.071
1.52+1
9.024
3.97
8.31
2.891
1.462
3.55+1
1.004
1.003
1.52+1
8.224
5.6719
1.5714
2.891
5.092
dont
1.634 7.084
7.424 3.222
1.474 3.944
1.474 3.944
1.474 3.944
7.423 3.222
1.473 3.943
1.474 3.943
7.254 3.152
1.474 3.943
1.473 3.944
7.423 3.222
1.474 3.944
7.423 3.222
7.424 3.222
1.474 3.943
7.423 3.222
7.424 3.222
1.883 3.943
3.144 3.143
5.141 5.121
3.143 3.143
2.114 5.172
2.212 2.132
4.733 5.543
3.554 1.014
3.143 3.14.4
5.141 5.121
7.34
1.89
2.8419 0.0
5.33
4.81
7.861
3.66
1.481 4.202
1.482 1.462
1.481 4.202
1.431 S 0.0
1.431 S 0.0
7.34
1.89
1.1819 0.0
0
0.0
7.8114 1.931:
1.481 4.202
1.572 1.734
3.544
1.611
1.162
1.162
1.162
1.611
1.162
1.162
1.571
1.162
1.162
1.611
1.162
1.611
1.611
1.162
1.611
1.611
1.162
3.143
4.991
3.144
1.761
1.782
5.753
1.879
3.144
4.991
2.114
1.744
7.892
7.543
7.543
7.544
7.892
7.543
7.543
7.722
7.543
7.543
7.892
7.543
7.892
7.892
7.543
7.892
7.892
7.543
3.143
5.081
3.143
9.812
2.002
5.743
1.247
3.143
5.081
1.961
7.203
3.271
1.382
1.382
1.382
3.271
1.382
1.382
3.201
1.382
1.382
3.271
1.382
3.271
3.271
1.982
3.271
3.271
1.382
3.143
4.761
3.143
3.231
1.282
5.724
6.4315
3.144
4.761
2.527
8.734
3.971
4.884
4.883
4.884
3.971
4.883
4.883
3.881
4.883
4.883
3.971
4.883
3.971
3.971
4.834
3.S71
3.971
4.883
3.143
3.731
3.144
3.961
4.324
5.604
0
3.143
3.731
Z487
6.721
Z70
6.052 3.594
5.163 7.795
1.402 1.272
5.163 7.795
9.494 2.427
1.279 2.649
2.6810 0
9.694 2.464
2.831 C0
1.961
2.527
2.114
2.427
l'acitivit
dpasse
10
25
50
100
250
500
1000
2xl03
10-
5x104
105
5xl05
106
- actinides et filiations
1,00+2
2,09
1,02-1
- Total
1,95+3
2,11
1,03-1
- lments lgers
5,29+1
2,72+1 3,81
- actinides et filiation
2,18+2
2,01-1 4,30-2 1,39-2 2,22-3 1,77-4 1,24-4 1,01-4 7,30-5 6,77-5 4,70-5 3,53-5
2,21+2 2,22+2 2,09+2 1,78+2 1,31+2 8,32+1 4,94+1 2,78+1 1,35+1 2,79
1,01
4,51-1 3,46-1
- produits de fission
1,87+3
- Total
2,14+3
1,29+3 8,75+2 5,61+2 2,84+2 1,34+2 8,33+1 4,94+1 2,78+1 1,35+1 2,81
4,54-1 3,47-1
13
12/81
10 "
Sr90^
\
\ [
\\ \
\\ *
103-
Radioactivit t o t a Le
\\ *
LAm2^"
\1 \
\ \
102.
* 3
101 Tc99
r
^S^
Pu239
1 .
11-
iSn6
"Mn231
ND ^
- Cs 135
Pd 107
11.129*
29/
12.
10
. I
10
10
10
/Y
\ \
\
IO
K)6
(annes)
Temps coul depuis la dcharge du ractuer
FIGURE
(7)
14
l'uranium,
du
plutonium,
d'autres
actinides
et produits
de fi-
liation,
- des produits de fission et leur produits de dcroissance.
La concentration aprs retraitement en lments de produits de fission
non volatils ainsi que celle en actinides et produits de filiation est
donne au tableau 4. Le tableau 5 donne les concentrations en divers
oxydes prsents dans les dchets de haut niveau aprs
calcination et
vitrification.
oxydes
inertes
provenant
des
additifs
chimiques
utiliss
dans
le
de retraitement
seront
bientt
capables
d'assurer
un
pouvoir
fini parfaitement
monolithique
et hautement
insoluble;
le verre
La composition chimique du produit final obtenu par le procd de vitrification peut varier dans d'assez larges proportions. La concentration en produits radioactifs au sein de la matrice de verre est un des
paramtres principaux qui permet de prdterminer
la temprature la
15
Ge
As
Se
Br
Rb
Sr
Y
Zr
Nb
Mo
Tc
Ru
Tl
Pb
Bi
Po
At
Rn
Fr
Ra
Ac
Th
Pa
U
Np
Pu
Am
Cm
Bk
Cf
Rh
Pd
Ag
Cd
In
Sn
Sb
Te
I
Cs
Ba
La
Ce
Pr
Nd
Pm
Sm
Eu
Gd
Tb
Dy
Ho
Er
3,70
8,46
5,21
1,53
3,41
8,35
4,67
3,72
2,24
3,47
8,41
2,15
3,88
1,40
5,97
8,39
1,24
5,10
1,24
5,69
2,70
2,47
1,64
1,27
2,48
1,20
4,11
3,13
8,79
1,72
1,15
1,78
1,10
1,01
3,06
1 ()
2
+1
+1
+2
+2
+2
+3
3
+3
+2
+3
+2
+3
+1
+1
+0
+1
+1
+2
+0 (+)
+3
+3
+3
+3
+3
+3
+1
+2
+2
+2
+0
+0
1
2
1,37
1,34
9,17
1,47
3,48
1,27
2,00
1,61
6,30
3,54
5,69
9,56
4,83
8,77
3,38
2,72
3,81
2,83
11
5
10
12
20
11
15
7
8
3
4
+ 3
+ 2
+ 1
+ 2
+ 1
8
6
Soustotal E.L.
1,05 +4
16
U308
Np0 2
Pu02
Am 2 0 3
Cm 2 0 3
1,13
5,48
9,92
3,71
2,98
+4
+2
+1
+2
+1
Rb20
SrO
Y203
Zr03
M0O3
Tc 2 0 7
Rh 2 0 3
Ru 2 0 3
PdO "
Te02
Cs20
BaO
La 2 0 3
Ce02
Pr60u
Nd 2 0 3
Sm 2 0 3
Eu203
Gd 2 0 3
3,73
9,87
5,93
5,02
5,21
1,33
2,83
4,78
1,60
7,12
2,62
1,83
1,49
3,05
1,45
4,79
1,02
1,99
1,33
Soustotal
3,57 +4
Si02
Na,0
B203
A1 2 0 3
1,42
3,03
5,16
5,73
Soustotal
2,30 +5
Soustotal
1,23 +4
1,51
3,45
1,41
6,73
+3
+4
+2
+2
Soustotal
2,67 +3
17
101 * 10 1 2 rads,
18
4 IO
18
Cm, on a
19
ture maximale admissible entre la paroi et le centre : elle est inversement proportionnelle au coefficient de dilatation thermique. Des expriences faites, il semble bien ressortir que le refroidissement mme
trs progressif des blocs de verrt entrane un accroissement de la surface totale d'au moins un facteur 5. La surface totale comprend la surface gomtrique plus la surface des fissures.
L'ensemble verre-conteneur doit tre capable de supporter non seulement
des tempratures leves ou des carts de temprature importants mais
doit aussi pouvoir rsister l'influence d'une contrainte mcanique
subie lors d'un choc.
L'ventualit, d'un choc n'est pas exclure lors des oprations de
manutention.
Les consquences d'un choc peuvent tre de deux natures :
- augmentation de la surface totale du bloc de verre, par fissuration;
- libration d'arosols.
Il est toutefois difficile actuellement de quantifier l'ampleur de ces
phnomnes.
20
21
(8)
22
Leaching rate
1
Rig.ca^r )
Leaching rate
2 1
R(g.ca .j )
Leach factor
1
L(sem.cm )
1
R '
Corrosiot rate
C (cm. sem'
. sea
8
Fractional release
.
8
R
a
7J
. sea
Z R
.S . t .
n n
g
oj
8
Leaching factor
1
L(sera.cm )
Corrosion rate
1
C(cm.sera )
C . a .sea
8
Symboles : m
sen
g
V7j
1
L
1
C
0
C =* . t
n n V
n sea
8
L~ * V
n
g
Leaching rate R ^ ^ ^ ^ ^
. .
Leach factor
Corrosion rate C
Surface
Fractional release F
23
90C
2,8xlO-3
3,3x1 - 1
2,8xl0-1
60C
4,6x10-*
,-3
2,4x1o- 1
7,3x1O" 5
1,0x10" 1
pH
facteur 3
pH = 3
facteur 7 9
pH = 9
facteur 1 2
24
Temprature
Dure
Facteur d'accroissement
(jours)
du taux de lixiviation
500
0,1 100
600
0,1 1
1,2
10
1,6
100
2,0
0,1 1
1,7
10
5,6
100
8,1
700
800
0,1
1,8
8,5
10
8,6
100
4,7
25
Taux de lixiviation
Emetteurs et
106
Ru + Rh
4,3.107
137
Cs + Ba
2,3.106
^Ce + Pr
89 S r
3,0.108
125
2,0.105
Sb
4,0.10"7
Emetteurs
238 Pu
2,0.107
241
5.0.109
Am
26
ultrieure de ces
27
La gense de minraux argileux par l'interaction d'oxydes et de solutions est moins frquente, mais a t dcrite cependant plusieurs fois.
On peut citer, par exemple la formation de kaolinite par interaction de
solutions silicates et d'oxydes et hydroxydes d'aluminium
(DELVIGNE
intense
ou dans des
bassins
isols
(MILLOT
(1970); KELLER
(1968)).
La gense d'une formation argileuse, donc une unit gologique constitue essentiellement de minraux argileux, peut se raliser l'endroit
o ses constituants essentiels se sont forms (p.e. les sols, les amas
ou poches kaolinitiques dans des roches granitiques,...),
mais aussi
28
importance
ressortira
concernant
les
transformations que subissent les diffrentes familles de minraux argileux. Les minraux argileux, forms par altration, par prcipitation
partir d'une solution aqueuse ou par interaction entre minraux et solutions aqueuses, ne
p-
100
200
300
400
500
600
700
~ i
800 C
kb
de contact
- 4
- 6
- 10
30
31
La transformation de smectite en interstratifi illite/smectite est accompagne d'un effondrement de la structure expanse des smectites et de
l'expulsion d'eau. PERRY et HOWER (1972) ont avanc que la vitesse de
cet effondrement est fonction du temps et/ou de la temprature. Cette
expulsion d'eau peut crer, dans des formations peu permables, une
augmentation de la porosit et de la permabilit ou mme des pressions
interstitielles anormales. Au fur et mesure de l'enfouissement des
formations
~ 5 kb : correspondant au dbut du mtamorphisme) l'illite peut tre detruite pour former des micas et chlorites la condition que certains
lments soient disponibles (p.e. fer et/ou magnsium) pour entrer dans
la structure de ces derniers.
Les interstratifis rsultant de la transformation diagntique initiale
contiennent donc encore de la smectite et parfois aussi des chlorites.
Leur comportement durant les phases ultrieures sera donc impos par le
comportement de leur composants minralogiques.
32
Plusieurs tudes dmontrent la disparition de la kaolinite par diagense. Nanmoins il y a peu d'explications valables et reconnues ce
sujet. La profondeur et la temprature semblent tre les facteurs dominants. Les limites de temprature pour la stabilit de la kaolinite lors
de la diagense sont trs mal connues. A partir de 70 80C (DUNOYER de
SEGONZAC, 1970) la destruction de la kaolinite peut dj tre dclenche
dans les sdiments argileux. Ce minral persiste pourtant au-del de
tempratures de 200C. La kaolinite se transforme probablement en chlorite par rcupration de l'aluminium et du silicium dans une structure
dioctadrique du chlorite (WEAVER, 1979). Cette transformation se situe
autour de 150 200C. En cas d'abondance de potassium et dans des conditions de pH relativement lev, la kaolinite se transforme en illite
(HENLEY, 1959).
Les chlorites reprsentent une famille de minraux qui sont gnrs dans
des circonstances gologiques trs diverses et entre autre elles sont
formes lors de la diagense par transformation de smectites, ilutes ou
kaolinites. Ces minraux s'avrent donc d'tre assez stables dans les
formations sujettes une diagense. Aussi a-t-on encore constat que
les chlorites subissent des modifications chimiques (substitutions dans
les positions octa- et tetradriques) au cours de l'enfouissement progressif de la roche. Les chlorites peuvent enfin se prsenter sous forme
interstratifie avec la smectite (corrensite).
La paragense de formation courante de la vermiculite est associe
l'altration superficielle ou hydrothermale de micas ferro-magnsiens
(p.e. biotite) ou de chlorites. Ce minral est aussi form par l'interaction d'oxydes et de solutions aqueuses. Ce dernier cas se rencontre
lors de l'altration de roches basiques intrusives. On le trouve frquemment associ aux minraux dont il est issu ou aux minraux paragntiques sous forme interstratifie, par exemple : vermiculite-biotite,
vermiculite-chlorite, vermiculite-montmorillonite.
33
(produits :
solubles en collodes
hydrophiles (types acides fulviques et humiques), due une dshydratation partielle et une oxydation faible.
3. Polymrisation avance donnant lieu la formation de gopolymres
hydrophobes (krognes). Frquemment ce stade est dj acquis suite
au dpt de quelques centaines de mtres de sdiments.
34
4. Cracking des gopolymres donnant des hydrocarbures. Les hydrocarbures de poids molculaire faible gagnent de l'importance au fur et
mesure de la progression de la diagense, laissant un rsidu organique voluant vers le graphite.
Ce phnomne de "cracking" peut dj se produire partir de ~ 60C et
devient
prdominant
des
tempratures
1973). LOPATIN et BOSTICK (1973) ont, d'autre part, constat que des
tempratures de 50C ont peu d'effet sur la destruction de substance
organique indpandemment des dures d'exposition la chaleur. CLAYPOOL
et REED (1976) ont nanmoins constat que l'chauffement de roches sdimentaires dans le domaine de 30C 100C marque dj une perte d'hydrocarbures.
Lors de la diagense de substances organiques non seulement des hydrocarbures (p.e. CH^) sont dgags, mais aussi du C0 2 est produit (JUNTGEN
et KARWEIL, 1966). La pression affaiblit la vitesse de transformation
diagntique des substances organiques en empchant la libration des
gaz (Ch. WEAVER, 1979).
Il importe encore de signaler que plusieurs auteurs (ALMON et JOHNS,
1975; GALWEY, 1972) ont dmontr l'influence catalytique de certaines
espces argileuses (illites, smectites, p.e.) lors de la destruction de
la matire organique.
Le sort des carbonates au cours de la diagense est trs complexe. Dissolution, redistribution, prcipitation et remplacement sont les diffrents phnomnes observs. Ils sont dtermins par des conditions physico-chimiques et chimiques variables, qui elles-mmes sont imposes
gnralement par l'volution diagntique d'autres constituants (espces
argileuses, substances organiques,...). Le rle de la temprature sur le
comportement des carbonates au cours de la diagense est imprcis. La
tendance gnrale est la disparition des carbonates avec la profondeur.
Dans cette tude on ne traitera pas l'effet des activits bactriennes
pendant les phases prcoces de la diagense. La prcipitation de carbonates peut se produire suite l'expulsion d'ions de calcium ou magn-
35
36/81
A.
1
:
50
*
l
Lias
Al 1 pmagriP (ENGELHARDT)
"\
^k
30-
10
0
1000
2000
3000
000 m
37
exprimentalement
par
plusieurs
auteurs
(p.e. ENGELHARDT et
GAIDA, 1963).
Pourtant il n'existe pas de relation univoque entre salinit et profondeur, ou pression, ou densit (porosit). La tendance gnrale est une
croissance de la salinit de l'eau interstitielle avec la profondeur.
L'augmentation de la concentration en ions solubles dans l'eau des pores
peut engendrer des ractions de prcipitation. Le cas typique pour cela
est la clmentation des particules par Si02 ou carbonates, entranant une
diminution de permabilit du milieu.
En guise de conclusion on peut dire que les formations argileuses peuvent prsenter une grande diversit dans leurs proprits et leur comportement. Ceci est d diverses conditions de gense, de transport, de
dpt et de diagense.
L'tude de la diagense nous renseigne sur le comportement des argiles
( l'chelle de vastes rgions), soumises des conditions de temprature et de pression limites. Il apparat nanmoins que les conclusions
qui en dcoulent ne sont pas directement transposable sans plus aux
conditions de rchauffement obtenues par dchets de haute activit enfouis dans une formation argileuse. Contrairement aux conditions de
diagense, dans le cas de stockage gologique, le facteur temps est
relativement limit. Le facteur pression d aux terrains surincombants
est beaucoup plus faible et invariable dans le temps l'chelle du
stockage gologique.
L'tude de la diagense nous donne pourtant certaines indications trs
importantes sur le comportement de roches argileuses soumises des
conditions de pression et de temprature : les minraux argileux les
plus sensibles l'influence de la temprature sont les minraux gonflants (smectite, vermiculite,...) qui se transforment dj partir de
~ 40C. Leur transformation entrane aussi des changements de composi-
ti oi
38
tion des eaux interstitielles et un effondrement de la texture. Ce dernier est nanmoins contrari par l'impermabilit des argiles. Les substances organiques semblent elles aussi trs sensibles une lvation
de temprature (cette dgradation se manifeste dj partir de ~ 60C),
quoique la libration des matires volatiles organiques mans lors de
l'echauffement
des roches.
des
terrains
faible,
comparable.
plus lmentaire est bien sr celui de la dimension des particules constituant le sol en question et l'on distinguera aisment du plus gros au
plus fin, les graviers, les sables plus ou moins grossiers, les silts et
enfin les argiles.
39
Les particules constituant ce qu'on appelle couramment la fraction argileuse ont un diamtre moyen infrieur ou gal deux microns. Etant
donn la faible dimension de ces particules lmentaires, les tentatives
visant dcrire le comportement de ce type de roche par le biais des
lois habituelles de la mcanique se sont souvent rvles infructueuses,
car d'autres phnomnes ou d'autres forces entrent en jeu. Il est bien
connu que deux roches caractrises par la mme rpartition granulomtrique et faisant partie de ce qu'on appelle classiquement les argiles
peuvent prsenter des proprits extrmement diffrentes, et par consquent conduire des comportements distincts.
Il s'avre donc indispensable de poursuivre plus loin la description de
ces roches et d'analyser la minralogie des argiles permettant d'expliquer un certain nombre de leurs proprits spcifiques qui dpendent
plus de ractions de surface que de phnomnes gravitationnels.
Depuis la dcouverte des possibilits offertes par les rayons X pour
l'tude des argiles vers 1925, plusieurs classifications des argiles
d'aprs leur structure ont t proposes et les diffrences entre elles
n'ont pu tre aplanies pour aboutir une nomenclature admise au niveau
international.
La classification prsente au tableau 9 reprend les noms attribus aux
grands groupes dans lesquels on peut ranger les diffrentes espces
minrales argileuses.
L'examen de ce tableau laisse dj apparatre la complexit des classifications et la grande varit de groupes et sous-groupes possibles.
Le but recherch est de fournir au lecteur, sur base d'une des classifications possibles, les quelques principes lmentaires de la minralogie des argiles, indispensables la bonne comprhension du texte.
Groupe
Minral
Arrangement du
feuillet octa
Substitution
isomorphe
hedral
kaolinite
micas
smectite
kaolinite
dioctahdral
dickite
halloyeite
occupes par Al
illite
gnralement
Al pour Si
glauconite
dioctahdral
Fe ou Mg pour Al
montmorillonite
beidellite
Mg pour Al
dioctahdral
nontronite
hectorite
Fe pour Al
trioctrahdral
saponite
vermiculite
2:2
chlorite
vermiculite
chlorite
minraux
mlangs
interstratifis
Li pour Mg
Al pour Si
gnralement
trioctahdral
Al pour Si
dioctahdral
Al pour Si
trioctahdral
Al pour Mg
ou mlang
1:1, 2:1 ou
Al pour Si
fe.
41
On n'examinera donc que les groupes et sous-groupes devant servir ultrieurement dans cette tude, soit qu'il s'agisse de constituants particuliers de l'argile de Boom, soit qu'on utilise un de ces minraux
des fins de rfrence ou de comparaison.
Des renseignements complmentaires peuvent tre trouvs dans les ouvrages traitant la minralogie des argiles, par exemple GRIM (1968) et
CAILLERE (1963).
Les units lmentaires que l'on retrouve la base de la structure
minralogique de presque toutes les espces argileuses sont des ttradres de silice et des octadres d'alumine. Dans ces units lmentaires, la silice et l'alumine peuvent tre remplaces par d'autres ions
pourvu qu'ils prsentent des dimensions ioniques quasiment identiques et
qu'ils
puissent
exister
dans
une
coordination
ttradrique
ou oc-
tadrique.
Ces substitutions n'engendrent pas de changements dans le systme cristallographique et sont appeles de ce fait substitutions isomorphes.
La premire unit de base, constitue de silice se compose d'un atome
de silicium entour de quatre atomes d'oxygne rpartis gale distance de celui-ci et implants aux sommets d'un ttradre (figures 5, 6 et
7).
Les trois atomes formant la base de ce ttradre sont chaque fois mis
en commun pour les deux ttradres adjacents.
Un enchanement systmatique de ces lments de base dans un plan et
selon certaines directions bien dfinies aboutit la constitution d'un
feuillet de base prsentant des trous hexagonaux.
L'atome de silicium tant beaucoup plus petit que celui de l'oxygne,
on peut imaginer ce feuillet comme deux couches d'atomes d'oxygne entre
lesquelles sont enserrs les atomes de silicium selon un rseau hexagonal.
42
13/81
FIGURE
et Q
: Oxyg ene
: Silicium
43
H/81
/
0
\ /
\ /
/ \
/ \
O
0 s* Silicium
= Oxygne
FIGURE
44
En effet, l'paisseur du feuillet est de l'ordre de 4,9 , ce qui laisse une espace libre dans l'arrangement rhombique d'un diamtre de 0,55
et dans lequel peut s'intercaler un atome de silicium sans provoquer de
distorsion du ttradre.
La valence de l'oxygne est gale -2 et celle du sllicum +4. Or,
chaque silicium a une liaison complte avec l'oxygne suprieur alors
que les trois oxygnes du plan de base sont partags avec les ttradres
voisins.
Dans ces conditions, l'assemblage comporte une charge ngative unitaire
mais il peut toutefois atteindre l'quilibre de charge lorsque l'oxygne suprieur capture un ion H + , et se transforme en radical hydroxyle. Ceci est d'autant plus facile que ce dernier a peu prs le mme
diamtre que l'oxygne qu'il remplace.
Le deuxime lment de base que l'on retrouve dans les composs argileux est constitu d'un atome d'aluminium, equidistant de six oxygnes
ou
(figures 8 et 9).
Chaque oxygne est partag entre deux units voisines, ce qui implique
que pour obtenir un assemblage lectriquement neutre, deux tiers seulement des centres de ces octadres soient occups par un atome d'aluminium.
de gibbsite (Al2(OH)6).
Il arrive qu'un atome de magnsium soit substitu celui d'aluminium,
ce qui entrane l'tat neutre la formule suivante : Mg 3 (OH) 6 (brucite).
Ces deux variantes entranent peu ou pas de distorsion de l'octadre de
base puisque l'espace central a un rayon moyen de 0,61 dans lequel
peut s'insrer soit de l'aluminium (R = 0,55 ), soit du magnsium (R =
0,65 ) .
45
15/81
FIGURE
(il)
hydroxyle ou oxygne
aluminium
46
Ilydror.yle ou Oxygne
Aluminium
FIGURE
47
48
d'alumine.
La formule structurale de la kaolinite est S^AI^OJQ(0H) 8
'
(figure 10
49
17/81
Al
feuillet
couche
/Si
Al
Si\
s - *
AI
Al
Al
Al
couche lmentaire de
kaolinite
/fr A
7.2 *
Oxygne mis en
commun
Oxygnes
Hydroxyles
Aluminium
O Silicium
FIGURE
50
la prsence du potassium est contrebalanc par la substitution de silicium par l'aluminium dans le feuillet ttradrique.
Dans ce groupe, on trouve entre autres la muscovite qui est une forme
simple des illites. Lorsque certains points centraux des octadres sont
occups par du magnsium ou du fer, on aboutit la formation de glauconite.
Les minraux classs dans ce groupe se retrouvent plus souvent dans des
roches sdimentaires localises dans des rgions tempres ou arides.
2.2.2.4. Le groupe des smectites ou les montmorillonites
La mme succession de trois feuillets (Si-Al-Si) que celle rencontre
dans les micas forme la couche de base des smectites.
Toutefois aucun Ion de potassium ne lie ces couches entre elles et de
l'eau peut aisment pntrer entre celles-ci, aboutissant une structure du type prsent en figure 12 (extrait de GRIM, 1968). Une des
proprits remarquables des smectites est leur forte capacit d'absorption
d'eau qui
s'avre
en
outre
rversible. L'eau
interstratifie
51
18/81
A s 7
Al
Al_
/si
sT\
A si
six
Al
XSi
Al_
Si\
Asi " s i /
10
ion potassium
feuillet
feuillet
'
couche
feuillet
Representation schmatique de la structure des illites
Oxygne mis
en commun
lien Potassium
Potassium
FIGURE
52
19/81
Si
Al
/ S
Si /
Al
S A
14
p l u s i e u r s couches
d'eau
\
Si
Al
. 17
Si /
Al
couche
Si Si
-^feuillet
p l u s i e u r s cou:hes
d'eau
VL^lS
Oxygne mis
en commun
cations changeables
nH20
FIGURE
53
(12)
54
Les smectites se rencontrent le plus souvent dans des roches sdimentaires des rgions semi-arides et se forment lorsque des centres volcaniques s'altrent au sein de couches sous-marines ou sous un faible
drainage.
2.2.2.5. La vermiculite
La vermiculite peut tre considre comme rsultant d'une altration du
groupe des micas ou une varit particulire de smectite. En effet, la
structure de base s'apparente celle des micas (un feuillet octadrique intercal entre deux feuillets ttradriques).
Les feuillets infrieur et suprieur ont subi une substitution isomorphe
du silicium par de l'aluminium qui cr ainsi une charge ngative de
l'ensemble et ceci explique la haute capacit d'change ionique de ce
groupe d'argile et plus spcialement marque l'gard du magnsium.
L'espace laiss vide entre les couches de base a une paisseur fixe de
4,98 ce qui correspond environ l'paisseur de deux molcules d'eau.
Toutefois, la disposition prcise de ces dernires a donn lieu maintes Interprtations. Une des dispositions proposes pour cette eau intercouches est reprsente en figure 13 (extrait de GRIM, 1968).
Tout comme les smectites, la vermiculite a des couches expansibles et
un dficit de charge justifiant sa capacit d'change ionique.
La diffrence entre les deux rside d'une part dans le fait que le gonflement de l'espace interstitiel est limit 4,98 et d'autre part
dans une capacit d'change ionique diffrente lie au fait que les
substitutions se produisent le plus souvent dans la couche ttradrique
pour la vermiculite et dans la couche octadrique pour les smectites.
La vermiculite a la plus grande capacit d'change ionique de tous les
minraux argileux.
55
20/81
\si
S
Al
k
AS
Al
7
15
Al
JK
si 7
Al
/si
siA
\ S
Al
si
Al
Si
feuillet
couche
feuillet
p t l )
/ Si
feuillet
_ H2 O
couche de silice
ttradrique
Molcules d'eau
orientes
Couche de
silice
ttradrique
FIGURE
*%o6
56
2.2.2.6. La chlorite
Les couches comportent un nombre gal de feuillets de silice et d'alumine d'o la classification 2:2 car on retrouve empils un feuillet de
silice, un feuillet d'alumine, un second feuillet de silice et enfin un
autre feuillet d'alumine (ou de brucite) (figure 14, extrait de GRIM,
1968).
Si l'on compare cette structure celle des micas dj cite, on peut
dcrire la chlorite comme tant de l'illite dans laquelle la liaison
assure par le potassium est remplace par une couche d'aluminium octadrique.
Beaucoup de varits de chlorite ont t rpertories et elles diffrent entre elles notamment par la qualit et le nombre de substitutions.
Le remplacement du silicium ou de l'aluminium par d'autres cations entrane un dsquilibre lectrique final de la structure expliquant la
capacit d'change ionique de la chlorite.
La chlorite peut parfois prsenter un certain degr d'hydratation entre
des couches qui ne sont pas toujours rgulirement empiles comme dans
le modle de base.
57
21/81
_s_/
Al
Al
Al
Al
"A
14
Mica
Al
> Si
lien Hydrogne
Brucite
Al > Mg
FIGURE
lien Hydrogne
58
ro
ro
co
tm
TAW
0 rw a .
FIGURE
1 5 , : Coupe g o l o g i q u e n o r d - s u d t r a v e r s l e s i t e de Mol.
60
(1014) possdant
le squelette de l'illite
avec certains
23/81
Frquence
180-v
mm
in 6
W?.
relative
4 S
Frquence
7 8
/ /
relative
1816..
183.6
C-{14-t4)
l O O O O ^ ^ S /far* Y^^S
190-
\ /
s ^ .// '/
TKXXXX///\/^*^\
/OQQ^/yyjVermi-
. , " \ / / \ r S m e c r 7 f e > * / / \ \ V
. \ . j / 'A, faible / v / y v V y
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charge.
~I4
'C-14V
y ~
200-
0 w
200.6*"
X X S
l-X/tOvWX - cKVs>jj$x^
X N X
*\ /
^^OOv^sY^Z/^^x^^^^N
i
* %x N / /
210-
Frquence
9 11
.</, / yVvvv
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-S
* * * *
r
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" v'
/VOkX^<rvY^/>A\\\^
\y / ' / /VI / / \ \ \ \
////fs /y?^y^9yy$S^
f/, Aoooow/SSi
229.6 \
\/'/'/^^C^O-licJ^
XSNSS2
*v
240
Fraction < 2
FIGURE
C(HC14V)
Chlorite
;:::
220-
ferrifere
/ I )x0 x
( wxxv
X X ) v/ Vy
/ / iVw
\ Vw
V\
*v v\ N x\ x %\ Ns V , / /0#//^^^*^^
"* *
./ x^ /^^^
\ \ t
Chlorite
/)//\\\\
s * \f '/
C(14cHy)
C(14CI4y)
Chlorite
C(UcUy)
ferrifere
. Illltes
-
2376*
237,6
Fraction < 5
62
Illite
25 % environ
Smectite
20 % environ
Vermiculite
30 % environ
Interstratifi (illite-vermiculite)
15 % environ
Chlorite et interstratifi
(chlorite-vermiculite)
10 % environ
Il convient d'attirer l'attention sur le fait que ces proportions annonces sont approximatives.
En effet, de par la structure mme des minraux argileux et leur possibilit de se combiner en empilements trs complexes dans lesquels on
passe progressivement d'un groupe d'argiles un autre, il est quasiment
impossible de dterminer avec prcision les proportions respectives des
composants en prsence.
Les chiffres avancs doivent donc tout au plus servir fournir une
indication trs gnrale de l'importance des divers constituants.
D'autres analyses minralogiques ont t entreprises et sont disponibles
dans la littrature spcialise.
Toutefois, les tudes publies portent toujours sur des chantillons
rcolts en surface et en des sites o la couche gologique de l'argile
de Boom apparat la surface et est spcialement utilise des fins
industrielles (industrie briquetire).
63
70,96 %
AI2O3
17,36 %
5,96 %
Fe 2 0 3
CaO
1,52 %
TIO2
0,96 %
K20
3,49 %
64
FIGURE
65
25/81
rK
-178
216
l
23t
! !
VU':':.
f?
280-
290-
-88
232
i-..300
66
26/81
a IS
i4o-t?m
+ -140
mg/g sec
'
160
170
-174
194
iH
. a.
v
"
2S0-^ C.
ajaa
C o
-252
m'y*"
-276
O /
20
iO
40
50
280-
300-t
FIGURE
4--300
19 : Teneur en C a e t Mg d ' c h a n t i l l o n s de s o l en f o n c t i o n du
n i v e a u de p r l v e m e n t
mg/g sec
67
27/81
qao
"ft**
090
^300.85
FIGURE
68
69
Si l'on admet que les proprits sorptives des fractions isoles ici
sont du mme ordre de grandeur que celles des fractions similaires isoles des sols, on peut attribuer aux fractions "fulviques" une capacit
d'change cationique (C.E.C.) spcifique de 3 mq/g, et aux fractions
"humique", une C.E.C,
de 5,5 mq/g.
(14)
Tableau li
Fractionnement de la matire organique dans 1'argile de Boom
Profon
deur (m)
C total
Extrait
HF
Extrait
Pyroph.
Extrait
Soude
Extrait
Total
non prcip.
prcip.
non prcip.
prcip.
HC1HF
Extrait
Rsidu
Frac
Frac
Humi
tions
tions
nes
"fulv."
"hum."
"hum."
(1)
(2)
(3)
(4)
(5)
(6)
(7)
(8)
(9)
(10)
(H)
(12)
(13)
~ 176
1,99
0,8
36,3
14,9
56,8
52,6
109
3,3
53,5
1,14
15,9
20,4
16,0
57,3
52,3
109
5,0
52,3
28
30
~ 194
2,24
24,6
1,3
17,2
11,2
56,1
37,5
94
3,1
53,0
21
~ 200,5
2,59
0,9
0,4
1,2
0,9
1,4
2,2
2,3
~ 184,5
1.1
1,6
20,7
8,5
50,0
43,3
93
2,7
47,3
18
3,03
0,3
1,1
0,9
18,1
~ 210
1,2
0,7
21,0
11,0
51,0
39,0
90
49,1
22
~ 218,5
3,26
0,3
0,9
19,2
18,8
5,2
46,1
39,5
86
43,2
12
~ 224
2,89
0,4
0,7
13,3
1,7
0,6
1,9
2,9
13,3
6,6
34,9
48,7
84
33,2
20
~ 234
2,33
0,4
0,7
18,2
0,8
16,5
8,2
44,8
30,5
75
1,7
1,9
42,9
19
~ 244,5
1,74
0,7
27,4
11,8
53,7
38,9
93
23
1,1
1,4
9,5
21,5
46,4
68
3,1
2,0
50,6
1,78
1,2
0,5
11,4
~ 249
1,2
0,4
19,5
48
17,1
8,6
71
d'une fraction de
72
73
argile humide
expose l'air
pH
9,5
Ca prcipit sous
CaSO i t .2H 2 0
CaC03
forme de
On
Mg meq/L
0,35
319
C . E.G .
0,12
0,20
voit
que
l'argile.
inaperues
Des
ce
type
d'analyse
altrations
ont t
est
importantes
releves
par
qui
seraient
cette mthode
qui
autrement
acquiert
de
passes
ainsi
une
de
l'eau
interstitielle
frache.
mg/L
Na +
Mg++
K+
989
4,3
84
Ca++
OH
meq/L
Carbonai .es
0,35
2,15
~ 0
sou~
43
-o,i
935
19,5
1286
ou
co3
6,4
HC0 3 ~
18,2
(pH = 9, 5)
dans
l'argile
de
Boom
74
0,187 g/L
MgS04
0,021 g/L
Na 2 S0 4
1,207 g/L
NaCl
0,058 g/L
Na2C03
0,339 g/L
NaHC03
1,529 g/L
(CaC03) sature)
meq/g
Conc.
d'argile sche
meq/L
0,0576
196
10
Na+
K+
0,00295
Mg-H-
0,0939
Ca++
0,0156
319
53
SO,,--
0,17
578
75
- 10 m
+ 190
+ 268
8,4
8,5
8,2
+296
+ 289
+264
Calomel); (mV)
3,7
PH
1
Cl"(mg.I" )
50
3,6
24,6
S0U (mg.I-1)
44,0
2,0
21,5
450
9,5
8,05
8,1
1.010
1.050
30,0
202,5
0,10
0,86
4,18
1,71
1,33
3,99
PO,, (mg.I-1)
< 0,20
0,35
7,80
8,30
0,62
2,50
S (.1"1)
<10
77
94
43
17
23
< 1
13
12
12
12
0,02
0,12
0,54
0,21
0,08
< 0,02
0,14
< 0,02
< 0,02
< 0,02
< 0,02
< 0,02
214
189
997
730
796
558
26
60
394
548
950
943
F" (mg.I" )
NO3 (mg.I" )
S03
(mg.l-1)
NH^ (mg.1"1)
C0 3 (mg.1-1)
-1
Na (mg.l )
1
(mg.l" )
2,5
8,2
9,1
Mg (mg.l-1)
2,11
3,24
2,24
5,9
6,2
Ca (mg.l- )
10,8
14,6
5,59
13,4
17,6
5,20
11,2
20,5
8,89
18,3
Fe (pg.l-1)
295
385
660
350
100
375
Sr (pg.l-1)
63
67
118
315
470
1250
(mg.l"1)
< 0,5
0,7
5,1
3,3
4,3
2,6
76
elles s'accompagnent gnralement d'une modification de la charge lmentaire de ces particules qui deviennent ngatives dans la plupart des
cas.
Les dficits de charge peuvent galement natre de l'interruption de la
continuit du rseau cristallin. En effet, si l'on atteint l'quilibre
lectrique au sein d'une texture continue par le jeu des compensations
avec les particules voisines, un dficit de charge apparat aux endroits
o le cristal s'arrte et o la compensation lectrique est incomplte.
L'influence de ce type de dficit de charge se fait beaucoup plus sentir
pour les particules les plus fines puisque la proportion d'artes externes s'accrot (GRIM, 1968).
L'apparition de ce bilan total ngatif fait que les particules d'argiles
captent des cations contenus dans l'eau interstitielle et repoussent les
anions de manire rtablir la neutralit lectrique de la cellule
lmentaire. On constate que les cations ainsi capts peuvent sous certaines conditions, tre remplacs par d'autres prsentant une valence
quivalente.
Il a t dmontr que la facilit avec laquelle cet change peut tre
ralis peut dpendre de plusieurs facteurs :
- elle sera d'autant plus aise que la valence du cation remplaant sera
leve;
- pour des ions de valence gale, les plus grandes dimensions favorisent
la substitution;
- l'exactitude avec laquelle l'ion peut s'encastrer ou s'adapter la
structure.
77
Comme les cations sont toujours prsents sous une forme plus ou moins
hydrate selon leur nature, on conoit que le type de cation retenu
la surface des particules argileuses exerce une influence considrable
sur le degr d'hydratation global.
Dans de nombreuses applications industrielles, on met profit ces particularits pour modifier la mallabilit ou les caractristiques gomcaniques de l'argile en modifiant les cations absorbs.
Dans le cas prcis du stockage gologique de dchets radioactifs en
couche gologique argileuse, la capacit d'change ionique peut jouer
un rle extrmement important dans la fiabilit du confinement.
La capacit d'change ionique varie d'un groupe d'argile un autre en
fonction de la structure de ceux-ci et de leur dficit de charge.
Le tableau 15 donne les fourchettes de valeur couramment observes pour
les diffrents groupes d'argiles.
(15)
78
Tableau 15 : origine et capacit d'change cationique de diffrents minraux argileux (extrait de YONG et WARKENTIN, 1976).
Minral
Charge ou capcit
Origine du dficit
d'change ionique
de charge
(mq/100 g)
Kaolinite
5 ... 15
Illites et chlorites
20 ... 40
Liaison interrompue
substitutions et quelques
liaisons interrompues
Smectites
80 ... 100
Vermiculite
Allophanes
40 ... 70
liaisons interrompues et
Al en coordination ttradrique
79
Montmorlllonite, Gelsenheim
31
Montmorillonite, Wyoming
23
Beidellite, Unterrupsroth
21
Nontronite, Untergrieshach
20
Nontronite, Pfreimdtal
12
Saponlte, Groschlattengrun
21
Kaolinite (collodal)
20,2
Kaolinite Melos
13,3
Kaolinite, Schnaittenbach
6,6
80
La dtermination directe du coefficient de distribution IL est utilise couramment pour dterminer la sorption des radionuclides par la
roche rceptrice sans qu'on puisse mesurer quantitativement tous les
mcanismes d'Interaction physico-chimique comme change ionique, prcipitation, adsorption, e t c .
La comparaison des Kj obtenus par diffrents laboratoires est difficile pour les deux raisons suivantes : les diffrences dans la composition de l'argile et la mthode utilise pour la dtermination du Kp
(il n'existe pas de mthode standard). Pour cette raison on n'a pas
mentionn ici la littrature sur les coefficients de distribution en
milieu argileux et on s'est limit aux expriences effectues sur l'argile de Boom.
De nombreuses adaptations des conditions d'exprimentation se sont avres ncessaires au cours des recherches entreprises depuis 1976 et
visant la dtermination du K,.
Les premires expriences utilisaient de l'eau extraite de la nappe
aquifre des sables Anversiens se trouvant au-dessus de la couche d'argile. Les essais ont t effectus
238
Pu (Figure 23).
Pour viter ce problme de prcipitation, l'eau souterraine a t porte pH = 3 et les Kj dtermins dans ce milieu sont reprsents
dans la figure 24.
ro
co
OLIGOCENE
iI
1 1 1 1 1 1 1 1 I
argile et sable
trs fin
1 1 1 I
I 1 I
I 1 1 I
I I
1 I
1 1 I
1 1 1 1 I
1 1 1 1 i 1 1 1~
able de
ANTWERPEN
Profondeur
mtres )
8* S
III
* *
*.
! ' '
29/81
C l a y - sample
Equilibrium
-180m
- 2 20 m
-270m
pH
1 -3
4-7
7 -
8 -9
KrJ
10^-
4*L
'$f$mmm. ti
OC
K)
10"
Equilibrium concentration mg
10'
10
'
10
FIGURE
I'll'
t
1
10'
2
10
+2
mg Pu/L)
IIl I
10'
30/811
.
il
Equil i b ri um
D
1 - 2
2 - 3
3 - 5
5 - 7
7 - 8
Kd
10
^ i i l p M^agA&K
meng
sfih
***
O
:
^^M
10
O
Oil
IP"
, VV
i i i i
10r3
ni
10"
I I I I
.ill
I I I I
10
Equilibrium concentration ug
FIGURE
.* . , v ,
::-'-:<-:\\-.'.-..
10
SS,
::' V'
':':
1
Pu per liter
6
1
23. Coefficients de distribution pour le plutonium (10
10
mg Pu/L)
10
N V
oc
Lo
84
31/81
10
10
10-7
_
\
en
mg/1
10
10"
-2
w-t
u
Kd
10
IIII
101
FIGURE
II I I
10'
I I I II II
10'
'
10'
85
Nature de l'lment
(16)
Concentration en mg 1"-1 pH = 3
Type I
Type II
Type III
Fe
1000
200
100
Cr
260
52
26
Ni
140
28
14
Mn
14
2,8
Sr
133
26,6
1,4
13,3
Zr
300
60
30
Mo
200
40
20
Cs
58
Eu
306
11,6
62
5,8
31
86
Profondeur de
KH Eu
Kd Cs
prlvement de
l'chantillon
Type I
Type II
- 180 m
12
37,3
- 190 m
15,8
38,3
- 200 m
17,1
- 210 m
Type III
Type I
1,6
79
232
133
1,3
195
1125
55,2
142
2,7
229
1845
13,4
53,4
139
2,8
184
1565
- 220 m
15,4
48,1
115
1,6
121
545
- 230 m
22,5
62,2
153
2,3
225
1969
- 240 m
15,1
48,5
120
2,7
132
752
- 250 m
14,2
72,4
125
2,1
- 260 m
10,2
30,1
61
1,3
41
134
- 270 m
5,6
13,9
38
0.2
22
70
Toutes
les
expriences
dcrites
82,3
ci-dessus
prvoient
la sparation
granulomtrique d'chantillons broys et schs 110C, ce qui correspond peu aux conditions effectives in situ. En vue de mieux approcher les conditions dans le milieu gologique tudi, une srie
d'exprienes de dtermination de K, a t entreprise pour laquelle
il a t tent de simuler la composition chimique de l'eau Interstitielle de 'argile. Des mesures ont t faites avec des isotopes de Sr,
Eu et Cs pour des rapports dcroissants solution/argile, partir de
1/50 ml jusqu' 1 g/2 ml.
(Fig. 25 27).
32/81
_|
0,01
FIGURE
1 I I IIj
0,1
II I
1
CE(mg.H)
I I I I I
10
25. Coefficients de distribution pour le strontium dans des mlanges eau distille - argile en proportions
croissantes
1u
88
33/81
Kd
2
:50/l
0:20/1
: 10/1
A: 5/1
D: 2/1
io4-
A
D
5/1
iI 'iI I
so/i y
10/1
/
/ /
cI
Jo
9
o
20/1
3
106
I
0,01
1 1 I
t I
0,1
1
CE (mg. 1-1)
FIGURE
34/81
Kd
2103-
oc
2+
0.1
FIGURE
10
2
CE (mgl-' )
27. Coefficients de distribution pour le csium dans des mlanges eau distille - argile en proportions
croissantes (chantillons d'argile prlev - 210 ra)
u>
H 11 |
'
I t i l i
en
Hl
' I
,W
^
M
Pd
M
ro
00
/\ o
o
a>\
Cl
3
ro
M1
H
O
H
ft>
rt
ft) 3
rt
rt
O
O C
ET hh
(a ) H l
rt
H " ii
h
3
co 3
co O.
ro
il
(DV fu
li H
i( CO
rt
< cx
rt
H" ' ii
r t 1 H
fO
en en
rt
tu/
P.
Ol
'' (
O
rt
o fi
O
3
eu
ro
1'
* rt
C (IQ
> H
h
w cJ fo
* C
o
ro\
tn 3
rt
H H
C
rt
Ift!
3 ro
1
II
rt o
c
^ ro l-i
C
li
o Co.
O
d ro
h"
vD
O
91
92
2.2.3.1. Densit
Les caractristiques
93
Dnomination
Densit
Densit
Densit
naturelle
sche
des grains
Rfrence
100 % humidit
Illite
(Pays-Bas)
2.130
Kaolinite
2.430
Smectite
2.300 2.600
2.660
(Grimm, 1968)
2.600 2.680
(Weaver, 1976)
1.770
(Grim, 1968)
Clays and
shales (Eastern U.S.)
2.690
(Weaver, 1976)
(Germany)
2.690
(Weaver, 1976)
Clay
2.680
(Weaver, 1976)
Shale
2.710
(Weaver, 1976)
Soil and
Clays
(17)
94
r=TT
e
et n =
95
Pour des chantillons prlevs non loin de la surface, on cite gnralement une porosit d'un ordre de grandeur gal situ entre 40 et 55 %.
Pour des chantillons prlevs au sein de la couche gologique (argile
plastique de Boom), la porosit oscille de 35,4 44 %, et l'on voit
ici l'influence des pressions subies au cours des tempe gologiques et
de la consolidation qui en rsulte.
96
97
37/81
Particule
d'argile
FIGURE
98
99
Les mesures de la teneur en eau des chantillons se heurtent aux difficults d'extraction mcanique de l'eau contenue et l'on utilise de prfrence la mthode du schage au four 105 ... 110C.
La teneur en eau peut varier dans de trs larges proportions; pour l'argile plastique prleve en profondeur, les chantillons prlevs dans la
couche gologique de Mol ont rvl une teneur en eau variant de 17,6
29,2 %.
Une formation gologique similaire, l'argile de Londres, prsente une
teneur en eau de 21 26 % entre 50 et 160 m sous la surface du sol
(WARD et al, 1959).
La comparaison de ces valeurs avec celles trouves lors de prlvements
en surface s'avre impossible en raison de la proximit de la surface
et de son Influence sur les possibilits de schage partiel.
2.2.3.4. Granulometrie
La manire dont est rpartie la granulometrie d'une roche dtermine le
comportement de sa texture solide et bon nombre de ses proprits mcaniques. En effet, aux particules relativement grosses peuvent s'appliquer les lois de la mcanique classique, alors que les plus fines prsentent un comportement qui ne peut tre expliqu que moyennant la prise
en compte de phnomnes de surface.
Les diffrentes classifications des sols sur base de la granulometrie
s'accordent gnralement pour qualifier de fraction argileuse l'ensemble des particules dont le diamtre moyen est infrieur ou gal 2
microns (figure 30).
En revanche, la limite entre les silts et les sables varient d'un auteur l'autre.
L'analyse granulomtrique des chantillons prlevs dans l'argile de
Boom sous le site Mol rvle, aprs limination des matires oxydables,
la rpartition granulomtrique suivante :
100
38/811
mini
00001
Niini
0001
001
Cloy
mini
mini
01
Particle Diameter (logarithmic scale), mm
HIHII
10
Sand
S.tt
Fine
Coarse
002
0002
100
Gravel
<r
Gravel
<r
02
mm
Sand
VF.ne F>ne|Medium|c<KVie |v Coorse
Silt
Cloy
005
Fern
0002
| Gross
0006
002
01 0 2 5
005
Cloy
0.1
mm
0 5
K.ess
Steine ^ ^
Fem 1 M.ltel Grossi jffi. Fem | Mitici | Gross
02
05
I
2
5
15
30
3*
Fine
0005
. Department
Agriculture
005
Coarse
Continental
~ \ . U S Public Roads
*)
Admimstr
Ira lion
025
mm
Clay
FIGURE
Fme
0002
| Medium
0006
| Coarse
002
006
Fine
1 Medium | Coarse
02
06
73^.
5 ,
Inst t Tech a
British Standards
Institution
30 : P r i n c i p a l e s cl a s s i f i c a t i o n s des roches s el o n
l e u r g r a n ul o m e t r i e
101
Profondeur
Argile
Silt
Sables
Graviers
(m)
d < 2
2 < d < 60
d > 200
Valeurs
187
37,5
55
0,5
minimales
213,5
67,5
28,5
2,5
1,5
Valeurs
213,5
67,5
28,5
2,5
1,5
maximales
239
38
55 ,5
5,5
54,06
42,36
4,59
0,97
Valeurs
moyennes
silteuse.
La
Le diagramme
ternaire
(18)
102
39/81
0\<P
^ = valeur moyenne
FIGURE
103
d'autant
plus marque que le minral tudi possde une forte capacit de gonflement (montmorillonite).
Il faut signaler que la surface spcifique ne prsente pas une valeur
bien dfinie pour chaque type d'argile, puisque l'accessibilit toutes
les faces des cristaux dpend de la texture, la distrubution granulomtrique de l'chantillon, de la prsence de microfissures et de la
forme des cristaux.
Toutefois, les valeurs reprises au tableau 21 montrent
l'importance
104
Minral
Mthode
Surface
Rfrence
spcifique
m2/g
Montmorillonite
ethylene glycol
azote
GRIM (1968)
203
vapeur - adsorption
GRIM (1968)
250
vapeur - dsorption
GRIM (1968)
ethylene glycol
56
azote
GRIM (1968)
52
vapeur - adsorption
GRIM (1968)
82
vapeur - dsorption
GRIM (1968)
80
non prcis
90
ethylene glycol
azote
12
vapeur adsorption-dsorption
GRIM (1968)
16
azote
GRIM (1968)
20
ethylene glycol
22
azote
45
ethylene glycol
820
82
30 ... 38
720...880
Illite-Micas
113
Kaolinite
105
Provenance
Methode
Echantillon
Surface
Rfrences
spcifique
m 2 .g 1
Surface
Azote
50,28
Surface
Azote
35
Ethylene glycol
116
2.2.3.6. Permabilit
Il est essentiel que les formations que l'on envisage de retenir pour le
stockage gologique soient values trs soigneusement en ce qui concer
ne leur permabilit, c'estdire, leur aptitude permettre plus ou
moins facilement la circulation de eaux souterraines.
Les mouvements d'eau dans un milieu poreux peuvent s'effectuer sous
phase liquide ou gazeuse.
La loi de Darcy permet d'valuer le vitesse d'coulement laminaire d'un
fluide en phase liquide au travers d'un milieu poreux.
V = k = k .i
106
Elle s'crit :
C
k =
2 S 2
r,2
(1n)
= surface spcifique
= porosit.
107
considrablement
108
109
En effet, ils ont trouv qu'il existait des dviations la loi de Darcy
dans le cas d'coulements dans certaines expces argileuses et sous des
gradients hydrauliques trs faibles. Certaines dviations ont semble-til t galement observes sous de trs forts gradients hydrauliques.
Diffrentes sortes de dviations la loi de Darcy ont t rpertories
(OLSEN, 1965) mais la plus frquemment cite est l'existence soit d'un
seuil de gradient en de duquel il n'y a pas d'coulement, ou une loi
non linaire pour les gradients hydrauliques extrmes (mini et maxi)
(LUTZ et KEMPER, 1959; HANSBO, 1960; LI SEUNG PING, 1963).
Ces dviations observes la loi de Darcy, qui ne rencontrent d'ailleurs pas l'avis unanime des spcialistes
nanmoins tre incluses dans la mme loi condition d'utiliser un coefficient de conductivit hydraulique non constant et fonction du gradient
hydraulique (SWARTZENDRUBER, 1962).
Plusieurs tentatives d'explication ont t avances pour justifier ces
dviations observes et l'on peut entre autres citer :
- interaction eau-argile et adsorption d'eau qui diminue la section de
passage lorsque la vitesse de percolation est trop faible (LUTZ et
KEMPER, 1959),
- modification de l'orientation des particules argileuses sous forts
gradients hydrauliques et diminution de la tortuoslt (MILLER et LOW,
1968),
- Influence de la prsence d'electrolyte et de la concentration (LUTZ
et KEMPER, 1959; HARDCASTLE et MITCHELL, 1974).
Les considrations qui prcdent montrent que la permabilit des argiles peut fluctuer dans d'assez larges proportions.
Les mesures disponibles dans la littrature font le plus souvent mention
d'un coefficient de permabilit globale K exprime en cm/s ou en darcy
(1 darcy = 1/1033 cm/s).
(19)
110
Dnomination
Permabilit
Rfrence
Kaolin
0,89...2,14 10 - 7
(TRIRRIOT, 1970)
Sable propre
(P0LUBARIN0VA, 1962)
Sable argileux
0,01...0,005
tf
Argile
5.10_1|...5.10~6
Argile - Na
1.10-6...3.10-7
tl
...0,01
Ill
112
113
Tableau 24 : Dtermination
137
Cs,
226
Ra et
quantitative
232
232Th
*K
137Cs
22
145 - 146
189 7
< 1
11
165 - 166
155 2
< 0,4
7,8 + 0,4
5,6 0,2
185 - 186
163 3
< 0,6
10
0,6
7,8 0,3
205 - 206
185 3
< 0,6
10,7 + 0,6
9,6 0,3
225 - 226
152 3
< 0,6
15,5 + 0,6
8,5 0,3
245 - 246
185 3
< 0,6
10
Sable Ruplien
285 - 286
141 4
Argile de Asse
305 - 306
Sable de Lede
Origine
Profondeur
*Ra
en m
Sable d'Anvers
Argile de Boom
0,4
6,7 0,3
0,6
8,5 0,3
< 0,6
5,5 + 0,2
5,5 0,2
163 3
< 0,4
6,7 + 0,6
5,9 0,4
335 - 336
67 2
< 0,6
6,3 + 0,4
Sable argileux -
395 - 396
89 2
< 0,3
4,4 + 0,4
4,4 0,2
argile d'Ypres
425 - 426
126 2
< 0,3
5,9 + 0,3
7,0 0,2
Sable Landenlen
485 - 486
78 2
< 0,3
5,9 + 0,4
4,1 0,2
Marne de Gelinden
559 - 560
23 1
< 0,2
2,8 + 0,2
1,5 0,1
0,2
114
Niveau de
Prlvement
150
10
270
570
450
325
Radionuclide
Urania naturel
9Sr
3,8.11
< 1,7.IO"3
7,7.IO"
6,4.10"
< 3,7.IO'3
137c
< 1,5.1(
226R
3T
"K
2Th
4.5.
< 10
11,8
< 1,4
8,9.IO
8,1.IO*
< 1,8.102
< 2,2.102
4,2.10"
< 10
7,4
< 1.*
3,3.IO"
< 10
13,7
< 1,4
8,1.IO3
< 2,9.102
< 1,9.102
< 2,2.10
4,7.IO
12
< 1,4
1,0.IO3
5,9.IO
< 10
5,2.10"
3,7.IO"
6,7.IO
< 10
22,2
< 1,4
1,6.102
< 10
29,6
< 1.4
115
2.2.4.1. Plasticit
Le comportement rhologique de l'argile dpend de sa teneur en eau et
de la forme de ses particules constitutives. Les argiles non consolides
(ou peu consolides) ont un comportement plastique et ce comportement
est d'autant plus marqu que la teneur en eau est forte. Cela signifie
que les argiles peuvent changer de forme de manire continue sous l'action de contraintes qui leurs sont appliques. Une fois que celles-ci
cessent d'tre appliques les argiles conservent la forme obtenue sous
le champ de contraintes.
Ceci distingue les argiles de matriaux comportement lastique qui
(sauf dpassement de la limite lastique ou rupture) reprennent leur
ancienne forme une fois que cesse l'application du champ de contraintes.
La plasticit des argiles peut varier d'une espce minralogique une
autre et dpendre de plusieurs facteurs :
- la teneur en eau,
- la surface spcifique de l'espce minrale,
- la minralogie et la forme des particules argileuses,
- la nature et la concentration des ions en solution dans l'eau.
Suivant que la teneur en eau d'une argile sera faible ou forte, celleci sera de consistance solide, plastique ou liquide.
La limite suprieure et la limite infrieure des teneurs en eau pour
lesquelles une argile prsente un comportement plastique sont dfinies
comme tant la limite de liquidit (W,) et la limite de plasticit
(Wp) respectivement. Le domaine de variation de la teneur en eau entre
ces deux limites, c'est--dire, la diffrence entre celles-ci, est dfini comme tant l'indice de plasticit I p = W L -W p .
116
Bien des diffrences dans les proprits de plasticit des argiles peu
vent tre expliques par une diffrence de surface des particules l
mentaires.
C'est ainsi que FARRAR et COLEMAN (1967) ont trouv que l'on pouvait
lier de manire assez satisfaisante la limite de liquidit et la sur
face spcifique pour des argiles prleves en Angleterre (le coefficient
de corrlation est gal 0,91).
Surface spcifique = 14 + 1,48 W
L'intervalle de confiance 95 % tant 33 m2/g.
Dans le cas de l'argile de Boom, en tablant sur une limite de liquidit
moyenne de 82 %, la surface spcifique vaudrait donc 107 m2/g, ce qui
recoupe assez bien la valeur mesure de 116 m2/g.
117
Espce minrale
Ip/% argile
Ip/surface spcifique
Montmorillonite
0,89
0,14
Allophane
0,85
0,12
Kaolinite
0,49
0,19
Les caractristiques de plasticit des argiles peuvent galement dpendre des caractristiques minralogiques de l'espce argileuse et de la
forme des particules lmentaires.
Les grains de sable aussi fins soient-ils ont des formes sphriques ou
ellipsodales. Toute variation de forme d'un tel ensemble granulaire se
fera ncessairement par disjonction ou glissement des grains les uns par
rapport aux autres.
(20)
118
Pour les argiles, l'ultra-microscopie a montr que les particules argileuses pouvaient tre de diffrentes formes :
- paillettes pour les minraux de type kaolinite, illite, montmorillonite,
- sphriques pour les minraux de type gibbsite, limonite, hmalite,
- aiguilles enchevtres pour les minraux du type halloysite, spiolite, attapulgite.
La prsence d'eau adsorbe autour des particules d'argile de diffrentes natures et la forme particulire de ces particules confrent l'argile son comportement plastique.
La minralogie nous apprend que les paillettes sont formes par la superposition de feuillets lmentaires entre lesquels l'eau adsorbe peut
venir se loger en les cartant plus ou moins. Cette eau tant plus ou
moins visqueuse permet une certaine libert de mouvement des paillettes
constitutives
cohsion
permettant
d'ensemble
en-de
une
de
certaines limites.
argileux
lui-mme.
En
effet,
lorsque
l'eau
s'vapore,
des
119
de plasticit
1976). Cette proprit est mise souvent profit dans les travaux de
gnie civil lorsqu'on doit renforcer ou stabiliser certains ouvrages.
L'utilisation des matriaux gonflants tels que la bentonite dans certains forages exige parfois la modification de la limite de liquidit.
On constate ainsi que la limite de liquidit de la montmorillonite est
beaucoup plus leve lorsqu'elle est sodique que lorsqu'elle est caldque.
Le tableau 27 fournit un exemple de classification des sols sur base
des limites d'Atterberg (JUMIKIS, 1962) et le tableau 28 donne quelques
valeurs pour divers types de roches et d'argiles.
120
Limites d'Atterberg
Type de
Degr de
roche
plasticit
Plastici-
Indice de
WL %
t WP %
Sable
Limite pour
Liquidit
non plasti-
de plasticit
20
20
25
20
< 7
40
25
15
> 7
que
Silt
faiblement
plastique
Argile silteuse
moyennement
Silt argileux
plastique
Argile
fortement
<17
70
25
30
>17
plastique
Echantillon
Limite de plas-
Limite de
ticit %
liquidit %
Rfrence
Kaolinite - Na
26
52
YONG, 1975
- Ca
36
73
27 ... 31
Kaolinite
40 ... 50
Illite - Na
34
61
YONG, 1975
- Ca
40
90
YONG, 1975
Illite
31 ... 32
83 ... 104
GHOLAMRESA, 1971
Montmorillonite - Na
97
700
YONG, 1975
- Ca
63
177
YONG, 1975
13 ... 38
121
Les analyses effectues sur des chantillons prlevs dans la couche d'argile plastique de BOOM
(en surface ou en profondeur) ainsi que des renselgnments sur l'argile de Londres qui est galement une argile plastique tertire (tableau 29) sont fournis titre de comparaison.
Echantillon
Limite de
Limite de
Profondeur et lieu
plasticit %
liquidit %
I.P.
Rfrence
Argile de Boom
Surface
Boom
20
62
40
80 m
Anvers
28,9
79,7
50,8
35 m
Anvers
27
84
57
~ 33
~ 82
49
DE PROOST et MARTENS, 1976
Profondeur Mol
valeurs moyennes (21 mesures)
165 m
min.
21
30
266 m
min.
18,4
37,9
217 m
max.
27,8
75
21 ... 32
60 ... 80
Argiles de Londres
Moyenne de plusieurs mesures
90 ...100
(0 50 m)
Bradwell
122
123
volumtrique
124
Ah
h ~ XT '
= C
TT
log,
TTT
+
=
lo8
io
~p
(galement ap
125
Roche
Pression de
Rfrence
gonflement
MPa
London clay
WARD et al.
(1959)
(1953)
0,3
PALIT
Bearpaw shale
0,6
random
0,3
(1959)
oriented
0,01
Israeli clay
KASSIF et al.
(1969)
Sandy clay
L'appareil oedomtrique permet la dtermination des constantes de compressibilit et de gonflement dfinies par les lois de Terzaghi. Cet
appareil mesure la dformation verticale d'un chantillon enserr dans
un anneau rigide et soumis des contraintes verticales.
Moyennant certaines adaptations, il permet galement de mesurer le coefficient de permabilit puisque le phnomne de consolidation est essentiellement li au dpart de l'eau et par consquent la permabilit de
l'chantillon.
Si, aprs avoir charg l'chantillon, on le dcharge, celui-ci gonfle
d'une quantit Ah' sensiblement infrieure au tassement Ah mais qui
rpond galement une loi logarithmique dans laquelle intervient ici un
coefficient A, appel constante de gonflement et qui dfinit la proportionalit entre le gonflement h' et le terme logarithmique de diminution
de pression.
(21,
126
Dans de nombreux cas, il est ncessaire d'valuer les dplacements engendrs par la mise en charge d'une roche ou d'un sol. Les contraintes
et les dplacements
difficiles
dterminer
du fait
que la relation
particulirement
liant
contrainte et
Toutefois,
les rsultats
obtenus
couramment
sont
suppos ds le dpart
que le milieu encaissant est homogne, isotrope et que la relation contrainte dformation est linaire. Cette dernire hypothse s'avre assez
proche de la ralit quand les charges appliques entranent un niveau
de contraintes suffisamment loign de la rupture et que les dformations sont faibles.
Dans
donc dfinir
le module d 'lasticit ou
module de Young (E). Les valeurs obtenues sur des chantillons prlevs
en couches profondes d'argile de Boom varient entre 0,1 et 0,3 GPa lorsque l'on restitue les conditions de pression rgnant in situ suite la
surcharge naturelle du terrain.
De Beer a pu trouver une relation permettant d'estimer avec une bonne
approximation
la valeur
de
E en fonction
de
la profondeur
pour
des
L'argile
de
Londres
prsente
quant
elle
une
valeur
de
E =
80
127
prsente
l'argile
constitue
la valeur maximale
des
contraintes
aux-
conso-
128
129
FIGURE
131
consolid
puis
cisaill
la
pression
de
consolidation
(CU) dans
lequel
l'chantillon
moins
facilement,
selon
les
conditions
de
l'exprimentation,
une
tangente commune.
La droite ainsi trace est la droite intrinsque qui permet de dfinir
l'angle de frottement interne et la cohsion C de la roche tudie.
132
entre 0 et 80 m
Kontich
Anvers
HEREMANS et al. 1979
Rfrence
C'
0,025 MPa
'
21
Cu
0,0105 MPa
18
0,11 MPa
19
0,32 1,3 MPa
133
De par leur structure mme, les argiles sont tout particulirement sen
sibles aux conditions selon lesquelles ont t prlevs les chantil
lons. Cette sensibilit est d'autant plus marque que la plasticit est
faible.
Des chantillons dits non perturbs sont requis chaque fois qu'il s'agit
de procder des essais de rsistance au cisaillement et des tests de
consolidation ou de compressibilit. Leur prlvement doit s'effectuer
selon des techniques qui visent conserver leur structure en place et
leur teneur en eau.
(22)
134
135
Profondeur de
nature
prlvement
Temprature finale
Cpa exprime en
de l'exprience (C)
J/kg.C
188,50
chant.
25
910
208,50
sec
28
970
218,50
26
940
223,50
26
950
248,50
29
950
35
1760
Surface
non
sche
Comme on peut le constater, les valeurs observes varient peu en fonction de la profondeur de prlvement.
D'aprs les mesures effectues au cours des expriences de transfert de
chaleur in situ dans la zone d'affleurement de la couche gologique, on
peut ds a prsent avancer comme valeur sous une temprature proche de
la temprature ambiante :
1550 J/kg.C.
136
137
138
139
Tableau 33
Origine de
Produit
l'chantillon
W L Wp
Columbus,Miss.
Cleveland,Tenn.
Murfreesboro,
10
15
20
25
30
669
1210
2180
Tenn.
Bristol, Va.
et WINTERKORN
l'influence
des ions
140
Sous une forte teneur en eau et avec une porosit importante, les ions
favorisant la flocculation creront une meilleure conductibilit car il
y aura plus de contact entre les particules aprs agglomration, ce qui
diminuera
par consquent
l'influence
relativement
isolante de l'eau
contenue.
Les mesures entreprises en laboratoire sur les chantillons prlevs en
profondeur dans la couche d'argile plastique de Boom fournissent ds
prsent les rsultats suivants :
- les valeurs calcules pour diverses expriences faites entre 20 et
90C varient de 1,3 0,9 W/C.m;
- la conductibilit thermique dcrot en fonction du desschement de
l'chantillon entre 20 et 90C.
De plus, il ressort des expriences effectues dans la partie affleurante de la formation gologique
que la conductivit
est gale
par WEAVER
profonde en Californie
(1,49 W/C.m).
Signalons que les expriences de transfert de chaleur au site de Conasauga (KRUMHANSL et SUNDBERG, 1979), semblent dgager une valeur de
1,8 W/C.m sur des chantillons schisteux forte composition en illite.
Les mesures faites sur des silts de la "Moon Valley" donnent une conductivit fortement tributaire de la teneur en eau, mais dont la valeur
moyenne se situe 0,8 ... 1 W/C.m.
141
Afin d'assurer
(23)
142
143
41/811
(-.---.oy^:
f #
FIGURE
tit
*lT
i*
~"^^
S C ANISTERS HLW
.
1 ^ = 5 7
'
Ji / I J I W I I M ^ W .
^^S^r,^te:.
145
cette
146
correspondante, y compris
au
coeur
des conteneurs, en
fonction
- de l'ge des conteneurs H.L.W. au moment de leur enfouissement (temps
d'attente en surface de 25, 50, 75 ou 100 ans);
- de la courbe de dcroissance du dgagement thermique des conteneurs
aprs enfouissement;
147
t' dans le point (', y', z') dans un milieu infini, est
8pc {k<t-?1F* e
(1)
dans laquelle :
Q
= temps en s
y = coordonnes en m
T
= temprature en C
= = diffusivit thermique en m 2 s 1
pc
<
y'
<
148
L'origine
du
paralllipipde
parallles
rectangle
et
les
artes
de
celuici
sont
(2)
T(x,y,z,t) =
ft
ra.. ra.
j {(xx')2+Cyy')2+Cz2')2}/4
'z
k ttt')
dx.dy,dz.dt.
( K Ctt')] j / z
Bpc
a
Les
intgrations
suivant
x' ,
y' ,
z'
peuvent
se
faire
d'une
(3)
T(x,y,z,t) =
t
1
8pc
x+a
xa
erf
Q[t') erf
y+a
erf
y_a.
1 _ erf
z+a
erf
za
erfr
dt'
avec b = 2/KCtt).
Le calcul numrique de cette intgrale dans la forme o elle apparat
dans l'quation
pour cela, la
149
43/81
A
/
p ^ * * ^
y
1
1
1
1
1 oy^
- ^1- -
^ *
.
<
^JS*
.^
^\
1
1
1
1
v*
(24)
150
<4>
U = \/2(1 - 7
Si l ' o n pose e n s u i t e =
8pT
l 1 ^ - ) 4 ! ) b r f -w~ -
erf
l ' q u a t i o n (3) d e v i e n t a l o r s :
- J b r f ij -
erf
-5TrJ
(5)
J 0
E -5T z+a
rf
z-a
er
^T u J
2.
151
4^3"'3]
z+a
za j
erf
1 erf
\
2U dU
(6)
0 < y <
0 < < o
t > 0.
Cette quation est la relation de base qui est utilise dans le pro
gramme d'ordinateur MPGST pour le calcul de l'volution de la tempra
ture.
152
K = 1 W/m.C
poids spcifique
= 1900 kg/m3
diffusivit
k = 5,6.10~7 m 2 /s.
153
44/6M1
= Om
0,15 m
0.30 m
0t60m
~T
50
100
154
155
46/811
x=0m
100
c
0,30m
0,60m
O)
u
3
4>
)
U
\a
eu
)
S
4J
<
156
dire, sur une superficie au moins cent fois plus importante que celle
du stockage;
2) l'lvation de temprature au niveau du sol ne doit pas dpasser
0,5C environ;
3) la temprature du verre enrobant les dchets l'intrieur des conteneurs ne doit dpasser 450C, temprature au-dessus de laquelle un
changement d'tat de ce verre spcial est craindre;
4) la temprature de l'argile, 1 mtre de l'axe du puits de stockage
des H.L.W. ne peut gure dpasser 100C.
dans laquelle on
157
(25)
158
47/81|
(C)
m)
S-i
4-1
ce
-
\
<!
25
50
75
159
48/81
200
Temps (ans)
FIGURE 39. Accroissement de temprature, dans l e plan mdian perpendicul a i r e l ' a x e de l'empilement, en fonction du temps e t de l a
distance l ' a x e (temps d ' a t t e n t e = 50 ans, empilement de 12
conteneurs)
160
vpour
( r ^ r2)
r< r < r : T =
1
2
r
(C)
0,15
175,8
156,8
0,30
0,60
132,4
107,1
1 m
88,4
c " Trl
= 175
8 "
156
=1 9
161
leur se faisant dans le milieu lui-mme. Or les conductibilits thermiques de l'argile et du verre borosilicate sont trs voisines temprature ambiante, mais celle du verre est beaucoup moins sensible la
chaleur que celle de l'argile.
La formule devient donc alors :
T = T
+ (2 x 19) x i-ln | .
r1
r2
K2
rx
= 448,9C
Cet exemple permet de se rendre compte des consquences d'une modification locale de la conductibilit thermique.
162
sont
163
49/51
(m) i
ko
U1
\2
UA
ks
* '23
lue
k?
't20
ks
77
i 49
PQ16_1Q_^21
L
_ je.
5/
N 19
52
'\
t22
15
'\
Echelle
J36_
'
A-
1000
* 27-*28-*29\'''
*30 - f31 - *32 f-"
f
33 *34*35
/
'
;
/
/
/
y
*3
FIGURE 40. Reprsentation schmatique de l'exprience de transfert de cha
leur dans la carrire d'argile Terhagen
t26
-
t 16
128
T^
*
''---'.'.'.'.'..
" * mm
117
MMJL
119
130
s
00
J
(jours)
J
250
FIGURE 41. Accroissement de temprature en fonction du temps; comparaison des valeurs calcules et mesures
en
co
165
tmax
+ 10,1K
+ 0,6345
Z
m a v = 12,17
(26)
166
-Z
on peut
167
40
300
400
600
Temps (ans)
800 1000
168
66/S1
150
(C)
-I
de temprature
100
50
.o
Accroissement
-,
12
9(m)
d i s t a n c e (m)
empilement
Tableau 34.
,,
NXR,DELX
NYR,DELY
COND.DIFF
QO,DELAY
=
=
0.1330E+00
251
1
0.1000E+01
0.1026E+O
Z
1250.00
1250.15
1250.50
1252.50
1255.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
100.00
100.00
100.00
100.00
200.00
200.00
200.00
200.00
0.1330E+0Q
0.1000E+02
0.0
0.1770E+02
0.600E+02
TINE=
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
10.00
50.00
100.00
0.0
50.00
100.00
150.00
0.0
50.00
100.00
150.00
O.9O0OE+O1
1.00
2.00
5.00
10.00
20.00
50.00
100.00
200.00
500.00
900.00
118.34
104.12
72.03
30.65
21.14
19.00
129.11
115.23
83.89
43.47
34.18
26.09
0.00
140.28
127.31
98.05
60.32
51.65
38.29
0.01
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
140.93
129.35
103.21
69.49
61.75
47.22
0.23
0.00
126.35
117.20
96.56
69.93
63.81
51.00
1.72
0.00
0.00
0.00
0.00
78.12
73.61
63.42
50.29
47.27
40.28
6.45
0.36
0.33
0.14
0.01
0.00
37.73
36.04
32.22
27.30
26.17
23.46
8.13
1.68
1.64
1.04
0.28
O.04
0.01
0.01
0.00
0.00
14.44
13.98
12.95
11.62
11.31
10.59
6.09
2.75
2.73
2.16
1.10
0.38
0.20
0.17
0.09
0.03
6.35
6.15
5.69
5.11
4.97
4.68
3.12
2.16
2.16
1.96
1.49
0.97
0.75
0.70
0.55
0.37
3.93
3.81
3.52
3.14
3.06
2.87
1.95
1.47
1.47
1.38
1.15
0.88
0.76
0.72
0.63
0.50
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
O.O
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
VO
en
co
co
0,25 (
90
100
(m)
FIGURE 44. Distribution de la temprature dans la formation gologique 50 ans aprs l'enfouissement
171
Les dveloppements
= longueur caractristique
172
= accroissement de temprature
k
= fH) = k'Pf'g .
^convection force
^o~Z'
" * ^Z'
173
.g..k.L.AT
_f
______= flux convection libre
.
flux conduction
ou :
reprsente une diffusivit thermique (non homogne)
= s(m2/s)
f' pf
si le milieu est satur et si l'on ne dispose pas de valeur mesure,
on peut en premire approximation estimer la conductivit thermique du
milieu par le biais de la porosit de la conductivit des composants :
= (1 ).
solide
+ ..,
fluide.
127)
174
.H
on)
C .(
*pf *g* pf* "z"'*
.
ra
175
20C
100C
Phase fluide :
Densit (p p ), kg/m3
958
998
1,002.IO"
0,282.10~3
1,004.IO"6
0,295.IO"6
4,182
4,216
0,592
0,686
0,206.103
0,752.103
1010...10"12
10
17
...io 19
2,8.1010...3,7.1012
o,8.io17...i,i.io19
944
1.087
1,3
0,8
a m ) , W/m.C
Paramtres intermdiaires :
m
g
, m2
3.11.107
0.74.107
pf
AIT
0,02
0,02
176
177
Temps d'attente
Accroissement maximum
avant enfouissement
de temprature
(ans)
T (C)
Nombre de Rayleigh
avec k = 10 - 1 7 m 2
Pe = 0.31.10-3
1,4.10-3
25
440 (*)
294
1,0.10-3
50
158
0.5.10-3
75
87
0.3.10-3
50 ( *)
0.2.10-3
10
100
Pe = 1.68.10-3
10
715 (*)
45 .10-3
25
478 (*)
30 .10 -3
50
257 (*)
16 .10-3
75
141 (*)
9 .10 -3
100
81 (*)
5 .10 -3
178
179
On a vu prcdement l'importance de l'eau dans la dfinition et le comportement des diffrentes espces argileuses (p.ex. paragraphes 2.2.2.
et 2.2.4.).
Comme toute roche argileuse soumise un flux de chaleur tend suivre
un processus de dshydratation dont l'importance varie selon les conditions locales de temprature et de pression, on conoit aisment l'importance des modifications apparaissant lorsqu'on chauffe un chantillon.
Bien souvent, les consquences du chauffage d'une roche argileuse ne
peuvent pas tre dissocies du dpart de l'eau; tout d'abord le dpart
de l'eau libre et faiblement lie, ensuite celui de l'eau fortement
lie. Toutefois des tempratures relativement leves, les modifications structurales ne relvent plus d'un phnomne de dshydratation car
Il s'agit d'une rorganisation profonde de la structure d'une recristallisation.
La plupart des donnes traitant l'Influence de la chaleur sur les proprits de l'argile ont t obtenues sur des chantillons chauffs en
contact avec l'air et pression atmosphrique. Les conditions dans un
dpt souterrain seront trs diffrentes et pourront conduire d 'autres
rsultats. Comme exemple on peut citer que dans les roches granitiques
la muecovlte est stable dans l'air jusqu' 1000C tandis qu'elle est dtruite
compltement
et
10 MPa
(CHAPMAN, 1979).
180
181
l'chantillon.
(28)
182
compltement dsordonn
(B RINDLEY, 1976 et
183
WEBER et ROY (1965) ont tudi les courbes d'analyse thermique diffren
tielles des trois espces minrales appartenant au groupe des kaolinites
sous des pressions pouvant atteindre 70 MPa. Il rsulte de leurs obser
vations que la temprature de dshydratation augmente en mme temps que
la pression d'eau de confinement jusqu' ce qu'elle atteigne environ 28
MPa. Au del de cette pression, le phnomne se renverse mais la disper
sion des rsultats est plus grande.
sont respectivement
640, 666 et
616C.
184
54/81
a
O)
)
O
,
U
O)
P^
3 5
10
25 50 100
185
de l'chantillon
l'ayant hydrat.
La temprature marquant la transition entre la disparition de l'eau
libre ou faiblement lie et l'eau interfeuillets (hydroxyles) ne peut
tre exactement dfinie.
186
La forme caractristique en S la courbe de perte de poids des montmorillonites a fait proposer la valeur de 300C comme temprature caractrisant le dpart des dernires molcules d'eau libre ou faiblement lie
(ROSS et HENDRICKS cits dans GRIM, 1968).
La libration de l'eau fortement lie peut commencer vers 500C selon
GRIM et BRADLEY (1940) et la plage de temprature au cours de laquelle a
lieu cette dshydroxylatlon peut tre assez large et dpend d'une varit l'autre (de 500 800C).
A l'oppos de ce qui se produit pour la kaolinite, le phnomne est
progressif et ne dmarre ni ne se termine subitement. Il est cependant
possible de distinguer un net abaissement de la temprature marquant le
dpart des hydroxyles lorsque on a plus de substitutions isomorphes de
l'aluminium par du fer.
Lorsque le chauffage se poursuit au del de 800C on enregistre des
ractions varies selon l'origine de l'chantillon, assorties de formation de spinelle, de quartz, de mullite et autres minraux.
FERANDIS et RODRIGUEZ (1958) ont tudi l'influence de la nature des
cations changs sur la facilit avec laquelle se produit la dshydroxylatlon dans une montmorillonite
et tablissent
l'ordre de facilit
187
li
189
l'intensit
(29)
190
tristique de la chlorite.
GRIM (1968) souligne toutefois que les courbes d'analyse thermique diffrentielle publies ne laissent pas toujours apparatre les caractristiques propres aux divers constituants comme c'est plus nettement le cas
lorsqu'il s'agit de mlanges artificiels de plusieurs espces minrales
argileuses.
191
200C
ventuellement libration d'eau intercouches existant dans certains chantillons mal cristalliss
950''C
formation de spinelle
1000''C
formation de mullite
Illites
0
110''C
110 300''C
300
600C
structure inchange
formation de spinelle et phase vitreuse
0 ... 110
500 - 800e
800 C
300
Vermiculite
libration de l'eau libre et de la premire couche
80 ... 110
d'eau
LD
,. 550
800C
Interstratifies
Ragissent de manire trs variable selon les constituants en prsence.
192
dcomposition de la matire
organique de l'argile
en atmosphre
193
SEN et GUHA (1963) ont signal que la kaolinite ne voyait pas sa capacit d'change modifie jusqu' 400C environ, temprature au del de
laquelle elle crot rapidement jusqu' 550C pour rediminuer nouveau.
Cette variation s'effectue en raison inverse de la densit et la brusque
pointe correspond la perte des hydroxyles.
GRIM (1968) ne retrouve pas ce brusque accroissement de la capacit
d'change et indique plutt une lgre diminution prcdant une chute
des valeurs de prs de 50 % une fois que la dshydroxylation s'est produite.
Pour ce qui concerne les ilutes, il y aurait une lgre diminution de
la capacit d'change en fonction de la temprature. Au del de la temprature de dshydroxylation (500C), la diminution est moins marque.
Comme on l'a vu, les smectites sont les plus sensibles au traitements
thermiques en raison du faible lien retenant l'eau intercouches.
Selon les expriences de HOFMANN et KLEMEN reprises dans GRIM (1968) une
montmorillonite voit sa capacit d'change ionique diminuer fortement en
fonction de la temprature, mais l'ion saturant l'chantillon joue galement un rle important en dplaant le seuil partir duquel la diminution
de
la
capacit
d'change
est
particulirement
marque (fi-
gure 46).
TABIKH et al. (1960) ont galement tudi cette question et ont trouv
qu'une montmorillonite homoionique sature en Rb, K, Li ou Mg retenait
beaucoup mieux ces cations aprs schage, c'est--dire, que la capacit
d'change diminuait, alors que la facult d'changer du Na ou du Ca
diminuait trs peu ou se trouvait mme accrue. Les procds de schage
utiliss comprenaient aussi bien le passage l'tuve 115C que le
schage l'air libre ou sous vide 15C.
Les altrations de la C.E.C, disparaissent aprs que les chantillons
aient t nouveau rhydrats.
194
56/81
- Montmorillonite
Ca - Montmorillonite
Li - Montmorillonite
Illite
200
400
600 C
195
196
57 81
wh O
o:
00C
..
300C
500C
a r g i l e prleve
-220 m
:5z.
10'
Concentration
Cs
en mg/l
4
10
w3=-
1z
Kd
- 11 ni
10
m l
W'
I nul
hG3
\ uni
10'
197
58/81
,s-
oo iooc
. 300C
.
,*
500C
Concentration
Sr**
" 'r en mg/1
4'
W 4-
w3^
/ /
w2*
'Y
10
il.
/ / /
1 --
Zr
Kd
er ov
t ni |
10
1itimi
10
' 11 l'I
10'
1 u i l
10'
(30)
198
59/81
ro6
. 5 00C
+
... 300*C \ argile
m- : 400C
5--
10
pr lev e
-220m
Concentration
Eu 3*
i'
en mg/1
K.
w*
Kd
- n|
I | fllll|
io-
11 il
/o-
1 l 1 Hif
10'
199
200
42/81
120
200
280
360
Cm 3
440
luat
60/81
10 -
-215.65 m I
=
II =
/100mg
20
*.
"V-t-*
-
30
200
FIGURE 51.
400
600
800
1000
202
Tableau 38 : tempratures (C) au del desquelles la capacit de rhydratation de la montmorillonite a disparu (selon divers
auteurs).
Li - Montmorillonite
Ca - Montmorillonite
H
- Montmorillonite
Na - Montmorillonite
203
toutefois penser que leur raction sera trs proche de celle des illites.
Un cycle de dshydratation-rhydratation appliqu une argile non gonflante ne permet pas de reconsituer parfaitement une teneur en eau gale
celle de l'chantillon initial.
L'volution de la teneur en eau de tels chantillons soumis des cycles
successifs de dshydratation-rhydratation est telle que la diffrence
entre la teneur en eau de l'chantillon sch puis rhydrat diminue
pour tendre vers une constante (YONG, 1975).
En outre, on constate que les caractristiques de l'eau de rhydratation
ne sont pas parfaitement identiques et que les liens qui la maintiennent
dans l'argile sont beaucoup plus faibles.
Les expriences d'analyse thermique diffrentielle montrent en effet que
la dshydroxylation prend place des tempratures de 70 150C plus
basses que sur l'chantillon Initial; tout au moins pour les varits
d'argile qualifies gnralement de non gonflantes.
204
Le phnomne est toutefois moins vident ou parfois mme non dcel sur
les smectites ou les vermiculites.
205
Kaolinte
Illite
Temprature
Surface spcifique
(m2 . g"1)
30
15,5
200
15,3
500
18,1
700
16,5
900
1.5
30
97,1
200
92,2
700
80,4
(il)
206
quasiment inchang.
L'tude des massifs argileux montre bien que la couche superficielle
prsente sur quelques mtres d'paisseur une teneur en eau et une limite
de liquidit suprieures celles observes dans des couches plus profondes.
207
208
209
Dans le cas de faibles variations de temprature, on constate que l'chantillon ragit immdiatement et que l'volution de la dformation
suit parfaitement celle de la temprature.
Pour des augmentations de tempratures plus fortes (de l'ordre de 30C),
un certain dcalage apparat entre une modification de la charge thermique et les dformations dues la consolidation.
Il y a donc introduction d'un facteur de retard dans la raction du sol.
210
Dnomination
Temprature (C)
200
Fireclay brick
400
600
854
929
987
800
1 038
1 000
1 071
1 200
1 100
26
85
941
167
1 117
239
1 448
274
1 477
29
946
90
962
145
1 100
Argile de Boom
(profondeur 218,50 m)
profondeur (248,50)
971
211
la dshydratation
augmente
Valeur
Temprature
... 20C
90C
sur chantil-
lons sec
-188,5 m
-208,5 m
-218,5 m
-228,5 m
-248,5 m
100
0,52
0,31
0,40
0,30
0,33
200
0,59
0,43
0,49
0,37
0,44
300
0,66
0,55
0,57
0,44
0,56
400
0,73
0,67
0,66
0,50
0,57
500
0,81
0,79
0,76
0,58
0,79
61/SI
W/m,C
300
00 C
FIGURE 52. Conductibilit thermique de l'argile de Boom en fonction de la temprature (chantillons secs)
213
Cette sparation en deux groupes est problablement lie des diffrences de constitution des chantillons eux-mmes puisque toute l'eau adsorbe est limine lors du chauffage.
Il est signaler que les valeurs mentionnes ci-dessus se rapportent
des essais entrepris sous pression atmosphrique.
Il est vident que la pression applique au milieu conducteur peut influencer la conductibilit thermique car le contact intergranulaire est
meilleur. Ce facteur est prpondrant par rapport au dpart de l'eau
puisque la conductibilit thermique de la roche est quatre cinq fols
plus grande que celle de l'eau et parfois mme plus.
WEAVER (1976) signale une augmentation de 5 10 % de la conductivit
lorsque l'chantillon est soumis une pression de 70 MPa.
Dans le cas d'un milieu confin, une augmentation de temprature ne
s'accompagnerait
probablement
(32)
214
0,010h
cm2/sec
0,008
006
H
Q)
Ju
>
4-1
M-l
I-l
0,004
0/302'
10
30
50^
70
90
Teneur en eau (% de s a t u r a t i o n )
Ni
216
63/81
4-1
U
o
P<
P.
cd
U
ca
eu t
t - H
\< cd
\<
-
Pt 'cd
217
218
64/81
1 n-
,
ft/*
O
Vi
Dilatation
^/7 .
^ ^ ^
A = - 188,8m
=-208,8m
C =-218,8m
D =-228,8 m
E= -248,8 m
500
"9v\
^ \
\
\
|1 \1000 c
1
J1
I
|\\
1 1 I1
\ lit
1 lu
1,
"
2,0
4-1
H
cd
4-1
Ol
PS
3A
_3^^^^^^"
^ B ^ ^ ^
219
220
"V
Si la valeur des dilatations des grains et celle de l'eau peuvent tre
approches de manire relativement satisfaisante, il semble que le choix
de
pose
certains
problmes. En
de oc
221
de 37 W/m2,
(33)
222
finis qui
s'appliquent
223
Bas sur les mmes paramtres que ceux prsents au paragraphe 3.1.2.,
le tableau 42 montre que le rapport des vitesses peut fluctuer dans
d'assez larges proportions.
Mais il convient de garder l'esprit que, alors que les courants con
vectifs sont caractriss par un mouvement ascendant, les coulements de
percolation au travers de la formation gologique sous le site de Mol
ont une direction oppose.
En temps normal, sur base d'un gradient hydraulique de 2 % et d'une
conductivit hydraulique de IO 10 m/s, la vitesse de percolation serait,
selon Darcy, gale 0,06 mm/an, ce qui est extrmement faible.
Compte tenu d'un temps d'attente de 70 ans environ, le rapport des vi
tesses s'approche de la valeur unit. Ce qui revient dire que dans ces
conditions cette vitesse dj trs faible est annule par l'effet de
convection.
La valeur de la conductivit hydraulique peut, au vu des mesures actuel
lement disponibles, varier dans des limites situes entre 1 0 1 0
et
10~ 12 m/s.
Une modification de la permabilit de deux ordres de grandeur modifie
bien sr d'autant les vitesses absolues de percolation calcules par la
loi de Darcy, mais pas la proportion entre les vitesses de convection
libre et force.
La percolation due la combinaison du gradient hydraulique naturel et
de la convection force descendrait alors 6.10t* mm/an.
224
Temps d'attente
Accroissement
Raport des
Vitesse rsul-
avant
maximum de
vitesses de
tante globale de
enfouissement
temprature
convection
percolation
(an)
(C)
mm/an
libre/force
si K = 10~ 1 0 m/s
Avec proprits physiques 20C
10
440
4,5
0,221 ascendant
25
294
3,0
0,126 ascendant
50
158
1,6
0,038 ascendant
75
87
0,9
0,006 descendant
100
50
0,5
0,032 descendant
Avec proprit
physiques 100C
10
715
26,9
1,634 ascendant
25
478
18,0
1,072 ascendant
50
257
9,7
0,549 ascendant
75
141
5,3
0,271 ascendant
100
81
3,0
0,126 ascendant
225
3.3.3. Thermodiffusion
Les diffrents lments se trouvant en solution dans la phase liquide de
la formation argileuse pourraient sous certaines conditions tre amens
se prcipiter. En efet, les phnomnes de thermodiffusion (effet Soret) pourraient engendrer une diffrence de concentration telle qu'en
certains endroits la limite de solubilit serait atteinte.
On sait d'autre part que cette dernire est fortement tributaire de la
temprature, et dans le cas prsent, la temprature est fonction et du
temps et du lieu.
L'apparition de prcipit en tout point dpendra donc en dfinitive de
la comparaison entre le niveau de concentration et la solubilit du
milieu.
L'examen de l'effet conjugu de ces phnomnes permet de se faire une
ide de l'volution du systme global.
226
A un moment donn, un gradient de temprature et tabli dans la formation gologique, ce qui a pour effet de susciter une modification de la
concentration en ions en solution suite la migration de ces derniers
vers des zones plus froides.
D'un autre ct, la dcroissance dans le temps de la puissance thermique
de la source diminuera le gradient gnrateur de migration et la solubilit des sels dans la phase liquide.
Du moins thoriquement, il y aurait possibilit de prcipitation d'lments ayant migr dans la formation et ayant rencontr des conditions
favorables leur dpt. Dans des temps plus lointains, lorsque la source aura considrablement perdu de sa puissance et que la rpartition de
temprature sera redevenue uniforme dans la formation gologique, les
solutions interstitielles tendront nouveau vers leur concentration
initiale et homogne alors que les dpts forms par prcipitation resteront sur les lieux de la formation.
Sur le plan pratique, il est difficile d'imaginer un effet net conscutif la thermodiffusion. La salinit globale de la solution interstitielle se monte quelques grammes par litre et, sauf pour CaC03 et CaF2
les sels sont prsents des concentrations trs loignes de la saturation. En ce qui concerne le carbonate et le fluorure leur solubilit
trs faible et quasi indpendante de la temprature interdit tout transport sensible.
227
228
229
des dchets
gnrateurs
de
gale.
Le comportement du massif argileux dans l'environnement immdiat des
cavits d'enfouissement, c'est--dire l o l'argile sera soumise d'abord une augmentation maximale de temprature ou autour des galeries
secondaires aprs un certain dlai sera le mme. Ce comportement sera
avant tout li l'effet conjoint de la temprature et de la perturbation du champ des pressions introduites par les galeries, c'est--dire
aux qualits d'tanchits des revtements de ces galeries.
Il convient donc d'analyser les ractions du massif dans l'environnement
immdiat des galeries et la suite d'une augmentation de temprature
suivant que les revtements de ces galeries sont tanches ou non.
(34)
230 -
Les seuls phnomnes intervenir sont ceux correspondants la dilatation thermique de l'argile soumise une lvation de la temprature au
contact du revtement et proximit immdiate. Cette dilatation thermique de l'argile sera cependant restreinte par la structure propre de
l'argile et se traduira en fin de compte par une augmentation de la
pression interstitielle dans les zones chauffes. Il se cre donc un
gradient de pression interstitielle, les pressions les plus fortes se
trouvant dans les zones soumises aux plus hautes tempratures. Ce gradient de pression pourrait conduire l'apparition d'un courant d'eau
centrifuge par rapport aux galeries, si tant est que la permabilit
trs faible de l'argile puisse le permettre.
Avec la diminution trs lente de la temprature (de l'ordre de lC/an,
une fois que le maximum a t atteint), il se produit une diminution de
volume trs lente et dans l'hypothse o l'argile demeure toujours sature, un rquilibrage progressif des pressions.
le cas
prcdent
existe
dans
ce
cas galement
mais devient
231
232
et des galeries
233
-4\
.. ^ ^ J
co
/ y y y '
clay
formation
furnace
\ heating
gas analysis
samples
heating
.iVlMiWt
absolute humidity
dry air
condensation ( 80C
,vW>V>>>;h'
^/
/>>>>>s vh
V '/
'/'/'/',
v 7
FIGURE 56. Vue du site d'essai et reprsentation schmatique du dispositif exprimental de l'exprience de corro
sion in situ dans la carrire d'argile Terhagen
U>
235
une
activit
bactriologique
(Desulfovibrio
Desulfurlcans), par
236
237
Temprature
so3
S~
NH^"*"
so,,
(C)
pg/ml
g/ml
pg/ml
g/ml
50
1,4
100
150
200
300
ci
NO3
pg/ml
pg/ml
pg/ral
72
0,5
39(?)
5,3
50
7,7
50
180
6,6
870
7,4
temprature de
ci
lixiviation
NH,
so.
corrosif
temprature ambiante
100C
05)
10 212
7 241
2880 20250
2,8 36,7
238
Cl
temprature
F"
SOj,"
corrosif
300C
14 58
500C
26 2584
NH3 et -"
15
30 350
o, 16 2,1
3
10,2
La corrosion par l'argile peut tre estime sur base de certaines caractristiques, notamment la rsistance lectrique, le pH, le potentiel redox, la composition chimique (prsence de sulfures, de sulfates, fer et
pyrite), la composition chimique de l'eau Interstitielle, la teneur en
eau, le degr d'aration et l'activit bactriologique (Desulfovibrio,
Desulfuricans, Thiobacyllus Ferrooxidans) (SMITH, 1968; SEARS, 1960).
Les htrognits dans l'argile (diffrence en degr d'aration, gradients de concentration pour les sels, gradients d'oxygne, gradients de
temprature) peuvent donner lieu des cellules lectrochimiques grande chelle.
Un nombre de donnes relatives la vitesse de corrosion des fontes
nodulaire et grise dans diverses espces d'argile sont disponibles dans
la littrature (CASTEELS, 1980).
De ces donnes on peut estimer que la vitesse maximale de pntration
variera (suivant l'espce d'argile) entre 1,2 mm/an et 0,2 mm/an.
La vitesse avec laquelle s'tablit la corrosion gnrale (bulk corrosion) sera comprise entre 0,55 mm/an et 0,033 mm/an.
239
240 -
241
242
Temprature
Alliage
100C
150C
200C
Inconel 600
+ 0.03
+ 0.01
+ 0.04
1803 MoT
+ 0.04
+ 0.05
Incoloy 800
- 2.38
+ 0.03
+ 0.03
AISI 430
+ 0.05
+ 0.02
AISI 316
+ 0.05
+ 0.04
- 0.01
AISI 316 L
+ 0.08
AISI 304
+ 0.09
1803 T
+ 0.06
chromized steel
+ 0.04
- 0.045
0
0
0
243
Alloy
16
AISI 304
0.00
+ 0.02
+ 3.09
+ 0.18
AISI 316
- 0.01
0.00
+ 0.42
+ 0.05
AISI 310L
- 0.02
+ 0.06
+ 0.31
+ 0.05
0.00
- 0.02
+ 0.30
+ 0.05
chromized steel
+ 0.01
+ 0.08
+ 1.44
+ 0.18
Inconel 600
+ 0.06
- 0.01
+ 0.07
+ 0.12
Ti
- 0.02
+ 0.01
+ 0.00
+ 0.03
1803 T
- 0.01
+ 0.02
+ 0.02
+ 0.13
1803 MoT
+ 0.03
+ 0.01
- 0.01
+ 0.08
Incoloy 800
- 0.01
+ 0.01
+ 0.02
+ 0.14
AISI 430
244
Alloys
1
16
+ 0.25
AISI 304
+ 0.02
- 0.04
+ 0.10
AISI 316
+ 0.01
- 0.01
+ 0.165 + 0.15
AISI 316 L
+ 0.00
- 0.01
+ 0.20
+ 0.175
AISI 430
+ 0.00
- 0.07
+ 0.13
+ 0.17
Chromlzed steel
+ 0.00
+ 0.05
+ 0.40
+ 0.43
Inconel 600
+ 0.00
- 0.02
+ 0.15
+ 0.21
Ti
- 0.02
- 0.07
1803 T
- 0.01
- 0.06
+ 0.16
+ 0.11
1803 MoT
- 0.01
- 0.02
+ 0.12
+ 0.13
Incoloy 800
- 0.02
- 0.46
+ 0.11
+ 0.06
+ 0.08
245
Alloy
Temperature
50C
Time
4 weeks
16 MONTHS
S months
4 months
heat treated
welds
weldsB
Steel 37
4.80
19.53
Cockerill chrome
1.31
5.69
AISI 304
0.06
0.28
AISI 304
0.10*
-0.20
0.35
0.15
AISI 304
0.14*
0.09
0.15
0.17
2.00
AISI 304 L
0.09
0.48
0.27
0.14
0.58
0.15
1.97
AISI 316
0.07
0.27
0.22
0.48
0.65
0.12
1.70
AISI 316 L
0.07
0.35
0.37
0.36
0.50
0.05
1.35
AISI 430
0.14
0.76
0.50
1.15
2.60
1.47
3.56
1803 T
0.09
1.04
0.16
0.85
0.18
0.37
1.56
1803 MoT
0.10
0.44
0.20
0.66
0.71
0.65
1.57
UHB 904 L
0.00*
0.16
0.13
0.27
0.41
0.21
0.88
Inconel 600
0.10
0.48
0.39
0.75
0.38
0.56
1.36
Inconel 625
0.12*
0.15
0.18
0.27
0.37
0.41
Inconel 800
0.06
0.37
0.29
0.95
0.47
0.19
0.68
Hastelloy
0.17*
0.39
0.25
0.76
0.67
0.49
0.90
Hastelloy C
0.14*
0.24
0.40
0.23
0.14
Ni 200
0.18*
0.50
0.48
0.54
2.11
1.12
1.92
Al
0.29
1.47
0.93
1.27
2.69
3.47
AA-5052H-32
0.39*
1.00
0.91
1.13
1.84
AA-6061-T-6
0.24*
1.38
1.60
2.54
Ti
0.06
0.24
0.41
0.15
Ti-AlV-64
0.07*
0.11
0.13
0.31
0.38
0.37
Ti-AlSn-52
0.09*
0.14
0.11
0.29
0.27
0.36
IMI 260
0.05*
0.15
0.18
0.16
0.37
0.30
destroyed
5.39
12.20
4.24
0.25
0.84
0.15
(chromized steel)
* 5 weeks
6.5 months
17 months
(36)
-0.68
0.35
246
qui s'tablit
247
248
Alloy
49eC
4 months
49C
98C
9 months
4 months
98"C
9 months
AISI 304
0
0
- 0.10
- 0.04
+ 0.12
+ 0.10
+ 0.62
+ 0.64
AISI 304L
0
- 0.02
- 0.04
- 0.04
+ 0.08
+ 0.22
+ 2.65
+ 0.57
AISI 316
0
0
- 0.08
- 0.08
+ 0.70
+ 0.10
+ 3.4
+ 0.52
AISI 316L
0
0
- 0.08
- 0.02
+ 0.10
+ 0.08
+ 0.61
+ 0.43
AISI 430
0
- 0.02
+ 0.08
- 0.06
+ 0.10
+ 0.08
+ 0.2
+ 0.77
0
0
- 0.08
- 0.04
+ 0.10
+ 0.10
+ 0.17
+ 1.01
Inconel 600
- 0.02
0
- 0.18
- 0.14
+ 0.02
+ 0.06
+ 0.11
+ 0.85
Incoloy 800
- 0.08
+ 0.02
- 0.30
- 0.08
+ 0.04
+ 0.06
+ 0.75
+ 0.13
Ni-200
- 0.02
- 0.08
- 0.16
- 0.18
+ 0.04
+ 0.08
+ 0.17
+ 0.29
1803 MoT
+ 0.14
+ 0.76
+ 0.22
- 0.02
+ 1.0
+ 0.08
+ 0.22
+ 2.86
Carbon steel
Chromised steel
- 6.46
- 5.28
- 7.64
- 6.18
+ 0.08
+ 0.04
+ 0.93
+ 0.18
Hastelloy C
+ 0.02
- 0.04
- 0.12
- 0.12
+ 1.08
+ 0.20
+ 1.12
+ 0.32
Hastelloy
- 0.08
- 0.02
- 0.23
- 0.18
+ 0.20
+ 0.16
+ 0.23
+ 0.22
Inconel 625
- 0.06
- 0.02
- 0.16
- 0.12
+ 0.32
+ 0.20
+ 0.32
+ 0.26
904 L
- 0.04
- 0.02
- 0.12
- 0.08
+ 0.20
+ 0.24
+ 0.22
+ 0.27
AISI 304 L
- 0.02
0
- 0.08
- 0.08
+ 0.20
+ 0.28
+ 0.22
+ 0.30
IMI 260
- 0.02
- 0.10
- 0.08
- 0.14
+ 0.28
+ 0.44
+ 0.51
+ 0.49
Ti
- 0.02
0
- 0.14
- 0.02
+ 0.24
+ 0.24
+ 0.29
+ 0.27
Ti-Al-Sn 52
- 0.04
- 0.02
+ 0.04
- 0.14
+ 0.20
+ 0.61
+ 0.31
+ 0.53
Ti-Al-V 6-4
- 0.04
- 0.04
- 0.10
- 0.10
+ 1.76
+ 2.12
+ 4.2
+ 0.64
AISI 304 L
- 0.04
- 0.01
- 0.14
- 0.06
+ 0.02
+ 0.30
1803 T
not exposed
not exposed
249
250
de
structures
type
pyroxene
(NaCa)
(Fe,Zn,Ti)Si206
(acmite,
augites).
Il y a donc une forte altration du verre, ce qui ne veut pas ncessairement dire qu'il s'en suivra un relchement important de radionuclides; les nouvelles phases minrales pourraient mme s'avrer plus stables que le verre original.
Des essais de lixiviation de verres AVM contenant du plutonium sont
galement en cours mais les rsultats ne sont pas encore disponibles.
Des renseignements peuvent tre dj obtenus sur base d'expriences de
lixiviation
de
verre
plutonifre
provenant
de
l'incinrateur
FLK
24
remarquable. Les solutions en contact avec le verre plutonifre ne contiennent pratiquerament pas d'Am; par contre, dans les solutions en contact avec l'argile, on observe des concentrations trs leves d'21|1Am.
L'argile semble donc contenir une matire complexante qui maintient en
solution des quantits d'lments trivalente.
251
de plasticit
et de haut
pouvoir de
sorption.
Dans le cadre des tudes concernant les installations d'enfouissement
des dchets dans l'argile plastique de Boom, il y a un avantage vident
rutiliser comme matriau de remplissage l'argile extraite lors des
excavations car on assure ainsi une homognit convenable de l'entourage des conteneurs.
Il est toutefois possible d'envisager avant mise en place un traitement
prliminaire visant amliorer par exemple son pouvoir de sorption, ses
proprits gonflantes ou sa mise en oeuvre.
L'ventualit
252
oc
(D
ST>
BT ~ "
C
et la relation de Soret = S.C. on aboutit la relation suivante
T
X2
- I
dans laquelle :
253
est le temps
x
x
. .
2T
B x
, D
+
< > ^
or
,T,2
te)
j.
I
.1
Cm+ = Cm 1 .()
'
'
avec Cm
Cm
m1
, .
A(x)
Cm+1 et Cm1
(37)
m+1
moment m
= concentration l'endroit x au moment +
= concentrations + et x au moment
m
254
de
z
temprature
(254C/m) une
constante
Soret
gale
255
75/81
A: = 5
C:Z= 20
E: 3= 50
G: Z= 100
30
50
B:=10
D = 35
F:3= 75
70 m
256
257
librs peuvent entrer en raction chimique avec divers composs prsents dans le matriau argileux, former des prcipits et des complexes
pour ensuite migrer sous l'effet d'un gradient de concentration (diffusion).
gradient hydraulique. Au cours de ces mouvements les proprits physicochimiques de la masse d'argile jouent un rle retardateur sur la migration (change ionique, adsorption, filtration, etc.). Un modle mathmatique, tridimensionnel a t dvelopp au C.E.N./S.C.K. en vue d'valuer
la migration de radionuclides solubles dans une formation argileuse
(BONNE et al., 1980). Le modle permet de calculer, pour chaque radiolment, sa progression dans le massif en fonction du temps, compte tenu
de sa dcroissance radioactive.
Le modle se base essentiellement sur la connaissance du coefficient de
diffusion effectif dans l'argile d'une espce chimique donne, coefficient dont l'valuation est dcrite dans la section suivante.
Enfin,
l'influence de la temprature sur les diffrentes caractristiques intervenant dans la migration sera brivement mentionne.
258
Deff.
D
=F ^ x 1 + r ,
d
d'argile. Le D f f
de
l'argile
259
ff)
Cs
Sr
H3
Eu
concentration
dans la solution mre
50 mg/1
50 mg/1
50 mg/1
50 mg/1
lmCi/50 ml
90 j
22 h 55
eff
79 j
(cm2.s"1)
lxlO-7
92 j
80 j
lxlO-7
2.2xl0-7
8xl0 -9
ff)
4.1xl0-6
obtenus au cours
Cs
Eu
Pu
quantit sur
papier-filtre
1 mg
5 mg
10 mg
10 mg
10 mg
104pg
263 j
263 j
262 j
241 j
265 j
255 j
1.3xl0~8
2.9xl0-8
l.lxlO-8
2.6xl0~10
2.3xl0~9
temps de contact
(j=jours)
D eff (cm 2 .s -1 )
3xl0-8
260
obtenus au
Elment
Strontium
Iode
Cesium
Direction de
la diffusion
744 h
210 h
216 h
5.2.10-7
2,9.10-7
3,6.10~7
Temps de
contact
eff
(cm2.s"1)
(*)
27 h
163 h
4.10"6 1,7.10~6
400 h
9,6.10_9
(*)
261
Le modle mathmatique
Dans une argile sature en eau, le transfert de masse dans la solution
interstitielle est gouvern par le mouvement de l'eau (d aux gradients
hydraulique
(due au gradient de
SC =
TT"
t
62C
2"
X ~
6C
TT
X
R = facteur retard R = 1 + r ,
K, tant le coefficient de distribution
r le rapport densitporosit du milieu
D = Constante de diffusion
dh
v - v i t e s s e d'coulement de l ' e a u v = )cr~~
ds
k tant la conductivit hydraulique
dh
; le gradient hydraulique.
(38)
262
variation
CtfpQ
du
rapport
(concentration
CQ
maximale
(Concentration
admissible
initiale
en
Ci/m )
en Cl/ra3) sur
reprsente
des
variations dans les valeurs attribues de paramtres tels que le volume de la source pour une section constante, la concentration de l'isotope dans la source, la concentration maximale admissible de cet isotope
dans l'eau etc.
En
augmentant
la
valeur
du
rapport
C^/c^p,-
la
distance
de
pro-
attribuant
diverses
valeurs
au
rapport
C/C
n pour
chaque
263
84/81
-
sck
6
w
EBPU239
rP uu 2 4 0
fi
32x106
BS
\
A
1
1
v^
5.2x108
C
o
5.2x106
H
4-1
cd
oO
/Si
&
,ji
d)
et)
4J
1">
32x1
;U~~\
&
1 T
co
&2x10
\
i
10
D i s t a n c e d e m i g r a t i o n de 2 3 9 P u eu
temps e t du r a p p o r t C Q / C ^ P
l '
ffSbrfl*"!
5
10
Temps
FIGURE'58
1
1
1
1
1
1
1
I
1
21+
1
1
1
1
1
1
1
1
1
(ans)
Pu en f o n c t i o n du
264
A(Co/C Mpc )
Pour cela il suffit de rsoudre l'quation (x
) = Si=-rp,
1
maxy
1 C o /C MPC
dans laquelle :
Sj
CQ/CJ^;
CQ/C^Q;
CQ/C^PQ.
M C Q / C ^ P ) la variation de
CQ/C^Q
Isotope
o/:MPC
X
max
(metres)
1 5.2xl0u
21 0
Pu *
2 5.2xl0
3 5.2x 10
Sensitivity
1.72
2.79
8
S1=0.24m
1 3.2x11*
Pu
239
2 3.2xl0
3 3.2xl0
Sensitivity
3.92
S^O^Sm
D/R
(m2/y)
1 6.3
xl0"6
6
2 7.875x1O
3 1.26 xlO
X
max
water velocity
X
max
(metres)
(m/y)
(metres)
2.54
2.79
3.40
1.39x1O5
2.79
2.79
2.79
4.54
6.66
1 6.3
xlO"6
2 7.875xl0
3 1.26 xlO
S2=1.92m
5.56x1O
S 3 = (8xl0 _ V)
S2=1.24m
2.56
2.78x1O
4.15
4.54
5.48
1.39x1O5
4.54
4.54
4.54
2.78xl0
5.56x1O
S 3 (2.4xl03m)
265
266
83/81
6 -
Pu239
D/Rrnexl^/y
,240
7875x10
t
o
H
4J
cd
to
)
)
t
cd
Temps (ans)
239
Pu et
21+0
Pu en fonction du
267
0(
) = S0 r dans laquelle :
3 max
3 ()
3(
la variation de
So
max
en
A(C
s2 =
max
Alln(D/R)J
S, =
3
- (
)
max
M^max)
0 / C M P C ^ c AD/R)^ _ ( )
^
+ S2 7 - + S3 - ^
11 = A U n( ( c x ;; c ) J
(
M*max>
CC/
0 MC
P
C j C r ,
0 MPC
,V
D/R
268
sensibilit
aux
variations
du
rapport
o/Cvfpr dmontre
que la
distance de migration des lments n'est que peu influence par la concentration initiale de ces lments prsents dans l'argile.
illite/smectite
269
Sr et
i37
(39)
270
76/50
Temp.
w'--
q ^Concentration
Dose
0 0
^^
0
3.1010
-7
300C
300CC
0
3.10W
\ \
l
' *
mj/l
; -
-7
-2
10't
Kd
3
10'
1 1 11 n |
io
1I I I I l ' |
1I -4
I I I II
10'
271
272
273
D'une faon gnrale il semble logique d'viter que l'eau contenue dans
l'argile ne passe en phase vapeur, ce qui entranerait une surpression.
Cette temprature de changement de phase liquide-vapeur appele temprature de saturation, n'est fonction que de la pression.
La pression hydrostatique due la colonne d'eau tant de l'ordre de
20 bars, dans l'hypothse o le revtement des galeries est tanche
100 %, l'eau serait certainement encore en phase liquide pour une temprature de l'ordre de 200C. En ralit, une tanchit 100 % n'est
pratiquement pas ralisable et il faudra des tempratures considrablement infrieures 200C. afin d'viter un passage vers la phase vapeur.
Les interactions possibles entre les matriaux utilisables comme conteneur et l'argile amneront des restrictions quant la temprature maximale admissible; l'tat actuel des recherches ne permet cependant pas de
chiffrer cette temprature limite, mais elle se situera sans doute dans
les limites imposes pour l'argile et les verres.
Citons pour terminer quelques chiffres sur les tempratures admissibles
mentionnes dans la littrature.
Dans une tude sur l'vacuation de dchets radioactifs en formation
gologiques (repository-conditions) CHAPMAN (1979) conclut une temprature maximale admissible de 150C; elle est base sur une estimation
du comportement minralogique et chimique des couches d'argile plastique. LAPPIN (1979) envisage un temps d'attente suffisamment long pour ne
pas dpasser 100C pendant le stockage souterrain.
Il mane des considrations prcdentes que les expriences de laboratoire doivent tre compltes par des expriences "en place". Ce n'est
que sur la base de donnes acquises ainsi qu'il sera possible de prciser une temprature maximale acceptable pour une formation donne.
274
W/m.C
dtermine
en
laboratoire
et
une
diffusivit
de
sivit de 5,96 x 10~ m / s ce qui conduit une charge thermique admissible de 2,5 W/m2.
Comme l'paisseur de la couche d'argile est constante sous le site tudi, seuls la conductibilit thermique et l'accroissement maximal de
temprature
l'interface
argile-nappe
aquifre
pourraient
encore
varier.
On ne s'attend qu' une faible variation de conductibilit thermique
200 m de profondeur par rapport celle mesure en surface.
275
81/81
^." nappe
... .
w V .aquifre.S
r
Tmax
40
ts-5
30
:= 4
==
zone de
\ dpt
--20
:= 3.5
ffl
15 OL
20-j
25-
o
o
30-
50-
20
15
60
70-
10
9
8
7-
130
14 0
150
2.5
6
5
1.5
==3
9--"1
CD//AB
0.9
90
110
120
80
100
40-
10
9
8
7
::
4=
3 =
0.8
2U
1
0.9
0,8
0.7
0.6
0.7
0.6
0.5
0.5
0.4
200-
0.3
02
0.15
FIGURE 61
276
277
(rduction de manipulations
Toutefois pour des raisons d'ordre chimiques (dvitrification, sparation des phases) physiques ou mcaniques (poids du conteneur et de son
blindage) des limitations sont imposes la fois pour la concentration
en dchets et pour les dimensions des conteneurs.
Selon MENDEL (1976), le diamtre maximum serait limit 40-60 cm.
Un calcul du diamtre maximum du conteneur spcifique pour le cas de
l'vacuation dans l'argile n'a pas t effectu.
La temprature atteinte par les blocs de verre est fonction aussi de la
conductibilit thermique du milieu. Celle ci tant relativement faible,
la limitation de la temprature 450C au centre des blocs de verre est
moins contraignante que celle de 100C dans l'argile. Il en rsulte donc
aussi une limite pour le diamtre des conteneurs. Les calculs du paragraphe 3.1. ont montr qu'aprs un temps d'attente de 50 ans, la temprature est de 176C au centre d'un empilement de 12 conteneurs, de 157C
la paroi de ce conteneur et de 102C dans l'argile 1 m de l'axe de
l'empilement
graphe 2.1.).
En ce qui concerne les matriaux de construction des conteneurs, il faut
tenir compte du fait qu'une augmentation de temprature peut pour certains mtaux ou alliages entraner une augmentation de la vitesse de
corrosion. La lixiviation des verres est elle aussi dpendante de la
temprature.
(40)
278
279
d'accs au puits de stockage, galeries qui constituent l'lment principal du cot de l'infrastructure et dont la longueur dpend surtout
de la densit thermique admissible;
- l'paisseur de la couche d'argile; il y a deux avantages vacuer
dans une couche d'argile paisse :
le nombre de conteneurs par puits peut tre lev (Fig. 36) et la
charge thermique admissible globale augmente avec la distance entre la
zone de dpt et l'interface argile-aquifre (Fig.64').
280
Dans le cas concret tudi, le site de Mol, la formation argileuse s'tend entre -170 et -270 m, soit une paisseur d'environ 100 mtres. Il
y a intrt garder de part et d'autre de la zone d'vacuation cuterraine une couche suffisamment paisse d'argile de Boom qui, en plus de
sa qualit de plasticit, possde la qualit de fixer les radionuclides. Il est raisonnable de limiter l'encombrement en hauteur des galeries et puits de stockage HLW une vingtaine de mtres, de faon
conserver une couche de protection d'argile de quarante mtres, au
dessus et en dessous du niveau de stockage.
- les conceptions d'vacuation : plusieurs solutions ont t juges possibles pour l'vacuation des conteneurs : (HADES, 1978)
- puits verticaux
stocks en petit puits verticaux non ventils; afin de ne pas dpasser une hauteur de 20 m dans la formation argileuse, on admet 8 conteneurs par puits (la hauteur d'un conteneur, y compris son appendice de prhension, est de 1,50 + 0,15 = 1,65 m environ);
- puits obliques ventils ou non ventils : les conteneurs seraient
enfouis en puits inclins (= 45), une raison de 12 conteneurs par
puits;
- petites galeries horizontales : les conteneurs seraient enfouis dans
l'axe d'une petite galerie horizontale, avec refroidissement par
circulation d'air entre deux galeries secondaires auxquelles aboutissent les petites galeries;
- d'autres conceptions sont bien entendu possibles.
- la technologie de creusement : les types d'vacuation possibles (en
puits ou petites galeries horizontales) et leur gomtrie, y compris
les galeries principales et secondaires, sont en fait fortement dpendants des technologies praticables pour la ralisation des ouvrages.
Compte tenu des diffrents facteurs mentionns ci-avant, plusieurs geometries d'vacuation ont t compares en analysant leurs avantages et
leurs inconvnients respectifs, notamment au point de vue de fiabilit.
De cette comparaison, une solution s'est dgage qui prsente des conditions technico-conomiques favorables.
Cette configuration est illustre ci-aprs (Fig. 33) :
- deux puits d'accs d'un diamtre utile de 4,5 m;
- une galerie principale d'un diamtre de 4,5 m et d'une longueur de
550 m, reliant les deux puits d'accs;
281
un rseau de galeries
secondaires d'un
temprature
de
l'argile
en
contact
avec
les
dchets
vitrifis
Pour les mmes raisons une distance minimale entre deux galeries est
respecter.
la temprature maximale et la
282
283
roulant
5.3.5. Refroidissement
Pour la gomtrie dcrite, la ventilation force des galeries d'enfouissement des conteneurs HLW a pour unique but de limiter a une valeur
acceptable la temprature sur les lieux de travail. Toutefois, cette
ventilation limine une fraction des calories gnres par les dchets
HLW, ce qui diminue d'autant les quantits de chaleur absorbes par la
formation argileuse.
Cet effet permet de rduire de quelques annes le temps de refroidissement pralable en surface, condition de maintenir la ventilation en
fonctionnement pendant ce mme nombre d'annes aprs l'enfouissement.
284
Comme dj mentionn on pourrait envisager d'utiliser cet effet l'argile provenant du creusement et conserve proximit du site. Une technique similaire pourrait tre applique pour les voies d'accs verticales qui seraient remblayes avec un matriau base d'argile, aprs
destruction de leur revtement.
285
Am
21+1
Pu
Am environ 2 ou 3 fois
2l4l
Cela
rapides
(Super
Phnix,
SNR
en
construction)
les
quantits
la prolongation de la vie
thermique
des
dchets de quelques centaines plusieurs milliers d'annes. Une valuation des consquences sur l'vacuation de tels types de dchets n'a pas
t aborde.
(41)
286
l'utilisation
Les calculs effectus par K.B.S. (1976) montrent que ce conteneur peut
transporter 15 conteneurs de verre (retraitement 10 ans aprs irradia
tion) avec une production de chaleur gale 17 kW, ce qui est nettement
infrieur aux possibilits de ce conteneur (100 kW). La protection et
est
aussi
largement
suffisante
pour
rpondre
aux
standards
de
1*1.A.E.A.
287
288
CHAPITRE 6 : CONCLUSIONS
289
290
99
Tc, 1*129I et le
237
99
Tc et
237
(GARRELS et
Np seront rduits la
291
le prsent document. Par contre les modifications des quilibres chimiques entre les composs minraux et la phase liquide suite une augmentation de temprature sont beaucoup plus difficiles tudier. Il en est
de mme des transformations minralogiques qui dans certains cas peuvent
s'accompagner
possible des matires organiques entranant la formation d'autres composs dont certains sont volatils.
Quoique dans une installation souterraine d'vacuation le schage de
l'argile, aprs la fermeture du site, est trs improbable, ce phnomne
n'est pas exclure a priori au cours de la priode d'exploitation.
Toutefois aucun rsultat exprimental n'est ce jour disponible pour
les conditions qui seront rencontres dans la ralit. D'autre part au
laboratoire il a t constat qu'aprs chauffage de l'argile a une temprature de 400 450C certaines de ses proprits sont rversibles;
une tude systmatique n'a toutefois pas t entreprise.
Des dterminations de coefficient de distribution K, effectues sur
des chantillons aprs chauffage 300 et 500C ont permis de constater
que ce coefficient diminue pour une temprature croissante et que cette
influence est plus importante pour les ions polyvalents, c'est dire
Eu+++ > Sr++ > Cs + . La littrature mentionne toutefois aussi que dans
certains cas le prvoir d'change ionique d'une argile peut augmenter
aprs chauffage pour un ion donn.
En ce qui concerne l'influence de la chaleur sur le massif, il faut
faire une distinction entre une augmentation de temprature avec ou sans
possibilit de drainage. Le drainage d'un massif argileux sera d'autant
plus rapide, pour un gradient de pression dtermin, que la temprature
applique ce massif sera importante. Ce drainage conduit la desslcation progressive du massif, ce qui entrane le tassement et l'apparition
de plans de discontinuit. Une augmentation de temprature sans possibilit de drainage provoque un accroissement de la pression de l'eau
interstitielle et cette pression sera d'autant plus leve dans le cas
de la saturation de l'argile que la porosit sera grande.
Le comportement du massif argileux sera li l'effet combin de la temprature et de la perturbation du champ de pression dvelopp par le
creusement des galeries, c'est--dire, aux qualits d'tanchit des
revtements de ces galeries.
292
293
autres) dans laquelle les isotopes sont lixivies du verre; les tudes
sur la lixiviation et la migration doivent tre complmentaires. A ce
sujet, on peut encore faire remarquer que les effets du rayonnement sur
le dpt sont dterminants pour l'tat de valence du Pu en solution
(FRIED, 1979).
Les produits de corrosion qui se dveloppent, pourront influencer la
migration des radionuclides. Cette influence peut tre aussi bien positive que ngative : les produits de corrosion pourraient, s'ils sont
peu solubles former une barrire complmentaire contre la migration;
dans l'autre cas le fer pourra migrer en masse, l'argile se saturer
localement et empcher la fixation d'autres ions. Un phnomne complmentaire possible serait l'acidification de l'argile due aux ions Fe3"*".
Dans le domaine des interactions proximit du dpt entre les dchets
conditionns et la barrire gologique constitue par l'argile, des
exprimentations in situ grande profondeur (condition relle de stockage) s'avrent Indispensables en vue de pouvoir dfinir avec prcision
le terme "source".
Les rsultats exprimentaux doivent permettre d'alimenter les modles
mathmatiques indispensables pour une tude approfondie de l'impact de
la chaleur sur les divers aspects de l'vacuation en formation gologique. Un certain nombre de modles ont dj t labors et adapts au
cadre des recherches en cours sur l'argile comme roche hte.
Le modle mathmatique qui permet le calcul des champs de tempratures
au voisinage de la zone d'enfouissement et dans l'ensemble de la formation gologique a t bas sur les donnes et conditions suivantes :
- transfert de chaleur exclusivement par conduction dans une formation
argileuse homogne et isotrope;
- conductibilit thermique K = lW/m.C;
- diffusivit thermique K = 5,61 x 10~7 m 2 /s;
(42)
294
" Siiax d u
verre
450
c;
295
Le modle mathmatique a t test pendant l'exprimentation de transfert de chaleur avec une source simule enfouie dans une couche argileuse dans la zone d'effleurement. On a obtenu une bonne concordance entre
les valeurs calcules et mesures. Les valeurs trouves sur terrain sont
pour la conductibilit thermique de 1,69 W/m.C et pour la diffusivit
thermique de 5,98 x 1C~7
296
CHAPITRE 7 : RECOMMANDATIONS
Remarque prliminaire. Il convient une fois de plus d'attirer l'attention sur la ncessit de raliser les expriences de laboratoire sur le
matriau en provenance du site slectionn et dans le cas d'expriences
"in situ" de les effectuer dans les conditions les plus ralistes possibles.
7.1.1. Modles
Les programmes de calcul en plasticit permettant de cerner les relations dformation-contraintes dans le cas d'une augmentation de temprature sont rares.
Un modle qui cerne de prs la ralit devrait prendre en compte les
caractristiques gomcaniques propres de l'argile (plasticit, teneur
en eau) ainsi que des phnomnes dus aux changements de phase ventuels
de l'eau Interstitielle (vaporisation). Afin de procder une approche
raliste du comportement de l'ensemble constitu par le revtement des
cavits
et
le massif
d'argile,
il conviendra
d'laborer
un modle
sophistiqu tenant compte de la raction la chaleur d'un milieu composite constitu d'un revtement mtallique et d'argile et tenant compte
galement de la possibilit de remblayage des galeries aprs enfouissement des dchets.
297
298
299
L'influence de la temprature sur la corrosion des matriaux de conteneur potentiels a t tudie en laboratoire et in situ Terhagen, o
l'argile de Boom affleure. L'effet combin de la temprature et du rayonnement sur la corrosion n'a pas encore t vrifi et devrait tre
d'abord tudi en laboratoire.
Pendant la priode de stockage la corrosion du conteneur est un pralable la lixiviation des dchets vitrifis. La rsistance la corrosion
de ce conteneur doit tre telle que la lixiviation du verre ne puisse
dbuter avant la conclusion de la priode thermique des HLW. Nanmoins,
l'tude de l'interaction entre le verre et l'argile en fonction de la
temprature est requise afin de prvoir les consquences qui dcouleraient de l'existence d'un conteneur dfectueux.
Dans les conditions hydrothermales (haute temprature et pression) on a
dj mis en vidence une forte altration des verres AVM. Ce type d'essais devrait se poursuivre en prsence d'argile et les produits de raction forms devraient tre identifis.
Les mcansimes responsables de la corrosion des conteneurs et de la
lixiviation des verres tant connus, on peut envisager de modliser ces
phnomnes et de comparer le modle avec les rsultats qui seront obtenus in situ.
Ces expriences in situ seront effectues dans la galerie exprimentale
souterraine, dans des conditions aussi proches que possible de la ralit.
300
De nombreuses determinations
de coefficients de distribution et de
diffusion ont dj t ralises. Ces expriences devraient se poursuivre pour un certain nombre de radionuclides tels que Pu, Np, Tc, I
dans des contditions approchant au mieux la ralit, donc en absence
d'oxygne et en milieu rducteur.
L'influence de la temprature sur ces paramtres pourrait tre tudie
sous deux optiques : soit effectuer des essais diffrentes tempratures soit chauffer l'argile (maintenue sature et consolide) pendant
une priode assez longue (> 1 an) et reprendre les essais de K, et
D f f aprs refroidissement.
L'interfrence possible du fer et d'autres ions en provenance des structures technologiques sur la migration des radionuclides lixivies du
verre n'a pas encore t tudie en dtail.
Bien que les essais en laboratoire s'approchent au mieux des conditions
d'vacuation, une dmonstration in situ sur le comportement des dchets
en contact avec l'argile s'avre hautement souhaitable. Les modalits
d'excution d'une telle exprience devraient tre minutieusement prpares en collaboration avec les autorits de scurit comptentes en la
matire.
301
d'effectuer
l'importance de ce phnomne.
(43)
d'valuer
302
(temprature maximale
303
304
CHAPITRE 8 BIBLIOGRAPHIE
591.
305
the compaction
306
307
interne C.E.N.
Jumikis, A.R. (1962). "Soil Mechanics". Univ. Ser. Civ. Eng. Appi. Mech.
Van Nostrand Cy.
308
Jntgen, H. et Karweil, J.
for
the
isolation
of
radioactive
waste
309
clays". Mass.
(44)
310
2013-2021.
Polubarinova (1962). "Theory of ground water movement". Princeton Univ.
Press.
Pusey, W.C. (1973). "How to evaluate potential gas oil source rocks".
World Oil, 176, 71-75.
Put, M. (1980). "Interpretatie van de meetresultaten van de warmtetransfertproef in de Boomse klei in Terhagen". Internal note S.C.K.C.E.N., Mol 21 november.
Reno, W.H. et Winterkorn, H.F. (1967). "Thermal conductivity of kaolinite clay as a function of type exchange ion, density and moisture
content". Highway Research Record n 209.
Rosenqvist, I. (1959). "Physico-chemical properties of soils : soilwater systems". A.S.C.E. Proc, 85 : SM2, 31-53.
Roy, R. et Romo, L.A. (1957). "Weathering studies : 1. New data on vermiculite". Journ. Geol., 65, 603-610.
Rumeau, J.L. et Sourisse, Cl. (1972). "Compaction, diagense et migration dans les sdiments argileux". Bull, centre de recherches gologiques de Pau.
Sergeev, E.M. (1971). "Les forces de cohsion et l'eau lie dans les
argiles". Bulletin du B.R.G.M. 2ime srie, section II, n 1.
Siever, R. et Woodford, N. (1973). "Sorption of silica by clay minerals". Geochlm. Cosmochim. Acta, 37, 1851-1880.
Smith, J.E. (1971). "The dynamics of shale compaction and evoluation of
pore fluid pressure". Int. Assoc. Math. Geol. Journ., 3, 239-263.
311
Engin.,
255.
Smith, T.A. et Ross, W.A. (1975). "Impact testing of vitrous simulated
high level waste in canister". BNWL-1903.
Sombret, C. (1979). "Les verres en tant que structure amorphe, utiliss
pour le conditionnement des dchets radioactifs". J. Nucl.
Mat.
82, 163-171.
Stadtbaeumer, F.J. (1976). "The influence of inorganic salts on some
soil mechanical parameters of clays". Bull. Ass. Int. Geol. Eng.,
4, 65-69.
Swartzendruber, D. (1962). "Modifications of Darcy's law for the flow of
water in soils". Soil Science, 93, 22-29.
Tchoubar, C. (1965). "Formation de la kaolinite partir d'albite altre par l'eau 200C". Etudes en microscopie et diffraction lectroniques, Bull. Soc. Fr. Minral. Cristallogr., 483-518.
Thirrlot, Cl. et Habib, J. (1970). "Problmes hydrogologiques poss par
les argiles et les couches argileuses". 95e Congrs national des
socits savantes, Reims, Sciences, Tl, 331-346.
Thorez, J. (1976). "Rapport d'analyse minralogique : contenu qualitatif
et semi-quantitatif en minraux argileux de l'argile de Boom, au
site de Mol". Institut de Minralogie, Lige, Rapport 324/07/030
MiUL.
Van Amerongen, H. et Van Der Velden, J.H. (1970). "Samenstelling en
eigenschappen van 31 kleisoorten". Centraal technisch instituut
TNO.
Vandenberghe, N. (1978). "Sedimentology of the Boom clay (Rupelian) in
Belgium". Compte Rendus de l'acad. royale de sciences, lettres et
beaux arts de Belgique, n 147.
312
6th Int.
313
I.
revealed
(1948).
"Vermiculite
and
its
relations
to biotite as
(45)
314
(1979).
constraints on
Disposal
of
Radioactive
Wastes.
Otaniemi,
2-6
July,
I.A.E.A.-SM-243/28.
De Beer, E. et Lousberg, E. (1968). "Berekening van de bekleding van de
in de klei gegraven tunnels door de methode van Wianecki". 5e Int.
Havencogres, Antwerpen.
Eaton, R.R. et al. (1979). "Calculated hydrologie pressures and temperatures resulting from radioactive waste in the Eleana argillite".
SAND-79-2019C.
Ferandis, V.A. et Rodriguez P. (1958). "Influence of the exchange cations
on
the
rate
of
dehydration
of montmorillonite". Anales
315
R.
(1967).
"Temperature
effect
on
soil
consolidation".
temperatuurverdeling,
van
een
mogelijke
configuratie".
Rapport
C.E.N./S.C.K.
S79/44/325/MP/1530.
Put, M. (1980). "Interpretatie van de meetresultaten van de warmtetransfertproef in de Boomse klei te Terhagen". Rapport
S.CK./C.E.N.
MP/2402.
Roy, R. (1949). "Decomposition and resynthesis of the micas". J. Am.
Ceram. Soc, 32, 202-210.
316
Sen, S. et Guha, S.K. (1963). "The effect of heat on the base exchange
capacity of kaolinite clay and Its structural implications". Proc
Int. Clay Conf., 1, 215-229.
Tabikh, A. et al. (1960). "Cation hysteresis in clay minerals". Soil
Science, 90, 219-226.
Weaver, C.E. (1976). "Thermal properties of clays and shales".
Y-OWI-SUB-7009/1.
Weaver,
C.E.
(1979).
"Geothermal
alteration
of
clay
minerals
and
= 15 to 10 000 Psi". J.
899-914.
Yong, R.N. et Warkentin, B.P. (1975). "Soil properties and behaviour".
Elsevier Pub. Cie.
Yoshinari (1967). "Compressive strength vs. water content curve of undisturbed and remolded soils". Conf. on Soil Mechanics and Foundation Engineering, 327-329.
317
Systems, Montral,
2331 May.
Eltantawy, I.M.
et Arnold, P.W.
318
Henrikson, S. (1977). "The suitability of titanium as a corrosion resistant canister for nuclear waste". KBS TR11.
Heremans, R. (1979). "Programme de R + D relatif au rejet de dchets
radioactifs en formations gologiques profondes". Rapport semestrial n 8 R. 2655.
Jenks, G.H. (1975). "Gamma-radiation effects in geologic formations of
interest in waste disposal, a review and analysis of available
information
and
suggestions
for
additional
experimentation".
ORNL-TM-4827.
Malow, G. et al. (1980) . "Testing and evalution of the properties of
various potential materials for immobilizing high activity waste".
European Appi. Res. - Nucl. Sci. Technol. Vol. 2, n 2, 453-515.
Nikiforov, A.S. et al. (1978). "Thermal, chemical and radiation stability of vitreous radioactive wastes". Proc
iron pipe and grey cast iron pipe". Materials Protection, 33-36.
Smith, W.H. (1968). "Cast iron pipes". Water and Wastes Engineering, 5,
60-64.
Spitsyn, V.l. et Balukova, V.D. (1979). "Influence of ionizing irradition on the properties of aluminosilicate minerals of radioactive
wastes repositories". Int. Symp. on the Scientific basis for nuclear waste management, Boston, nov. 27-30.
Touloukinian, Y.S.; Powell, R.W.; HO, C.Y. et Klemens, P.G. (1970).
"Thermophysical properties of matter". Vol. 2.
Whitchurch, D.R. (1966). "The resistance of ductile iron to corrosion by
soils". F.R.I.C 32nd Autumn Meeting, London, 15-16 nov.
319
Chapman, N.A.
(1979).
"Mineralogicai
320
Garreis, R.M. et Christ, C L . (1965). "Solutions Minerais and Equilibria". Harper Int. Student Reprint.
Jensen, B.S. (1980). "The geochemistry of radionuclides with long halflives". RIS-R-430.
Strickert, R.G. (1980). "Sorption of redox-sensitive elements : a critical analysis". PNL-3432.
Rsum:
L'tude de la charge thermique admissible en formations gologiques, et de ses consquences sur les mthodes
d'vacuation des dchets radioactifs", comprend quatre volumes:
* Volume 1 - Rapport de synthse (texte franais/anglais)
* Volume 2 - Formations granitiques (texte franais)
* Volume 3 - Formations salines (texte allemand)
* Volume 4 - Formations argileuses (texte franais)
Le prsent volume 4 traite spcifiquement du problme ci-dessus dans le cas d'une formation argileuse.
Abstract
The study of the "Admissible thermal loading in geological formations and its consequences on radioactive waste
disposal methods" comprises four volumes:
* Volume 1 - "Synthesis Report" (English/French text)
* Volume 2 - Granite Formations (French text)
* Volume 3 - Salt Formations (German text)
* Volume 4 - Clay Formations (French text)
The present volume 4 deals specifically with a clay formation.
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