Estrategia de Modelado Semifsico de Base Fenomenolgica de Procesos de

Polimerizacin.
Monsalve, G. y lvarez, H.1
Resumen: En este trabajo se propone una estrategia de modelado de procesos de
polimerizacin. Se realiza una revisin y discusin de la literatura existente sobre la
matematizacin y modelado de este tipo de procesos (modelos de caja negra, gris o
blanca). Se identifica y definen las diferencias de modelado de medios continuos y
discontinuos como es el caso de los procesos de polimerizacin, y se encuentra que
para medios discontinuos el nmero de sistemas de proceso (SdeP) a tomar no est
claramente definido cuando el objetivo es el modelado del proceso. Una vez
establecida la diferencia entre modelos para medios continuos y medios
discontinuos se propone un Modelo Semifsico de Base Fenomenolgica (MSBF).
Se muestra la estrategia de modelado propuesta y el nmero de SdeP a tomar
aplicada a un proceso de polimerizacin en suspensin de Metil Metacrilato. Se hace
un anlisis y discusin de la estrategia propuesta frente a una estrategia de
modelado cuya suposicin es el medio continuo. De all se establece como punto
clave para el modelado de procesos de polimerizacin encontrar el nmero de SdeP
necesarios para representar adecuadamente el proceso. Se encuentra que para
medios discontinuos deben realizarse consideraciones adicionales para el modelado
del proceso. Sin embargo, no es necesario establecer sistemas de proceso
adicionales a las fronteras fsicas y diferencias entre fases para el modelado del
proceso. Finalmente, se obtiene con la estrategia de modelado propuesta un modelo
que permite representar bien el proceso y que puede ser usado para describir el
comportamiento de un reactor de polimerizacin.
Palabras Clave: Medios Continuos, Medios Discontinuos, Modelado Semifsico de
Base Fenomenolgica, Polimerizacin.
1. Introduccin
El uso de polmeros naturales (piel animal, seda, celulosa, caucho natural, etc.) se
ha realizado desde tiempos prehistricos. Sin embargo, a pesar de su gran utilidad,
la naturaleza de las molculas de este tipo de compuestos slo fue dilucidada a
principio de siglo XX. Consecuentemente, para 1930 ya se haban realizado pruebas
a escala de laboratorio para la produccin de polmeros sintticos (polister,
poliestireno, cido poliacrlico, poliamidas, acetato de polivinilo, etc.) (Ray et al.,
2004), y a partir de all, los polmeros se han producido de manera creciente a
escala industrial a lo largo de los aos (Ray, 1972).
Debido a esta creciente produccin mundial de polmeros, el mercado se ha tornado
cada vez ms exigente, por lo que los productos de esta industria presentan cada
da mayores requerimientos de calidad y procesamiento (Brooks, 1997),
demandando reactores cada vez ms eficaces y la comprensin minuciosa de los
fenmenos que tienen lugar en este tipo de reactores, motivando la construccin de
modelos matemticos para representar el comportamiento de un reactor de este tipo
(Ray, 1972).

e-mails: gmmonsal@unal.edu.co, hdalvare@unal.edu.co. Grupo de Investigacin en Procesos Dinmicos

KALMAN, Universidad Nacional de Colombia. Medelln, Colombia.

Los modelos matemticos son una herramienta valiosa para la optimizacin de

reactores polimerizacin (Kotoulas y Kiparissides, 2006), pero debido a que las
reacciones de polimerizacin tienen naturaleza altamente compleja, se requiere
sofisticacin matemtica para la construccin de un modelo detallado del proceso
(Ray, 1972). Por esta razn, en este trabajo se propone una estrategia de modelado
de reactores de polimerizacin identificado las particularidades en la representacin
matemtica de este tipo de procesos.
El trabajo se encuentra organizado de la siguiente manera: en la Seccin 2 se
realiza una revisin y discusin de la literatura existente sobre la matematizacin de
los procesos de polimerizacin. En la Seccin 3 se definen las diferencias de
modelado de medios continuos y discontinuos como es el caso de los procesos de
polimerizacin mientras que en la Seccin 4 se presenta la estrategia de modelado
propuesta para medios discretos. Finalmente, en la Seccin 5 se desarrollan un
modelo matemtico para la produccin de Polimetilmetacrilato (PMMA) aplicando la
estrategia de modelado propuesta en este trabajo.
2. Modelado de Procesos de Polimerizacin
Un modelo se puede definir como un conjunto de elementos de representacin de
informacin que puestos juntos, replican una o ms caractersticas de inters de un
proceso. Los modelos pueden ser de tres tipos: i) Fenomenolgicos o de Caja
Blanca, basados en fundamentos tericos que permiten explicar perfectamente el
comportamiento del proceso (Tian et al., 2004); ii) Empricos, construidos mediante
experimentacin y observacin, haciendo luego uso de los datos experimentales
para ajustar parmetros en una estructura matemtica dada, llamados tambin
modelos de Caja Negra (Sjberg et al., 1995), y iii) Combinaciones de los dos tipos
anteriores, llamados modelos de Caja Gris o semifsicos (si la estructura es
fenomenolgica) o semiempricos (si la estructura es emprica) (lvarez et al., 2009).
Si se toma como caso particular el modelado de procesos de polimerizacin, se
identifica como dificultad principal establecer el mecanismo exacto de crecimiento de
la cadena polimrica (Ray, 1972), especialmente debido a que las velocidades de
reaccin se encuentran altamente acopladas y los fenmenos termodinmicos
(equilibrios) y de transferencia de masa y energa se dan normalmente en medios
heterogneos de reaccin (Kiparissides, 2006). De esta manera la construccin de
modelos de caja blanca para procesos de polimerizacin ha sido imposible,
conduciendo exclusivamente a la formulacin de modelos de caja negra y gris.
Tpicamente se han construido modelos de caja negra para predecir las propiedades
de calidad del polmero (peso molecular, conversin, ndice de fusin, densidad,
etc.) a partir de variables de proceso como la temperatura y las concentraciones de
monmero e iniciador en el reactor (Ohshima y Tanigaki, 2000). Por ejemplo, Ekpo y
Mujtaba (2008) evaluaron el desempeo de redes neuronales para controlar en lnea
el peso molecular del PMMA de un reactor por lotes.
Por otro lado, en el trabajo de Ray (1972) se presentan los pilares para construir
modelos de caja gris incluyendo herramientas estadsticas que permitan conocer el
comportamiento del crecimiento de la cadena polimrica considerando este
fenmeno como estocstico. Estas tcnicas han sido exploradas en la formulacin
de modelos matemticos que describen procesos de polimerizacin a lo largo del

tiempo (Achilias y Kiparissides, 1992; Verros et al., 2005; Rivera-Toledo et al., 2009),
lo que permite inferir que es necesario usar tcnicas estadsticas para el modelado
de este tipo de proceso, en especial porque el medio de reaccin es discontinuo
debido a la estratificacin de especies. Este concepto se ampliar en la Seccin 3.
Una de las herramientas estadsticas mencionada en el trabajo de Ray (1972) es el
mtodo de los momentos. Este mtodo permite introducir la influencia de los
mecanismos de reaccin y los estados transicin de las especies sobre las variables
de estado. As, con el mtodo de los momentos se define como:
(1)
(2)

Donde
y
son los k-simos momentos de polmero activo e inactivo,
respectivamente. Con las ecuaciones (1) y (2) y contando con los balances de
materia por componente de
y
es posible inferir que se debe realizar la
sumatoria de cada una de las Ecuaciones Diferenciales de Balance (EDB) de
y multiplicar las EDB
materia por componente desde hasta y desde hasta
resultantes por
para obtener dos expresiones para los k-simos momentos de
polmero activo e inactivo respectivamente (Rafizadeh, 2001). En este caso, se
migra de estados reales (
,
) a estados artificiales ( , ) que permiten
resolver el modelo. En definitiva, conociendo las expresiones para los momentos de
polmero activo e inactivo es posible establecer el comportamiento dinmico del
peso molecular promedio numrico ( ) y promedio ponderado ( ) del polmero en
el reactor (Verros et al., 2005), variable de la que dependen las propiedades
funcionales del polmero (Shahrokhi y Fanaei, 2002):
(3)
(4)

Dnde:

es el peso molecular del monmero.

3. El medio continuo frente al medio discreto

Puede considerarse como medio continuo aquel donde se establece uniformidad
macroscpica, por lo que la suposicin de agitacin perfecta es vlida para este tipo
de medios y por ello es posible establecer modelos de parmetros concentrados.
Por otro lado, puede considerarse un medio discontinuo aquel donde no se presenta
uniformidad macroscpica debido a la existencia de estratificacin de zonas o
especies y por ello deben realizarse modelos de parmetros distribuidos, lo que
dificulta la optimizacin y diseo de un sistema de control adecuado para el proceso
y ms an si se trata de un proceso por lotes.
Los procesos de polimerizacin pueden considerarse medios continuos para algunas
variables de estado como: temperatura, concentracin de iniciadores y monmero
pero discretos para variables de estado como: concentraciones de polmero activo e
inactivo. Esto se debe a que no es posible establecer con exactitud la concentracin
y existencia de las especies y , ni como estn distribuidas en el reactor, por lo

cual se pensara que el nmero de sistemas de proceso (SdeP) a tomar no est

claramente definido.
Una manera de establecer los SdeP es el agrupamiento de especies (en este caso
cadenas polimricas de longitud dada), lo que permitira reducir el modelo a uno de
parmetros concentrados, sin embargo, debido a la presciencia de infinitas especies
y a que el nmero de balances por componente es desconocido (no es posible
establecer el valor de ) este acercamiento no es viable. Por lo que la mejor
aproximacin a este tipo de procesos es considerar que existe una distribucin de
probabilidad de longitud de cadena tal que permita saber la concentracin de cada
una de las especies en el medio.
En procesos de polimerizacin es vlido hablar del crecimiento de la cadena
polimrica como un proceso estocstico ya que el comportamiento individual de
cada especie
y
generan efectos colectivos que permiten establecer estados
artificiales ( , ) que permitan entender el comportamiento de un reactor de
polimerizacin. Es debido a esta razn, que para obtener una buena representacin
del proceso se requiere que el nmero de SdeP a tomar sea idntico que para un
modelo totalmente continuo, puesto que la suposicin de una distribucin de
,
) de
especies es un artificio matemtico para calcular una serie de estados (
los cuales se desconoce su comportamiento con exactitud.
4. Estrategia de Modelado Cuando Existen Medios Discretos
Debido a que se considerar el crecimiento de la cadena polimrica como un
proceso estocstico, es posible realizar los balances de materia global, materia por
componente y el balance de energa como se ha planteado para medios continuos
en lvarez et al. (2009). A partir de all, a travs de un comportamiento estocstico
supuesto, se pude obtener un modelo matemtico para el proceso de polimerizacin.
Se propone adicionar un paso a la metodologa de modelado propuesta por lvarez
et al. (2009) para la construccin de MSBF. Este paso se encontrar ubicado entre
el nivel de detalle de modelo y el nmero de sistemas de proceso y se llamar en
adelante Hiptesis de Modelado. En esta hiptesis se aceptar que el crecimiento de
la cadena polimrica se da estocsticamente y adems se mostrar cmo se cree
que funciona el reactor de polimerizacin. En la siguientes seccin se presenta la
aplicacin de la metodologa de modelado propuesta por lvarez et al. (2009)
incluyendo la hiptesis de modelado.
5. Modelado de un Reactor de Polimerizacin en Suspensin
Para la polimerizacin, el MSBF desarrollado representa el proceso de fabricacin
de una resina de Polimetilmetacrilato (PMMA) que comienza con la carga de agua,
estabilizadores coloidales, monmero (Metil Metacrilato) e iniciador (Perxido de
Benzoilo) al reactor (Yuan et al., 1991; Shahrokhi y Fanaei, 2001). Una vez cargadas
las materias primas el reactor es calentado hasta la temperatura de reaccin. En
esta etapa el fluido de servicio que circula a travs de la chaqueta del reactor es
calentado en un intercambiador de calor externo de tubos y coraza mediante vapor
de agua que circula por los tubos del mismo (Ver Fig. 1).
Una vez es alcanzada la temperatura de reaccin el proceso de polimerizacin
inicia. En esta etapa ocurre el crecimiento de la cadena polimrica por adicin y la

reaccin se da mediante la adicin repetida de molculas de monmero a un centro

activo de la cadena (R C C R) mediante la formacin de radicales libres.
Debido a que en esta etapa se dan mltiples rompimientos de enlaces C C, la
reaccin es altamente exotrmica y el exceso de calor generado por las reacciones
de polimerizacin debe ser retirado. Por esta razn, el reactor es enfriado con un
fluido de servicio a baja temperatura que circula por la chaqueta y ste a su vez es
enfriado en el intercambiador de calor de tubos y coraza, donde el fluido de servicio
que proviene del reactor circula por la coraza del intercambiador, mientras que agua
fra del chiller circula por los tubos del mismo, tal y como se muestra en la Fig. 1.

Fig. 1. Diagrama de Flujo de Proceso Polimerizacin en Suspensin de PMMA por Lotes.

Finalmente, despus de t horas de reaccin el monmero y el iniciador se habrn

agotado completamente y el producto (Resina de Polimetilmetacrilato) se habr
generado, por lo que el reactor es descargado y acondicionado para la fabricacin
de un lote nuevo de resina.
Como hiptesis de modelado se tiene que el proceso de polimerizacin del MMA se
da mediante el mecanismo de formacin de radicales libres. En ese proceso las
reacciones que se presentan son (Achilias, 2007; Brooks, 2010):
Iniciacin:

(5)

(6)

Propagacin:

(7)

Transferencia. de Cadena:

(8)

Terminacin:

(9)
(10)

Dnde: es el iniciador,
representa los radicales libres,
el monmero,
la
cadena polimrica activa y
la cadena polimrica inactiva. Cada una de estas
etapas de reaccin se consideran irreversibles y elementales (Shahrokhi y Fanaei,
2002). Adicionalmente, debido a que el Metil Metacrilato es insoluble en el agua,
puede decirse que la polimerizacin en suspensin se da se da mediante la

formacin de perlas (Yuan et al., 1991), por lo que el mecanismo cintico para este
tipo de polimerizacin es el mismo que para la polimerizacin en masa.
Debido a que la reacciones (6)-(10) son altamente exotrmicas, se considera que el
calor de polimerizacin es mayor que el calor consumido por la reaccin (5) (Arora et
al., 2007). Adicionalmente, se considera que no hay prdidas de calor al medio
ambiente, debido a que el calor se transfiere nicamente de la masa reactiva al
fluido de servicio, como se muestra en la Fig. 1 y por esta misma razn, la cantidad
de calor retenida en las paredes del reactor es despreciable comparada con el calor
transferido al fluido en la chaqueta (Hua et al., 2004). Tambin, se considera que los
calores especficos promedio de cada corriente son independientes de la
composicin y la temperatura (Dub et al., 1997) y que el reactor, chaqueta e
intercambiador estn perfectamente mezclados, por lo que las condiciones al interior
de los equipos son iguales a las de salida (Casella et al., 2003). Asimismo, se
desprecian los efectos de las energas cintica y potencial (Dub et al., 1997) y se
considera que los coeficientes cinticos de las reacciones (2), (3), (4), (5) y (6) no
dependen de la longitud de la cadena (Ekpo y Mujtaba, 2008). Finalmente se
considera el crecimiento de la cadena polimrica es un fenmeno estocstico donde
las variables de estado se ven influenciadas por los mecanismos ms probables de
reaccin y los estados de transicin de las especies (Ray, 1972; Achilias y
Kiparissides, 1992; Verros et al., 2011).
El modelo desarrollado es de carcter macroscpico, por lo cual en el reactor se
pueden tomar por lo menos dos sistemas de proceso ( , ). asociado al lado de
la masa reactiva y
asociado al lado de la chaqueta (Ver Fig. 2).Tambin, al
intercambiador de tubos y coraza se le pueden asociar dos sistemas ( , ): el
primero, el lado de la coraza por donde circula el fluido de servicio que proviene de
chaqueta reactor y el segundo, el lado de los tubos por donde circula el fluido
servicio en el intercambiador (Ver Fig. 2).

Fig. 2. Diagrama de Flujo de Proceso.

Al aplicar el principio de conservacin a los cuatro sistemas mostrados en la Fig. 2,

se obtiene un MSBF constituido por 11 Ecuaciones Diferenciales de Balance (EDB),
cuyo origen es como sigue. Para el volumen reactor ( ), se hace un balance de
materia total en . Para las concentraciones de iniciador ( ), radicales libres ( ),
monmero (
), primer radical polimrico activo (
), radical polimrico activo con
monmeros (
) y radical polimrico inactivo con monmeros (
), se realizan
balances de materia por componente sobre . Adicionalmente, para la temperatura
de la masa reactiva ( ) se realiza un balance de energa sobre . As, para la

temperatura de salida de la chaqueta del reactor ( ) el balance de energa se aplica

sobre , mientras que para la temperatura de salida del intercambiador lado de la
coraza ( ) y la temperatura de salida del intercambiador lado de los tubos ( ) se
realizan balances de energa para
y
respectivamente.
(11)
(12)
2

(13)
(14)
(15)
(16)
0,5

(17)

(18)

(19)

(20)

(21)

(22)

Puede observarse que el sistema de ecuaciones diferenciales anteriores no tiene

solucin, debido a que se desconoce el nmero de unidades de monmero en la
cadena polimrica ( ), por esta razn se realiza la sumatoria de los balances
desde
hasta
, se multiplica por
y se suman las ecuaciones (15) y (16), de

. Asimismo, se realiza la
esta manera se obtiene una EDB para
hasta
ecuaciones dinmicas y se multiplica por
,
sumatoria desde

obtenindose una EDB para

, como se muestra a continuacin:
(23)
(24)
2

(25)
0,5

(26)
(27)
(28)

Dnde:
es el i-simo momento de polmero activo y
es el i-simo momento de
polmero inactivo. Adicionalmente, en las ecuaciones (14) a (18) se remplaza
por
de acuerdo con la definicin en (1). Finalmente el modelo est constituido por las
ecuaciones (11) a (14), (19) a (21) y (23) a (28). Dicho modelo resulta ser
solucionable numricamente.
En las Fig. 3 se presenta el comportamiento de los pesos moleculares promedio
numrico ( ) y ponderado ( ) y temperaturas del reactor ( ), chaqueta ( ),
intercambiador lado coraza ( ) y lado tubos ( ), todo en lazo abierto (considerando
los flujos de los fluidos de servicio en la chaqueta y los tubos del intercambiador
como valores constantes).
6

100

12

Mn

10

Mw

TS
I

8
6
4
2
0

10
20
Tiempo [min]

80

T1
T2

x 10

Temperatura [ C]

Peso Molecular [kg/kmol]

14

30

60

T4

40
20
0

10
20
Tiempo [min]

(a)
Fig. 3. Simulacin en Lazo Abierto. (a) Pesos Moleculares (
Dinmico Temperaturas del Proceso.

30

(b)
,

), (b) Comportamiento

En la Fig. 3a puede observarse que los pesos moleculares promedio numrico ( )

y ponderado ( ) aumentan hasta aproximadamente los 10 minutos de reaccin y
despus disminuyen aproximadamente a la misma velocidad hasta los 15 minutos
de reaccin. Esta disminucin en los pesos moleculares se debe a que en esta
etapa la difusin de los radicales libres y monmero a travs del medio controlan la
reaccin. Adicionalmente, en la Fig. 3b se muestra que la temperatura del reactor
( ) aumenta a medida que avanza la polimerizacin (la reaccin es altamente
exotrmica). Tambin, puede observarse que la temperatura de la chaqueta ( ) es
sustancialmente inferior a la del reactor y que conserva la misma trayectoria. Este
mismo efecto se observa con las temperaturas de la coraza ( ) y de los tubos en el
intercambiador ( ).
6. Conclusiones
En este trabajo se propone una estrategia de modelado de procesos de
polimerizacin, y se identifica y definen las diferencias de modelado de medios
continuos y discontinuos. Se realiza un anlisis y discusin de la estrategia de
modelado propuesta frente a una estrategia de modelado cuya suposicin es el
medio continuo. Se concluye que el nmero de SdeP a tomar es idntico que para
un modelo totalmente continuo, puesto que la distribucin de especies es un artificio
para calcular uno de los estados, que no afecta el nmero de SdeP.

La estrategia de modelado propuesta puede ser extrapolada a otras aplicaciones

como modelado de ciclones, filtros, molinos, entre, aplicaciones en las que no se
conoce de manera clara el comportamiento de una especie particular dentro del
SdeP pero se tiene una idea para el comportamiento colectivo de las especies.
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Datos de Autores
Hernn lvarez Zapata, se gradu como Ingeniero Qumico y obtuvo el ttulo de
Magister en Ingeniera de Sistemas en la Universidad Nacional de Colombia. En julio
de 2000 recibi el grado de Doctor en Ingeniera de Sistemas de Control del Instituto
de Automtica, Universidad Nacional de San Juan, Argentina. Actualmente es
Profesor de la Escuela de Procesos y Energa de la Facultad de Minas, Universidad
Nacional de Colombia, sede Medelln. El profesor lvarez es miembro fundador de la
Asociacin Colombiana de Automtica ACA. Su rea de trabajo en investigacin es
el modelamiento y control de procesos de qumicos. Es investigador en el Grupo de
Investigacin en Procesos Dinmicos (KALMAN) y en el Grupo de Automtica de la
Universidad Nacional (GAUNAL), ambos registrados en Colciencias.
Gloria Milena Monsalve Bravo, se gradu como Ingeniera Qumica en la
Universidad Nacional de Colombia encontrndose en el 10% de los mejores
graduandos del ao 2010. Actualmente se encuentra adelantando estudios de
Maestra en Ingeniera Qumica siendo Estudiante Becaria Sobresaliente de
Posgrado en la Universidad Nacional de Colombia. Es investigadora del Grupo de
Investigacin en Procesos Dinmicos (KALMAN) registrado en Colciencias y su rea
de trabajo en investigacin es el modelamiento y control de procesos de qumicos.