JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA ISSN: 1410-5829

Vol. 12. No. 1 Agustus 2007

JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA ISSN: 1410-5829
Vol. 12. No. 1 Agustus 2007

PENGARUH EFISIENSI PEMBASAHAN KATALIS TERHADAP KONVERSI SO2

DALAM REAKTOR TRICKLE BED
Mahfudl, F. Husodo2, C. Irawan3

ABSTRACT
Trickle-bed reactors, in which gas and liquid flow concurrently downward, is po-
tentially useful for oxidation catalytic of SO2 with activated carbon as catalyst. To predict
trickle bed reactor performance and model its behaviour, it is necessary to know what
fraction of the catalyst is effectively wetted by the liquid phase. It is known that contacting
efficiency can have a significant effect on the catalyst effectiveness factor for partially
wetted catalyst particles. The dynamics tracer method with pulse input is an efficient me-
thod for determination of liquid-solid contacting. Axial dispersion, residence time distributi-
on also can be evaluated with this method. The aims of this research are to study the in-
fluence of catalyst wetting efficiency in trickle bed reactor on reaction catalytic oxidation
SO2. The experimental apparatus is a trickle bed reactor with 4.8 10 -2 m column diameter
and 35 10-2 m length. The column is packed with activated carbon. The operating conditi-
ons of reactor are liquid flow rate 12.2 — 23.7 10-6 m3/s, gas flow rate 133 — 243.4 10-6
m3/s, atmospheric pressure, and room temperature. The NaCI solution is used as a tracer
with impulse injection mode and a conductometer, which connected to personal compu-
ter, detects the outlet tracer concentrations. The results show that the wetting efficiency
increases significantly with liquid flow rate, but it slightly increases with gas flow rate.
Wetting efficiency is considerably influenced by the form of packing particle and increa-
sed with the bed voidage. Catalytic oxidation of SO2 in trickle bed reactor attains steady
state condition about no more than 60 minutes. Conversion of reaction increases with li-
quid phase rate and the increasing wetting efficiency will increase this conversion.

Keywords: trickle bed reactor, wetting efficiency, activated carbon, oxidation SO2

INTISARI
Reaktor Trickle-bed dimana aliran gas dan liquid searah kebawah sangat poten-
sial digunakan untuk reaksi oxidasi SO2 dengan karbon aktif sebagai katalis. Untuk mem-
prediksi unjuk kerja reaktor dan model prilakunya, maka perlu diketahui berapa fraksi ka-
talis yang terbasahi secara effectif oleh fasa cair. Telah diketahui bahwa efisiensi kontak
dapat mempunyai efek signifikan pada faktor effectivitas katalis untuk katalis yang seba -
gian terbasahi. Metode pelacak secara dinamik dengan pulse input merupakan metode
yang tepat untuk menentukan kualitas kontak padat-cair. Dispersi axial, distribusi waktu
tinggal dapat juga dievaluasi dengan metode ini. Tujuan dari penelitian ini adalah mem-
pelajari pengaruh efisiensi pembasahan katalis dalam reaktor trikle bed terhadap konver-
si reaksi katalitik oxidasi SO2. Peralatan percobaan adalah reaktor trickle bed dengan dia-
meter kolom 4,8 10-2 m dan panjang kolom 35.10 -2 m. Kolom diisi partikel karbon aktif.
Kondisi operasi dari reaktor adalah laju alir liquid 12,2 — 23,7 1e m 3/s, laju alir gas 133 —
243,4 10 m3/s, tekanan atmospherik, dan suhu kamar. Larutan NaCI digunakan sebagai
pelacak dengan cara injeksi pulse input. Konsentrasi pelacak keluar diukur dengan sebu-
ah konduktometer yang terhubung dengan komputer. Hasil penelitian menunjukkan bah-
wa efisiensi terbasahi meningkat dengan laju alir liquid secara signifikan, tetapi sedikit
meningkat dengan laju alir gas. Efisiensi terbasahi sangat dipengaruhi oleh bentuk par-
tikel isian dan meningkat dengan besarnya porositas unggun. Reaksi oksidasi katalitik
SO2 dalam reaktor trickle bed mencapai keadaan mantap setelah percobaan berlangsung
lebih dari 60 menit. Konversi reaksi sedikit meningkat dengan peningkatan laju alir liquid
dan peningkatan efisiensi pembasahan katalis.
Kata kunci reaktor trickle bed, effisiensi pembasahan, karbon aktif, oxidasi SO 2

l2
' Staf pengajarJurusan Teknik
101
 JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA ISSN: 1410-5829
Vol. 12. No. 1 Agustus 2007
Kimia, FTI, ITS Surabaya, mahfud@shem-engits.acid Staf pengajar program studi
3

Teknik Kimia, UNLAM, BanjarBaru

PENDAHULUAN pembasahan katalis bagian luar (external

Reaktor Trickle bed adalah reaktor catalyst wetting efficiency), karena metode
fixed bed dengan isian partikel katalis ini relatif cepat dan banyak memberikan
dimana aliran gas dan liquid searah ke- informasi dan memungkinkan me-
bawah. Partikel katalis selalu berpori dan nentukan efisiensi pembasahan katalis
biasanya berbentuk bonkahan, pellet, si- pada kondisi operasi sesungguhnya (Du-
linder atau bola dengan ukuran antara 1 dukovic and Mills, 1981).
sampai 3 mm (Dudukovic and Mills, 1981; Reaktor trickle bed yang diguna-
Gianetto and Speechia, 1992). Reaktor ini kan pada penelitian ini berisi karbon aktif
banyak digunakan dalam Industri kimia, sebagai katalis yang dioperasikan pada
Petrokimia dan Industri perminyakan, salah suhu kamar dan tekanan atmosfer. Dia-
satu aplikasinya untuk pengendalian polusi meter dalam reaktor adalah 4,8 x 10-2 m
dan pengolahan limbah cair (Gianetto, dengan tinggi 35 x 10-2 m berupa kolom
1978, Ng, 1987; Wammes, 1991). kaca yang terbuat dari bahan fiber glass.
Perbandingan dengan reaktor multifase (Gambar 1)
yang lain, koefisien perpindahan massa
yang relatif besar dan flexibilitas daerah
operasinya. Kebanyakan reaktor trickle
bed di Industri beroperasi pada tekanan
tinggi sekitar 20 — 30 MPa, agar supaya
meningkatkan kelarutan gas, perpindahan
panas yang baik dan menurunkan
kecepatan deaktivasi katalis. Akan tetapi
banyak penelitian (Herskowitz and Smith,
1983; Wammes, 1991; Gianetto and
Speechia, 1992; Kiared et. al, 1992) yang
mengoperasikan pada tekanan atmosfer
Gas out
untuk oksidasi katalitik SO2 dengan katalis
karbon aktif.
Emisi gas yang mengandung
SO2, khususnya dari stasiun pembangkit
tenaga dapat dikendalikan secara effektif
dengan oksidasi katalitik gas-liquid solid.
Produk dari oksidasi adalah asam sulfat A. Packing Column G. Flow meter
yang dapat diambil menjadi bahan kimia B. Separation tank H. Gas Mixture
C. Centrifugal pump I. Compressor
yang penting, yang memungkinkan pro- D. Buffer tank J. Injection inlet
ses desulfurisasi untuk pengendalian u- E. Gas SO2 K. Conductometer
dara dapat menguntungkan. Karbon aktif F. Cooler 1-7 Valves
dilaporkan dapat menjadi katalis yang
penting untuk sistim ini. (Hartman and Gambar 1. Peralatan Percobaan
Coughlin, 1972; Pavko et al, 1981; Fu et
Kolom ini dilengkapi dengan tem-
al, 1989). Studi kami yang terdahulu
pat injeksi tracer, valve pengambilan
(Mahfud dan Irawan, 2000) tentang oksi-
sampel dan pada bagian bawah dihu-
dasi katalitik SO2 dalam reaktor trickle
bungkan ke konduktometer. Selain itu di
bed menggunakan katalis karbon aktif
bagian bawah kolom, terdapat tangki pe-
granular sebagai isian, menunjukkan
misah untuk memisahkan fasa cair dan
bahwa konversi reaksi dipengaruhi faktor
gas. Fasa cair dapat disirkulasikan oleh
hidrodinamik, khususnya laju alir liquid.
pompa dengan dilewatkan melalui cooler
Hal ini mungkin dapat disebabkan efi-
sebelum masuk kembali ke kolom. Pada
siensi pembasahan katalis yang dipenga-
bagian sebelum kolom dilengkapi dengan
ruhi laju alir liquid. Oleh karena itu, diper-
saluran dari pencampur gas. Pencampur
lukan untuk mengklarifikasi pengaruh efi-
ini digunakan untuk mencampur udara
siensi pembasahan terhadap konversi re-
yang berasal dari kompresor dan gas
aksi dalam reaktor trickle bed. Teknik pe-
lacak dipilih untuk menentukan efisiensi SO2 yang diperoleh dari tabung penyim-

pan. Untuk penelitian efisiensi terbasahi, Laju alir volumetrik fasa cair diatur
saluran pencampur dari gas SO2 ditutup dengan menggunakan rotameter yang telah
sehingga hanya udara yang masuk ke dikalibrasi yang terpasang pada
dalam reaktor. rangkaian peralatan, begitu juga laju alir

102
JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA ISSN: 1410-5829
Vol. 12. No. 1 Agustus 2007
volumetrik fasa gas diatur. Konsentrasi melalui perhitungan momen orde-1, orde2
pelacak (tracer) diukur dengan menggu- dan varian.
nakan konduktometer OMEGA CDTX-83 Kondisi Operasi dan variabel
yang dihubungkan komputer. Dengan · Temperatur : 29 oC
menggunakan program acquisisi data · Tekanan : Atmosferik
(Datataker DT600) secara single ended · Jenis packing : Karbon aktif
current input maka data konsentrasi dapat - Granular : d = 4,76 x 10-3 m
tercatat di komputer yang kemudian - silinder : d = 3 x 10-3 m;
diproses secara numerik. L = 6,5 x 10-3 m
Adapun prosedur pengujian de- · Laju alir Liquid : 12,2 – 23,7 .10-6 m3/s
ngan cara: air sebagai fase cair diisikan · Laju alir gas : 133 – 243,4 .10-6
kedalam tangki penampung / pemisah. 3
m /s
Kemudian disirkulasikan dengan meng- · Kadar SO 2 masuk : 0,105 – 1,12 %
gunakan pompa ke puncak kolom. Laju Reaksi global yang terjadi dinya-
alir gas dan liquid diatur sesuai variabel takan dengan persamaan stoichimetri be-
yang ditetapkan. rikut :
Pengukuran efisiensi pembasahan
katalis dilakukan dengan metode dinamik SO2(g) + 1/2 O2(g) + H2O H2SO4(aq)→ (1)
yang telah digunakan oleh Al-Dahhan et.al Fluks konsumsi spesifik dan fraksi
(1996). Pengukuran ini memerlukan dua SO 2 yang bereaksi pada keadaan
macam kondisi operasi reaktor : aliran mantap dihitung dari rumus berikut :
liquid saja (full-liquid flow) dan aliran dua P
fase. Kondisi Full-liquid flow ditentukan r . ( 2, 2 , )
VQ (2)
dengan memasukkan fase liquid pada laju =
y SO out y
−
SO in
SO 2 G RT
alir tertentu ke dalam kolom tanpa fase
gas. Pelacak NaCl (larutan) diinjeksikan X ySO2,out −y
SO2,in (3)
dengan cara pulse input pada bagian atas y
SO2,out
kolom dan konsentrasi pelacak pada
bagian keluar reaktor dideteksi dengan PEMBAHASAN
konduktometer yang dihubungkan dengan Regim hidrodinamika untuk pe-
komputer, yang selanjutnya data yang nelitian ini ditunjukkan pada gambar 2.
diperoleh diolah untuk perhitungan Bagian yang diarsir menunjukkan daerah
diffusivitas effectif dalam full liquid (DFL). experimental, dan dapat diklasifikasikan
Sedangkan aliran dua fasa ditentukan sebagian regim trickling dan sebagian re-
dengan mengalirkan secara bersamaan gim pulsing menurut Charpentier (1976),
fase liquid (air) dan gas (udara) pada laju atau dapat dikelompokkan dalam daerah
alir tertentu kedalam kolom. Setelah interaksi buruk (poor interaction zone).
keadaan mantap, sejumlah larutan NaCl Kecepatan superfisial terletak diantara
diinjeksikan dengan cara pulse input, 6,75 – 13,09. 10 -3 m/s untuk fase liquid
selanjutnya dengan cara yang sama dan 73,5 – 134,5.10-3 m/s untuk fase gas.
diperoleh diffusivitas effectif dalam dua Fluks massa Liquid adalah 24207,75 –
fasa (D TF). Efisiensi pembasahan 46939,66 kg/m2.h dan fluks massa gas
(Wetting efficiency) dihitung dari akar 317,4 – 580,9 kg/m2.h.
perbandingan antara diffusivitas effectif Gambar 3 menunjukkan suatu
dalam full liquid dan diffusivitas effectif contoh profil konsentrasi pelacak pada
dalam dua fasa. Diffusivitas effektif dihi- bagian keluar kolom untuk kondisi aliran
tung dari kurva distribusi waktu tinggal full liquid flow.
Penentuan efisiensi pembasahan
katalis didasarkan pada diffusivitas efektif
dari packing pada kondisi aliran dua fase
dan kondisi aliran liquid saja (full liquid).
Full liquid adalah kondisi aliran liquid de-
ngan asumsi semua bagian luar katalis
terbasahi. Diffusifitas effektif diperoleh

0.001 0.01 0.1 1 10

G/%
Gambar 2. Batas-batas regim menurut
0.1 Charpentier (1976)
103
 JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA
Vol. 12. No. 1 Agustus 2007
babkan karena perbedaan regim hidrodi-
namika yang berbeda dan mungkin aki-
bat distribusi liquid diatas kolom kurang
bagus. Peningkatan laju alir liquid akan
meningkatkan liquid hold-up, sehingga
permukaan luar katalis lebih banyak me-
miliki kesempatan berkontak dengan li-
quid. Akan tetapi peningkatan laju alir
gas akan meningkatkan penurunan te-
kanan yang menyebabkan permukaan
film cairan di permukaan katalis lebih be-
sar karena penyebaran yang bagus dari
aliran liquid.
0.000010 0.000015
ISSN: 1410-5829
Gambar 5 menggambarkan pe-
ngaruh bentuk partikel packing pada efi-
siensi pembasahan. Gambar ini menun-
jukkan bahwa bentuk partikel karbon aktif
sangat berpengaruh pada efisiensi pem-
basahan. Efisiensi pembasahan untuk
packing karbon aktif silinder adalah 14,7
– 21,8% dan untuk bentuk granular ada-
lah 33,8 – 54,6%. Akan tetapi efisiensi
pembasahan untuk campuran packing 2
bentuk tersebut diatas meningkat tinggi
sekali berkisar antara 52,3 – 85%.
46
Hal ini dapat disebabkan karena
0.000020 0.000025 44

QL (10-6 m3/s) 0 Q =133 10 m /s

G
-6 3

42 0 Q =168.7810 m /s
G
-6 3

Gambar 4. Efisiensi pembasahan Vs laju QG=205.58 10 m3/s

-6

40 · Q =243.39 10-6
m3/s
alir liquid
G

10 12 14 16 18 20 22 24 26
38
5.0
36

34

Ti
peningkatan porositas unggun : yang
pertama (granular EB = 0,26) lebih kecil
dari yang kedua

0.0
1
020 40 60 12 Cylindric
0 lGranular
t(min) · Mixture
Gambar 6. Profil Konsentrasi SO2 keluar

__n
0.90.8

QL (10-6 m3/s)

Gambar 5. Efisiensi pembasahan untuk

.. ¨
0.70.6
berbagai bentuk partikel packing ..............#
(silinder εB = 0,23) dan
yang ketiga (campuran 40 50
0.500.4
104
g mantap (nilai konversi konstan). Fenomena
ranular & silinder εB = 0,37). ini menunjukkan bahwa keadaan awal
Hasil dari penelitian ini menun- proses absorpsi SO 2 terjadi dalam fase
jukkan bahwa campuran 2 bentuk partikel liquid, kemudian setelah konsentrsi SO 2
karbon aktif meningkatkan porositas jenuh dan berkeseimbangan, konsumsi
unggun dan meningkatkan liquid hold up SO2 hanya karena reaksi katalitik
dan akibatnya meningkatkan efisiensi Konversi SO2 meningkat dengan
pembasahan sampai 40-70%. peningkatan laju alir gas seperti ditun-
Efisiensi pembasahan dapat di- jukkan oleh Gambar 7. Pengaruh ini da-
korelasikan fungsi laju alir gas dan liquid pat disebabkan oleh peningkatan efisiensi
sbb: pembasahan katalis dan juga karena
0,197
q i1 = 0.000734. L0.496 . G peningkatan perpindahan massa. Akan
granular
q it = 0.002161. L
0.356 . G
0,332 tetapi peningkatan laju alir gas akan me-
i1 = 0.000428. L0.533 . G gran-sil. nurunkan waktu kontak dalam reaktor.
q Gambar 8 menunjukkan pening-
0,0797 silinder
Gambar 6 menunjukan profil kon- katan laju alir liquid meningkatkan kon-
sentrasi SO2 pada bagian keluar reaktor versi SO2 secara signifikan. Hal ini juga
(berkeseimbangan SO2 terlarut dalam fa-
se liquid). Dari gambar teresbut menun-
jukkan bahwa pada awal operasi konsen-
trasi SO 2 meningkat secara konstan
sampai suatu konsentrasi tertentu (sekitar
60 menit), kemudian mencapai keadaan
105
disebabkan oleh peningkatan faktor hi- Hubungan antara konversi reaksi
drodinamik dan perpindahan massa, dan katalitik dengan efisiensi pembasahan di-
juga karena peningkatan efisiensi pem- tunjukkan dalam gambar 9. Dari gambar
basahan katalis, tetapi tidak menurun de- ini menunjukkan bahwa konversi mening-
ngan penurunan waktu kontak dengan kat dengan peningkatan efisiensi katalis.
gas dalam reaktor. Peningkatan efisiensi pembasahan
160 180 200 220 240 260
katalis akan berpengaruh pada luas
permukaan dimana reaksi katalitik ber-
QG (10-6 m3 /s)
langsung, sehingga akan meningkatkan
Gambar 7. Efek laju alir Gas pada laju dan konversi reaksi. Hal ini menun-
konversi SO2 jukkan tidak adanya reaksi gas padat ka-
talitik pada permukaan katalis yang tidak
terbasahi. Oleh karena itu efisiensi pem-

I i ¨ y SO2 = 0,15% ¨
n y SO2 = 0,22%
. y SO2 = 0,28%
¨ y SO2 = 0,15%
10 12 14 16 18 20 2 n y SO2 = 0,22%

QL (10-6 m3/s)
• y SO2 = 0,28%

basahan merupakan faktor yang penting

Gambar 8. Effek laju alir liquid pada
untuk ujuk kerja reaktor trickle bed.
konversi SO2

60

55

50

45
x
40

35

30
 JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA ISSN: 1410-5829
Vol. 12. No. 1 Agustus 2007
0,14 0,15 0,16 0,17 0,18 0,19 0,2
TF = aliran dua fase
η

DAFTAR PUSTAKA
Gambar 9. Hubungan antara efisiensi Al-Dahhan, M.H. and M.P. Dudukovic,
pem- 1996, ”Catalyst Bed Dilution for
60 Improving Catalyst Wetting in La-
boratory Trickle-Bed Reactors”,
55
AIChE J., 42, 2594.
50 Charpentier, J.C. and M. Favier, 1975,
45
“Some Liquid Holdup Experimental
x Data in Trickle Bed Reactors for
Foaming and Nonfoaming Hy-
40 · y SO2= 0,15%
n ySO2=0,22% drocarbons”, AIChE J., 21, 1213.
35 i · y SO2 = 0,28% Dudukovic, M.P. dan P.L. Mills, 1981,
30 “Evaluation of Liquid-Solid Con-
tacting in Trickle-Bed Reactors
by Tracer Methods”, AIChE J.,
basahan dan konversi SO2 27, 893.
(QL=12,22.10-6 m3/s; QG=168,78.10-6 Fu, C.-C., B. J. McCoy, and J.M. Smith,
m3/s) 1989, “Slurry Reactor Studies of
Homogeneous and Heterogene-
KESIMPULAN
ous Reaction”, AIChE J., 35, 259.
Efisiensi pembasahan katalis
Gianetto, A., and V. Specchia, 1992,
meningkat secara signifikan dengan laju
“Trickle Bed Reactor: state of the
alir liquid, tetapi sedikit meningkat dengan
art and perspectives”, Chem.
laju alir gas.
Eng. Scie., 24, 6.
Nilai Efisiensi pembasahan relatif
Goto, S., and Smith, J.M, 1975, “Trickle
rendah berkisar antara 0,34 – 0,55.
Bed Reactor Performance”, AI-
Efisiensi pembasahan sangat di-
ChE J., 21, 4.
pengaruhi oleh bentuk dari packing (partikel
Hartman, M., and R.W. Coughlin, 1972,
isian) dan meningkat dengan semakin
“Oxidation of SO 2 in a Trickle-
besarnya porositas unggun (bed void-age).
Bed Reactor Packed with Car-
Konversi reaksi meningkat de-
bon”, Chem. Eng. Sci., 27, 867.
ngan naiknya laju alir liquid, maupun de-
Herskowitz, M., and J.M. Smith, 1983,
ngan naiknya laju alir gas.
“Trickle-Bed Reactors: A Review”
Konversi reaksi meningkat de-
AIChE J., 29, 1.
ngan peningkatan efisiensi pembasahan
Kiared, K., Mahfud, and A. Zoulalian, 19-
katalis. Oleh karena itu efisiensi katalis
91, “Study and Analysis of Cata-
merupakan faktor yang penting untuk pe-
lytic Sulfur Dioxide in Verlifix
ngoperasian optimal dari reaktor trickle
Three-Phase Reactor”, 1st Inter-
bed.
national Conference on Environ-
NOTASI mental Pollution (ICEP. 1),” 1,
C : konsentrasi [mol.m -3] 204.
Q : laju alir [m3 - 1 s ] Mahfud, and C.Irawan, 2001, “Oxydation
[s] of SO2 in Trickle Bed Reactor”,
t : waktu 2[m]]
d : diameter partikel
[m s-1
D : diffusivitas
m]
V : volume
[kg.m-2.s-1]
G : fluks massa gas L :
[kg.m-2.s-1]
fluks massa liquid y :
[-]
mol fraksi gas
X : konversi reaksi [-]

symbol
: porositas bed
B
[-]
ε

η: efisiensi
pembasahan [-]
1 : moment orde 1
μ [s]
2 : moment orde 2
μ [s2]
2 : varian
σ [s2]
Subscripts
G = fase gas
L = fase liquid
FL = aliran full liquid

106
JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA ISSN: 1410-5829
Vol. 12. No. 1 Agustus 2007

Indonesian Journal of Chem. Westerterp, K.R., 1991, “Hydro-

Eng., 1,1. dynamics in a Cocurrent Gas-Li-
Wammes, W.J.A., Middelkamp, J., Huis quid Trickle Bed at Elevated
man, W.J., DeBass, C.M., and Pressure”, AIChE J., 37, 12.

107
JURNAL TEKNOLOGI ACADEMIA ISTA ISSN: 1410-5829
Vol. 12. No. 1 Agustus 2007

108