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Figura 2. (a) Tasas calculadas de dispersión de electrones por plasmones, y (b) Vidas
electrónicas correspondientes en silicio dopado, para varias concentraciones de
portadores. La energía electrónica se refiere al borde de la banda de conducción. (c –
e) Comparación entre la parte imaginaria de la energía propia de electrones de electrones,
la energía propia de fonones de electrones y la energía propia asociada con la generación
de pares de agujeros de electrones. La concentración de la portadora aumenta de (c) a
(e), y la energía electrónica se refiere al borde de la banda de conducción. Las regiones
sombreadas indican el mecanismo de dispersión dominante en una energía de electrones
dada, y 'PL', 'PH', 'EH' representan plasmones, fonones y pares de agujeros de electrones,
respectivamente. (f) Energía contra el mapa de dopaje de la mayor contribución a la
energía propia del electrón. La energía se refiere al borde de la banda de conducción.
(g) Representación esquemática del proceso de dispersión de plasmón electrónico. (h)
Renormalización del intervalo de banda inducida por plasmón en silicio en función de la
densidad transportada (cuadrados y líneas naranjas), en comparación con los datos ópticos
de Ref.17 (experimento 1) y Ref.18 (experimento 2). La línea discontinua horizontal
indica la renormalización de la brecha de banda por las interacciones electrón-phonon,
según lo informado por Ref.19.
La Fig. 2b proporciona una perspectiva plasmón muy por encima de 10 ps, lo que
complementaria de la dinámica del portador. indica que en estas condiciones la
Aquí mostramos los tiempos de vida de los dispersión de electrón-plasmón es ineficaz.
electrones correspondientes a las Sin embargo, el escenario cambia
velocidades en la Fig. 2a, calculadas como drásticamente para el silicio degenerado,
𝜏𝑛𝑘 = 1/Γ𝑛𝑘 . Las mediciones de reflectividad para el cual calculamos vidas en el régimen
resuelta en el tiempo de silicio no de subpicosegundos. En particular, para
degenerado (n = 1017 cm−3 electrones niveles de dopaje en el rango de 1019 – 1020
fotoexcitados a ∼0.8 eV por encima del cm-3, la dispersión del electrón-plasmón
borde de la banda) indican tasas de reduce la vida útil del portador a 25-150
termalización de alrededor de 350 fs27. En fs. En estas condiciones, el electrón-fonón
el mismo rango de dopaje, nuestros cálculos y la dispersión de electrones y plasmones
arrojan vidas de portador limitadas por se convierte en un mecanismo competitivo
para la termalización de los portadores en despertó un gran interés últimamente28–33,
caliente. aquí nos concentramos en la renormalización
cuántica del punto cero de la brecha
Para cuantificar la importancia de la
fundamental del silicio. Los detalles
dispersión electrón-plasmón, comparamos en
computacionales de los cálculos y las
la Fig. 2c-e la parte imaginaria de la auto-
pruebas de convergencia se informan en el
energía electrónica asociada con (i)
Material suplementario16. Considerando
interacciones electrón-plasmón, (ii)
definitivamente una densidad de portador de
interacciones electrón-fonón, y (iii)
n = 2.5·1020 cm−3, encontramos que el
generación de pares de electrón-hueco. Los
acoplamiento electrón-plasmón reduce el
métodos de cálculo de (ii) y (iii) se
borde de la banda de conducción en ΔEc = −37
describen en los Materiales
meV a temperatura cero, y eleva el borde de
complementarios16. A partir de esta
la banda de valencia en ΔEv = 30 meV. Para
comparación, deducimos que los plasmones
concentraciones de portadores de 2.5·1019
son cada vez más importantes para un mayor
cm−3 y 2.5·1020 cm−3, verificamos que el BGN
dopaje, y su efecto es más pronunciado en
cambia en menos de 1 meV para temperaturas
la vecindad del borde de la banda. Al
de hasta 600 K (consulte Material
identificar la mayor contribución para cada
suplementario16). Como resultado de esta
nivel de dopaje y para cada energía de
concentración de dopaje, la diferencia
electrones, podemos construir el "diagrama
entre bandas se reduce en, por ejemplo, ΔEg
de fase de dispersión" que se muestra en la
= ΔEc – ΔEv = −67 meV. Esta fenomenología es
Fig.2f. Este diagrama ilustra las regiones
completamente análoga a la renormalización
en el espacio de energía vs. dopaje donde
del punto cero de las interacciones
domina cada mecanismo de dispersión.
electrón-phonon29. Nuestro hallazgo es
Inesperadamente, en la dispersión
consistente con el hecho de que la auto-
degenerada de silicio electrón-plasmón
energía en la ecuación. (1) y el elemento
representa el mecanismo dominante para la
de matriz en la ecuación (2) son formalmente
relajación del portador caliente. Este
idénticas a las que uno encuentra en el
hallazgo podría proporcionar nuevas
estudio de la interacción Fröhlich. La
oportunidades en el estudio de la
renormalización de la brecha de banda
plasmónica basada en semiconductores, por
inducida por dopaje también se informó en
ejemplo, mediante la ingeniería de la
un trabajo reciente en la mono-capa MoS2 34,
concentración de dopaje para apuntar
por lo que esperamos que esta
selectivamente a la “región plasmón” en la
característica tenga validez general en los
Fig. 2f.
semiconductores dopados. Para realizar una
También evaluamos el impacto de los comparación cuantitativa con el
procesos de dispersión de electrones y experimento, mostramos en la Fig. 2h
plasmones en la movilidad del portador en nuestra renormalización de brecha de banda
el silicio, utilizando los tiempos de vida plasmónica calculada y las mediciones del
calculados anteriormente como una primera inicio de absorción indirecta en silicio
aproximación a los tiempos de relajación dopado17,18. Podemos ver que ya hay un buen
del portador. Como se muestra en la Fig. acuerdo entre la teoría y el experimento,
S116, la inclusión explícita de la incluso si estamos considerando solo los
dispersión de fonones de electrones es acoplamientos de electrones y plasmones
esencial para lograr un buen acuerdo con el como la única fuente de renormalización de
experimento. Por otro lado, si tuviéramos la brecha de banda. Sorprendentemente, la
que considerar solo la dispersión de magnitud de la renormalización, 15-70 meV,
fonones de electrones y la generación de es comparable al cambio de punto cero
pares de huecos de electrones, inducido por la interacción electrón-fonón,
sobrestimaríamos las movilidades 60-72 meV19.
experimentales en más de un orden de
En resumen, presentamos un enfoque ab
magnitud.
initio para el acoplamiento electrón-
La parte real de la energía propia del plasmón en semiconductores dopados.
electrón en la ecuación (1) nos permite Demostramos que las interacciones electrón-
evaluar la renormalización de los niveles plasmón son fuertes y ubicuas en un
de energía de los electrones derivados del semiconductor prototípico como el silicio
apósito de las quasi-partículas de dopado, como lo revela su efecto sobre la
electrones mediante plasmones virtuales. dinámica del portador, el transporte y las
Debido a que la renormalización de las propiedades ópticas. Este hallazgo requiere
brechas en la banda semiconductora inducida una investigación sistemática de los
por las interacciones electrón-fonón acoplamientos de electrones y plasmones en
una amplia clase de materiales. De manera fuerte acoplamiento. Por último, la
más general, una comprensión detallada de sorprendente similitud entre el
la interacción entre los electrones y los acoplamiento electrón-plasmón y el
plasmones térmicos mediante cálculos acoplamiento de Fröhlich en materiales
predictivos a escala atómica podría polares puede abrir nuevas vías para
proporcionar una clave en el diseño de sondear las torceduras de fotoemisión
semiconductores plasmónicos, por ejemplo, inducidas por plasmón35, los satélites
mediante el uso de diagramas de fase como polarón36–38, así como la superconductividad,
los de la Fig. 2f para adaptar los niveles en analogía con el caso de las interacciones
de dopaje y las energías de excitación. para electrón-fonón39–44.
seleccionar selectivamente los regímenes de