P. Beltrán et al.

, Diseño de Reactores 2017-2

Análisis del proceso de producción de formaldehído en

Pizano S.A.
P. Beltrán, M. De Arcos, S. De León, M. Madiedo, C. Rubio.
Programa de Ingeniería Química, Universidad del Atlántico
Entregado noviembre de 2017. Trabajo final.

Resumen

En el presente trabajo se realizó un análisis del proceso de producción de formaldehído llevado a cabo en la empresa
Pizano S.A. en Barranquilla, empleando la tecnología ferro-molibdeno como catalizador de la oxidación parcial del
metanol; una reacción altamente exotérmica que ocurre en fase gaseosa y tiene lugar en el reactor catalítico heterogéneo
multitubular de lecho fijo. Como fundamento del estudio en cuestión, se desarrolla la descripción del modelo cinético
tipo Mars-Van Krevelen & Langmuir-Hinshelwood (MVK-LH) con el objetivo de precisar una expresión cinética propia de
la reacción, la cual es aplicada al reactor modelado como PBR operando en condiciones no isotérmicas, no isobáricas y
no adiabáticas, determinando que para una conversión de metanol del 94%, la masa total de catalizador necesaria en el
reactor es de 346.67 kg. Además, a partir de las gráficas obtenidas de la rutina de cálculo desarrollada en MATLAB®, se
encontró que la conversión de metanol, la temperatura y la caída de presión, en relación con la masa de catalizador,
presentan un comportamiento pseudoexponencial, sigmoidal y polinómico, respectivamente.

Palabras claves: catálisis heterogénea, formaldehído, oxidación parcial, reactor multitubular.

1. Introducción oxidación parcial de metanol a formaldehído por su

El formaldehído, H2CO, es el primer miembro de la
serie de los aldehídos alifáticos, se encuentra en
pequeñas cantidades en la naturaleza y se forma
por combustión incompleta de materiales orgánicos
o por procesos fotoquímicos en la atmósfera [1]. A
nivel industrial, se produce por oxidación catalítica
de metanol en fase vapor, siendo uno de los
productos químicos más importantes a nivel
mundial por su bajo costo, alta pureza y la amplia
gama de aplicaciones como lo son las resinas,
fertilizantes, abrasivos, aislantes y adhesivos [2,3].
La aplicación del formaldehído con mayor
demanda, es la obtención de resinas que se usan
ampliamente en la industria papelera, del corcho y
maderera, en especial para la producción de
resinas termoestables, en su mayoría resinas
fenólicas, de urea, y melanina que son utilizadas
como adhesivos y aglutinantes [2-6]. Para ello, el
formaldehído utilizado se encuentra diluido en
agua con una concentración del 37-40% o bien
diluido en urea, dando lugar a las disoluciones
conocidas como formol y UFC, respectivamente [1].
El formaldehído fue sintetizado por primera vez por
el químico ruso Mikhailovich Butlerov en 1859,
como subproducto de la síntesis de metilenglicol.
Posteriormente, en 1868, August Wilhelm Hofmann
sintetizó formaldehído al hacer reaccionar una
mezcla de vapor de metanol y aire sobre una espiral
caliente de platino [1]. Desde 1888, el catalizador
de plata policristalina se ha utilizado en la
viabilidad comercial [7]. Finalmente, en la década
de 1970, los molibdatos de hierro se utilizaron a
nivel industrial para la producción de formaldehído
mediante la oxidación selectiva de metanol en
presencia de un gran exceso de aire, método
descubierto en 1931 por Adkins y Peterson [5,8].
En la actualidad, la obtención de formaldehído se
realiza mediante la oxidación de metanol en
procesos industriales que utilizan reactores
multitubulares de lecho fijo, los tres métodos que
se utilizan manejan el proceso de esta manera, con
una variación en el catalizador; dos de ellos
emplean catalizadores de plata y uno, catalizadores
de hierro-molibdeno. En todos, la presión de
operación corresponde básicamente a la
atmosférica; las temperaturas de operación
dependen del catalizador usado y varían entre 250
y 720ºC [9]. Se estima que la producción mundial
de formaldehído es de aproximadamente 40-50
millones de toneladas por año con una tasa de
crecimiento anual promedio de 3-4% [1,5,6].
El objetivo principal de este trabajo es el de analizar
el proceso de obtención de formaldehído en la
planta de Pizano S.A., teniéndose un especial
enfoque en el reactor utilizado por la empresa,
aspectos cinéticos de la reacción, parámetros
físicos y condiciones de operación; empleando una
rutina de cálculo desarrollada en MATLAB® para
resolver el sistema de ecuaciones diferenciales
acopladas y obtener el comportamiento de las
variables en función de la masa de catalizador.

1
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Nomenclatura
AC área seccional del catalizador (m2)
AT área total de transferencia de calor (m2)
Ci0 concentración inicial especie i (kmol/m3)
Ci concentración final reactivo (kmol/m3)
Cpi capacidad calorífica especie i (J/kg∙K)
DP diámetro promedio de partícula (m)
FT flujo molar total (kmol/h)
Fi0 flujo molar de entrada especie i (kmol/h)
Fi flujo molar salida especie i (kmol/h)
G velocidad másica superficial (kg/m2∙h)
P0 presión de entrada al reactor (atm)
Pi presión de salida especie i (atm)
R constante de los gases (atm∙m3/kmol∙K)
rA´ velocidad de reacción (kmol∙h/kg cat.)
T temperatura de salida del reactor (K)
T0 temperatura de entrada al reactor (K)
U coeficiente de transf. de calor (kJ/h∙m2∙K)
υ̇ flujo volumétrico (m3/h)
υ0̇ flujo volumétrico inicial (m3/h)
W masa del catalizador (kg)
X conversión fraccional del metanol
Z distancia a lo largo del reactor (m)
μ viscosidad promedio del gas (Pa∙s)
ρ densidad promedio del gas (kg/m3)
ρc densidad del catalizador (Kg/m3)
Ф porosidad del lecho
2. Información general del proceso
La producción de formaldehído en la industria se
lleva a cabo a partir de dos diferentes procesos: 1)
la deshidrogenación de metanol sobre catalizador
de plata, 2) La oxidación parcial de metanol sobre
metales mezclados, como el óxido de molibdato y el
óxido de hierro. La primera, utiliza una alta
concentración de metanol en la alimentación (90%)
y relativamente altas temperaturas (600°C),
mientras que la reacción de oxidación parcial
utiliza una menor concentración de metanol (10%)
a una temperatura más baja (300°C). La
temperatura de funcionamiento más baja y la
robustez del catalizador de óxido metálico mixto
han hecho al proceso de oxidación parcial
económicamente viable en comparación con el
sistema catalítico basado en plata [11].
En Pizano, cuentan con la tecnología ferro-
molibdeno como catalizador, en la cual se producen
las siguientes tres reacciones exotérmicas:
1 0
CH3 OH + O2 → HCHO + H2 O, ∆0 H298
2
= −159Kj/mol (Reacción 1)
1 0
HCHO + O2 → CO + 𝐻2 O, ∆0 H298
2
= −231Kj/mol (Reacción 2)
2
0
CH3 OH + O2 → CO + 2H2 O, ∆0 H298
= −390Kj/mol (Reacción 3)
Además de monóxido de carbono y agua como
productos, también se produce dimetiléter y
metanoato de metilo, pero debido a sus bajas
concentraciones y sus bajos efectos en los
parámetros de la reacción de interés, no son
consideradas en este trabajo.
El rol que cumple el hierro en catalizadores de
hierro-molibdeno es favorecer la transferencia de
oxígeno y agua entre la superficie y la fase gaseosa
además de facilitar la oxidación, ya que la presencia
de iones Fe3+ aumenta la concentración de sitios de
adsorción de metanol, de una vacancia aniónica
(sitios ácidos) y una vacancia de oxígeno [10].
Este proceso suele efectuarse en reactores
multitubulares, en los cuales a ciertas condiciones
de operación se pueden obtener conversiones de
metanol del 98 al 98,5% y una selectividad del 94
al 95% de formaldehído. La selectividad del
formaldehído es fuertemente favorecida por altas
temperaturas y menos favorecida por excesos de
oxígeno [12].
3. Descripción de la planta
Las instalaciones de Pizano S.A. se encuentra
ubicada en la zona franca de la ciudad de
Barranquilla-Atlántico (figura 3.1). Desde 1982, la
planta de producción de formol hace parte de la
estructura integrada que incluye la siembra,
forestación, reforestación, transporte marítimo y
terrestre de la madera, producción de resinas,
fabricación de láminas contrachapadas,
aglomerados, laminados, puertas y productos
transformados en partes, piezas y muebles; que lo
han convertido en el productor de láminas de
madera más importante de Colombia [13].
Figura 3.1. Fotografía vía satélite de la planta de formaldehído.
Tomado de: http://www.pizano.com.co/nosotros/#historia
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La materia prima del proceso es el metanol, el cual

es resguardado en dos tanques de almacenamiento
conectados a una bomba centrífuga encargada de
hacerlo pasar a un vaporizador en el que circula por
la coraza, mientras que por los tubos transita vapor
de agua de alta presión. Junto con el metanol, se
alimenta un flujo constante de aire que
previamente pasa por un quemador, mediante un
compresor, para aumentar la temperatura del
fluido y favorecer el intercambio de calor en dicho
vaporizador.

Una vez que el metanol se ha vaporizado y mezclado

con el aire pasa al reactor multitubular catalítico
de lecho fijo, donde la mezcla gaseosa fluye a lo
largo de 1703 tubos que contienen las partículas de
catalizador de óxido de hierro-molibdeno
encargadas de acelerar la reacción. Alrededor de
estos tubos circula un aceite térmico denominado
dowtherm, encargado de retirar el calor liberado Figura 2.2. Al fondo, columna de absorción de formaldehído –
agua/urea. Fotografía tomada en las instalaciones de Pizano S.A.
durante el proceso; este se encuentra almacenado
en un contenedor e ingresa al reactor en estado
En esta etapa del proceso se diluye gran parte del
líquido mediante una bomba reciprocante.
formaldehído gaseoso en el agua, obteniendo así
una solución acuosa final al 37%, conocida como
A la salida del lecho del reactor se encuentra el formol, que al salir de la columna de absorción es
formaldehído, acompañado por pequeñas transportada hasta un tanque de almacenamiento
cantidades del metanol que no reaccionó, monóxido mediante una bomba centrífuga; mientras que por
de carbono producto de la reacción de trazas de la parte superior de la columna salen los gases que
formaldehído y oxígeno, ácido fórmico y dimetiléter no logran ser absorbidos por la corriente de líquido
debido a la oxidación del aldehído. Además, como con composiciones de formaldehído inferiores al
resultado de la evaporación, al retirar el calor 1%. El diagrama de flujo se visualiza en el Anexo 1.
generado por la reacción química, la corriente de
dowtherm sale en estado gaseoso, que 4. Datos del reactor
seguidamente es aprovechada para generar vapor
de alta presión, utilizado para vaporizar el metanol La producción de formaldehído en la empresa
alimentado al proceso. Simultáneamente, se Pizano S.A. es llevada a cabo en un reactor
condensa el dowtherm para recircularlo catalítico heterogéneo multitubular de lecho fijo, tal
nuevamente a la corriente de entrada al reactor. como se muestra en la figura 4.1. El reactor tiene
dimensiones de 1.80 m de diámetro y 2.80 m de
La corriente de formaldehído que sale del reactor se alto, cuenta con 1703 tubos de 1 pulgada de
encuentra a altas temperaturas por lo que es diámetro externo y 1.20 m de alto.
enfriada mediante un intercambiador de calor, en
el que se hace circular agua a temperatura
ambiente para retirar el calor y generar de esta
forma vapor de alta presión que se recircula a la
corriente de entrada del vaporizador. Una vez
enfriado, el formaldehído pasa por la parte inferior
de una columna de absorción de 26 platos (ver
figura 3.2), a la que se bombea agua o solución de
urea, dependiendo la necesidad de producción,
desde la parte superior de la columna.

Figura 4.1. Dimensiones del reactor multitubular de lecho fijo.

Esquema suministrado por Pizano S.A.

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Dicho reactor opera de manera no isotérmica, no proporciones iguales y en este punto tiene inicio la
isobárica y no adiabática, a una presión y reacción. Finalmente, se encuentra el catalizador
temperatura de entrada de 1.80 kgf/cm2 y 160°C, puro empacado sobre un soporte fijo de 6.0 cm, y
respectivamente. La conversión máxima de es en este lugar donde la reacción termina. La
metanol alcanzada durante el proceso es de 94%; distribución del catalizador se puede observar en la
valor al cual se obtiene un flujo másico de figura 4.2.
formaldehído de 27.0 toneladas diarias,
aproximadamente. Dado que el metanol puede
comportarse como un combustible en presencia de
abundante oxígeno para producir monóxido de
carbono, se controla la relación en la que se
alimenta el metanol y el aire, empleando unos
límites de relación molar metanol – aire de mínimo
5.50 y máximo 9.30 moles de metanol por 100
moles de aire [14].

Puesto que la reacción es altamente exotérmica, es

necesario mantener un control adecuado de la
temperatura a lo largo del proceso. Para ello el
reactor tiene termopares de corte distribuidos en
lugares específicos; estos sensores tienen la
capacidad de monitorear la temperatura de la
reacción, la cual debe estar entre 310 y 320°C como
condiciones óptimas de reacción. Por otra parte, el
reactor cuenta con un aceite térmico denominado
dowtherm que circula alrededor de los tubos a una
temperatura cercana a su punto de ebullición, esto
se hace para garantizar que el aceite absorba parte
del calor generado por la reacción y evitar que se
generen temperaturas críticas dentro del reactor.

4.1. Datos y distribución del catalizador

El catalizador utilizado está compuesto por una

mezcla de óxido de hierro-molibdeno (Fe2O3-MoO3),
donde la molécula de molibdato férrico (Fe2(MoO4)3)
es probable que sea el componente activo de la
catálisis [15]. Las partículas del catalizador tienen
forma similar a la de los anillos raschig y posee
como características una baja sensibilidad a
impurezas propias del metanol además de tener
una selectividad mayor al 90% para la formación de
formaldehído [15]. La naturaleza exotérmica de la
reacción y la susceptibilidad del catalizador al
sobre calentamiento, causan puntos calientes en el
lecho empacado, contribuyendo a la volatilización
del MoO3 y rápida desactivación del catalizador
[16]. Cabe resaltar, que la vida útil asociada a este
catalizador es de 12 meses para una producción
mínima de formaldehído de 26 Ton/h y de 8 meses
para una producción máxima de 32 Ton/h [14].
El catalizador se encuentra distribuido en los tubos
de la siguiente manera: inicialmente se encuentran
unos anillos de material inerte (cerámicos) cuyo
objetivo es facilitar el acoplamiento de los reactivos
al lecho [14]. Seguidamente, se halla parte del
material inerte mezclado con el catalizador en
Figura 4.2. Estratificación del catalizador dentro de los tubos del
reactor. Esquema suministrado por Pizano S.A.
5. Cinética de la reacción
A continuación, con el objetivo de precisar una
expresión cinética propia de la reacción, se
desarrolla la descripción del modelo cinético
deducido en los trabajos realizados por el grupo de
R. Tesser et al. [17,18].
Las reacciones involucradas, anteriormente
expuestas, son ampliamente conocidas por seguir
un mecanismo redox y la cinética más confiable es
la sugerida por Mars y Van Krevelen [17]:
a Pb
k1 k 2 Pm O2
γ1 = (1)
a
k1 Pm + k 2 POb2

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Donde los valores de a y b han sido reportados por 1

A(g) + B(g) → C(g) + D(g)
la literatura, considerando generalmente a=b=1/2 2
o a=1, b=1/2. Los últimos valores son más
adherentes al mecanismo de Mars-Van Krevelen en Y la ecuación de diseño es:
el que el oxígeno es adsorbido por disociación [18]. dX
Siendo 𝛾1 la velocidad de reacción de formación de FAO = −rA′ (3)
dW
formaldehído (kmol/h∙kgcat), Pm la presión parcial
de metanol (atm), PO2 la presión parcial del oxígeno Para el cálculo de los flujos molares en el reactor se
(atm) y k1, k2 son constantes cinéticas utiliza el flujo másico de formaldehído (FC)
dependientes de la temperatura. suministrado por la empresa, el cual es de 27
toneladas diarias.
Por otra parte, la inhibición inducida por el agua
formada en ambas reacciones como producto no Flujo de formaldehído:
deseado también se considera introduciendo un
270000 Kg 1kmol 1 Día
término de Langmuir-Hinshelwood, constituyendo FC = ( )( )( )
un modelo cinético tipo Mars-Van Krevelen & Dia 30.031 kg 24 h
Langmuir-Hinshelwood (MVK-LH) cuya expresión
FC = 37.461 kmol C/h
cinética es [18]:
El flujo de metanol suministrado (FA0), se calcula a
a Pb
k1 k 2 Pm O2 1 partir de la relación existente entre este y el flujo de
γ1 = ( ) (2)
a
k1 Pm + k 2 POb2 1 + bw Pw formaldehído, para una conversión fraccional del
94%, tal como se muestra en la siguiente tabla
Donde Pw es la presión parcial del agua (atm) y bw estequiométrica.
es una constante cinética. Los parámetros
FA = FA0 – XFA0
cinéticos del modelo se calculan según las
siguientes expresiones: FB = FB0 – 0.5 XFA0
FC = FA0X
𝐤 𝟏 = exp (−18,4586 + 64790/RT) FD= FA0X
𝐤 𝟐 = exp (−15,2687 + 57266/RT) FI = FIO
𝐛𝐖 = exp(21,2814 − 111600/RT) FT = FA0 + FB0 + FI0 + 0.5XFA0

Tabla 1. Tabla estequiométrica para la reacción de oxidación

Las ecuaciones cinéticas dan resultados similares, parcial de metanol.
sin embargo, la ecuación (2) tiene como ventaja
retener la media física y describir el efecto de Flujo de metanol inicial:
inhibición del agua, importante para conversiones
altas. Fc 37.461 kmol/h
FA0 = = = 39.852 kmol/h
X 0.94
6. Determinación de la masa de catalizador
Conociendo la relación molar metanol-aire
Para estimar la cantidad de catalizador de hierro- suministrada por la empresa, se puede obtener el
molibdeno necesario para lograr una conversión del flujo molar de aire.
94% y un flujo de formaldehído de 100 kmol Aire
aproximadamente 27 Ton/h, se procede a describir FAire = 39.852 kmol A/h ( )
cada uno de los pasos ejecutados. 9,3 kmol A
FAire = 428.518 kmol Aire/h
6.1. Planteamiento del modelo matemático
A partir de la composición química del aire, 21.0%
La ecuación de diseño del reactor catalítico de lecho oxígeno y 79.0% nitrógeno se calcula el flujo molar
empacado se efectúa de forma análoga a la de un de oxígeno (FB0) y del inerte (FI0), en este caso
reactor PFR, para esto solo se debe cambiar la nitrógeno.
coordenada de volumen por la masa del
catalizador. Una forma de simplificar la ecuación de 21 kmol O2
diseño del reactor, es platear un cambio de FB0 = 428.518 kmol Aire/h ( )
100 kmol Aire
nomenclatura de los reactivos presentes en la
reacción por letras, este cambio se le realizo a la FB0 = 81.989 kmol O2 /h
reacción (1) dando como resultado la siguiente
79 kmol N2
expresión: FI0 = 428.518 kmol Aire/h ( )
100 kmol Aire

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FI0 = 338.531 kmol N2 /h Con las ecuaciones obtenidas, se procede a

determinar la relación P/P0 a partir de la masa del
Con los flujos determinados, es posible encontrar catalizador (W) y la ecuación de Ergun, planteada a
la concentración de cada especie si se conoce el continuación.
flujo volumétrico a la salida del reactor. Para esto,
dW G 1 − ϕ 150(1 − ϕ)μ
se debe tener en cuenta que la reacción entre el = ( )( + 1.75G)
metanol y el oxígeno se da en estado gaseoso. Por dZ ρg c DP ϕ3 DP
lo tanto, la relación matemática que permite
Colocando la presión en función de la masa del
calcular el flujo volumétrico a la salida del lecho
catalizador, suponiendo estado estacionario y
catalítico en términos de las condiciones de
relacionando W con la longitud del reactor (z), se
operación es la siguiente:
obtiene:
v̇ FT P0 T
= ( )( )( )
v0̇ FT0 P T0 dP α T P0 468.37 + 19.926X
= − ( )( )( )
dW 2 T0 P⁄ 468.37
P0
El flujo volumétrico inicial de la mezcla gaseosa
metanol-aire fue suministrado por la empresa y En donde 𝛼 solo depende de las propiedades del
tiene un valor de aproximadamente 80 m3/h, al catalizador y está definido por:
reemplazar los datos se obtiene la siguiente
ecuación. 2β0
α=
AC ρC (1 − ϕ)P0
468.37 + 19.926X P0 T
v̇ = 80 ( )( )( ) Y β0 solo depende de las propiedades del lecho
468.37 P T0
empacado.
Con el flujo volumétrico obtenido se expresa la
concentración en función de la conversión, G 1 − ϕ 150(1 − ϕ)μ
β0 = ( )( + 1.75G)
temperatura y presión empleando la siguiente ρg c DP ϕ3 DP
relación:
Por lo tanto, al reescribir la ecuación de Ergum se
FA obtiene:
CA =
v̇
dy α T 468.37 + 19.926X
= − ( )( ) (4)
Al reemplazar, se obtiene la siguiente expresión: dW 2y T0 468.37
39.852(1 − X) Para establecer el perfil de temperatura en el lecho
CA =
468.37 + 19.926X P0 T catalítico del reactor, se debe hacer un balance de
80 ( )( )( )
468.37 P T0 energía para un proceso no isotérmico y no
adiabático, obteniendo la siguiente ecuación
Debido a que la expresión cinética encontrada en la diferencial:
literatura está en función de las presiones parciales
de las especies involucradas, se requiere emplear la dT UA/ρC (Ta − t) + rA′ (∆H°Rx )
ecuación de estado de gas ideal. = (5)
dW CPA FA0 + CP aire FAire + ∆Cp X
PA = CA RT Las tres ecuaciones diferenciales acopladas (3, 4 y
39.852(1 − X)(RT) 5) deben ser resueltas mediante un algoritmo
𝑃𝐴 =
468.37 + 19.926X P0 T matemático que emplee un método numérico; este
80 (
468.37
)( )( )
P T0 algoritmo puede ser desarrollado empleando
lenguaje de programación M, característico del
Esto se realiza análogamente para él reactivo B y el software MATLAB®. Las ecuaciones obtenidas se
producto D. resolvieron en dicho software, mediante la
programación de una rutina de cálculo (ver Anexo
81.989 − 19.926X(RT) 2) en la cual, se empleó el método numérico de
PB =
468.37 + 19.926X P0 T Adams-Bashforth-Moulton con orden de método
80 ( )( )( )
468.37 P T0 variable (ode113), puesto que aporta mayor
39.852X(RT) exactitud a los valores obtenidos y suele emplearse
PD = para problemas de valores iniciales cuando la
468.37 + 19.926X P0 T
80 ( )( )( ) función es costosa de evaluar [19]. Los valores de
468.37 P T0
cada uno de los parámetros y condiciones iniciales

6
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para poder resolver el sistema de ecuaciones
diferenciales se detallan en la siguiente sección.
6.2. Determinación de las propiedades físicas del
catalizador
Para la resolución del sistema de ecuaciones
diferenciales se deben conocer ciertas propiedades
del catalizador, tales como: densidad del sólido,
diámetro de partícula promedio y porosidad. Por lo
tanto, se requirió implementar una balanza
analítica, una probeta de 10.0 mL y un micrómetro
mecánico que permitiera realizar las mediciones
pertinentes. En la figura 6.1 se muestra una
fotografía del montaje realizado.
Figura 6.1. Montaje experimental para la determinación de la
densidad del catalizador de hierro – molibdeno.
Para la determinación de la densidad del
catalizador y del lecho, primero se pesó en una
balanza grado analítico, 3 partículas individuales
de catalizador, de mezcla inerte-catalizador y de
inertes. Una vez se conocían las masas de las
muestras, se procedió a medir el volumen de
líquido que desplazaban las mismas en una
probeta de 10.0 mL llena de agua; los resultados se
muestran tabulados en la tabla 2.
Muestra Masa (g) Volumen (mL)
Catalizador 0.390 0.210
Catalizador –
0.698 0.400
inerte
Inerte 0.663 0.310
Tabla 2. Resultados obtenidos para la determinación de la
densidad de cada muestra.
La densidad de cada muestra se calculó empleando
los datos contenidos en la tabla 2 y la siguiente
relación:
7
𝑀𝑎𝑠𝑎
𝜌=
𝑉𝑜𝑙𝑢𝑚𝑒𝑛
De lo anterior, se encontró que la densidad del
catalizador de hierro-molibdeno es de 1.857 g/mL.
Al promediar las densidades de las tres muestras,
se pudo obtener la densidad del lecho, la cual tiene
un valor de 1.914 g/mL.
La medición del diámetro de la partícula se hizo
empleando un micrómetro mecánico, teniendo en
cuenta que el catalizador presenta una geometría
similar a la de un anillo raschig, se estimó el
diámetro externo e interno de una muestra de 20
partículas, cuyos valores promedios son de 8.10 y
4.20 mm, respectivamente. De igual forma, se
midió la altura de la muestra analizada,
encontrando un valor promedio de 5.25 mm.
Finalmente, con la altura y el diámetro promedio de
partícula se puedo encontrar un valor aproximado
para la porosidad del lecho de 0.64, empleando los
datos reportados en la literatura para anillos
raschig de 8 mm de diámetro externo, ordenados al
azar [20], tal como se muestra en la tabla 3.
Tabla 3. Porosidades para lechos empacados aleatoriamente.
Tomado de: Transporte de momentum y calor. Teoría y aplicaciones
de Mario Dondé Castro (2005).
6.3. Justificación de los parámetros de
transferencia de calor
Los dos últimos parámetros que deben ser
justificados para la resolución del sistema de
ecuaciones diferenciales es el coeficiente global de
transferencia de calor y el área de transferencia. El
primero, fue tomado de la literatura puesto que no
fue proporcionado por la empresa, dado que no es
una variable de fácil estimación considerando que
el reactor ha operado por mucho tiempo [14]. Se
encontró que para el acero inoxidable el coeficiente
de transferencia de calor es de 4088.376 kJ/h∙m2∙K
[21]. Para la determinación del segundo parámetro,
se debe tener en cuenta que este fenómeno ocurre
desde las paredes de los tubos hacia el aceite
térmico, por lo tanto su cálculo se hizo de la
siguiente manera:
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0.02664 m
AT = 1703(2)π ( ) (1.20 m) = 171.0 m2
2
El área total de transferencia por unidad de
volumen del reactor, se estima a continuación:
AT 171.0 m2
AV = = = 24.017 m−1
VReactor 7.12 m3
6.4. Análisis de resultados
El primer perfil a analizar es el que se obtuvo para
la conversión en función de la masa del catalizador,
tal como se muestra en la gráfica 6.1, en donde se
puede notar que la conversión del metanol
aumenta a lo largo del reactor y para la conversión
obtenida por la empresa (94.0%) se requiere una
masa total de catalizador cercana a los 346.67 kg
en todo el reactor.
Gráfica 6.1. Perfil de conversión del metanol respecto a la masa
del catalizador en el lecho.
En la misma gráfica se observa que la función de la
conversión se encuentra amortiguada para una
conversión mayor al 95.0%, por lo que la
conversión teórica del 100% solo se alcanzaría para
cantidades considerables de catalizador,
aproximadamente para valores mayores a los 1500
kg. Sin embargo, debido a la distribución del
catalizador empleada por la empresa (ver sección
4), esta cantidad implicaría variar la relación de
material cerámico dentro de los tubos por lo que la
reacción iniciaría cercana a la entrada del reactor y
esto implicaría una mayor cantidad de aceite
térmico para mantener un rango de temperatura
adecuado para el proceso.
La segunda gráfica analizada, fue la distribución de
temperatura que se obtiene para el lecho catalítico,
como se muestra a continuación.
8
Grafica 6.2. Distribución de temperatura en el lecho catalítico del
reactor, en función de la cantidad de catalizador.
En la gráfica anterior se evidencia el aumento de la
temperatura a medida que se incrementa la masa
del catalizador, esto se debe a la naturaleza
exotérmica de la reacción. La temperatura se
incrementa paulatinamente en el primer segmento
de los tubos del reactor. No obstante, a medida que
se alimenta el aceite térmico se observa que la
temperatura se mantiene relativamente constante
con un valor cercano a 620 K (aproximadamente
347°C).
Cabe resaltar, que el modelo matemático expuesto
en el presente trabajo está limitado para un valor
constante en la temperatura del fluido que circula
alrededor de los tubos, puntualmente 260°C, de
aquí que el ajuste matemático prediga valores en el
perfil de temperatura superiores a los 320°C, el
cual es un valor de suma importancia puesto que
por encima a esta temperatura se generan
incendios dentro del reactor; es decir, teóricamente
el perfil de temperatura debería presentar el mismo
comportamiento que se exhibe en la gráfica 6.2,
pero el valor al cual se mantiene constante debería
estar entre los 310 y los 320°C. Una forma posible
de alcanzar mayor exactitud en el modelado de la
temperatura se obtiene cuando se introduce una
cuarta ecuación diferencial que relacione la
variación de la temperatura del fluido circundante
con respecto a la longitud del lecho o la masa del
catalizador.
El tercer perfil obtenido del software implementado
es la caída de presión en el lecho, el cual se muestra
en la gráfica 6.3.
 P. Beltrán et al. , Diseño de Reactores 2017-2
Gráfica 6.3. Caída de presión dentro del lecho empacado.
En la gráfica anterior se puede observar como la
presión disminuye consecutivamente a medida que
el flujo gaseoso atraviesa el lecho empacado. La
presión de entrada al reactor es de 17.44 atm,
puesto que el gas proviene de un compresor. La
presión de salida leída de la gráfica para una masa
de catalizador de 346.67 kg es de 11.10 atm, por lo
que la caída de presión es de aproximadamente
6.34 atm hasta alcanzar la conversión deseada.
Esta disminución de la presión tiene gran
influencia sobre la velocidad de reacción puesto
que los gases se ven altamente afectados por esta
variable. La velocidad de reacción en función de la
masa de catalizador se presenta en la gráfica 6.4.
Gráfica 6.4. Perfil de la velocidad de reacción.
Como se puede observar en la gráfica, la velocidad
de reacción inicia con un valor cercano a los 0.007
kmol/h∙kg catalizador. Este valor corresponde a
pequeñas cantidades de catalizador, sin embargo,
a medida que la reacción transcurre y el flujo molar
9
de los reactivos atraviesa una mayor cantidad de
catalizador la velocidad aumenta drásticamente
hasta valores cercanos a 0.245 kmol/h∙kg, siendo
el valor de la velocidad de 0.0015 kmol/h∙kg
cuando se alcanza la masa de catalizador
correspondiente a la conversión de 94%. Este
comportamiento de la velocidad de reacción está
altamente influenciada por la caída de presión dado
que, para una reacción en fase gaseosa, la
concentración de las especies que reaccionan es
directamente proporcional a la presión total, y por
ello, al disminuir el valor de la presión total, los
valores de las concentraciones se hacen cada vez
más pequeños [22]. Es importante aclarar, que la
velocidad de reacción se mantiene constante para
masas de catalizador mayores a 650 kg, debido a la
formación de agua en la reacción que es la
responsable de inhibir este parámetro.
Por último, se analizó el comportamiento de la
conversión en función de la temperatura del
reactor, y puesto que la oxidación parcial del
metanol es altamente exotérmica, se esperaría un
aumento de la conversión con dicha variable,
puesto que a medida que se produce mayor
cantidad de formaldehído, mayor será la cantidad
de energía liberada y por consiguiente la
temperatura ascenderá, tal como se evidencia en la
gráfica 6.5.
Gráfica 6.5. Relación de la conversión en función de la
temperatura para la reacción exotérmica estudiada.
7. Justificación de operación y diseño del
reactor
El control de condiciones de operación y aspectos
físicos y de configuración del proceso empleado en
las plantas de obtención de formaldehído se deben
tener en cuenta para un correcto funcionamiento
de esta. A continuación, se indican y discuten las
 P. Beltrán et al. , Diseño de Reactores 2017-2
características y condiciones esenciales
distinguidas en Pizano:
7.1. ¿Por qué emplear un reactor de lecho fijo?
Industrialmente, la oxidación parcial de metanol se
efectúa en reactores de lecho fijo utilizando
catalizadores de molibdato de hierro no soportado.
Sin embargo, algunos autores han propuesto
utilizar reactores de lecho fluidizado para
minimizar la formación de puntos calientes en los
tubos cargados con catalizador, además de que al
utilizar este tipo de reactores también se presenta
la ventaja de disminuir el riesgo de explosión ya que
el metanol y el aire se pueden alimentar en forma
separada y permite un aumento en la capacidad de
producción debido a que se pueden procesar
mayores cantidades de metanol. Aunque por su
baja resistencia mecánica, estos catalizadores no
pueden utilizados en este tipo de reactores; motivo
por el cual, algunos autores han estudiado este tipo
de óxidos depositados en soportes que
proporcionen una adecuada resistencia mecánica
como SiO2 y Al2O3, cuyos resultados publicados
dejan en evidencia que estos catalizadores
soportados presentan menor actividad catalítica
que los catalizadores no soportados, debido
principalmente a las interacciones producidas
entre la fase activa y el soporte que cambian la
naturaleza del catalizador ya que las propiedades
electrónicas de las especies de hierro son
modificadas [1].
7.2. ¿En qué se justifica la distribución de
catalizador en el reactor?
La mezcla aire/metanol que entra por la parte
superior del reactor ingresa al interior de los tubos
que contienen el catalizador y el material inerte. En
la parte superior de los tubos, se hace necesario
que la mezcla gaseosa se encuentre con material
inerte que cumple la función de disipar el calor de
reacción; posteriormente, la mezcla de gases se
encuentra con una zona donde existe una mezcla
de catalizador más material inerte y es la sección
en la que comienza a ocurrir la reacción de
oxidación de metanol a formaldehído y la
temperatura comienza a aumentar hasta llegar a
un máximo de temperatura conocido como punto
caliente, fenómeno común encontrado en reactores
exotérmicos no adiabáticos como es este caso.
Finalmente, la mezcla de aire, metanol sin
reaccionar, formaldehído y subproductos, se
encuentra con una zona que contiene 100% de
catalizador, en la cual se eleva nuevamente la
temperatura, debido a que se termina de oxidar el
metanol que no reaccionó en la zona diluida del
10
catalizador, generando un nuevo punto caliente
[2,3].
7.3. ¿Por qué opera en el rango de temperatura
específico de 260-310°C?
Pequeñas elevaciones de temperatura pueden
causar la desactivación del catalizador,
esencialmente debido a pérdidas de óxido de
molibdeno (VI), MoO3, especie fundamental para la
obtención de formaldehído, lo que provoca daños
irreversibles en el catalizador que obligan a su
reemplazo por cargas nuevas y que no es posible
regenerar en forma económica. Esto trae consigo
un aumento de la reacción indeseada que conduce
a la combustión completa tanto del metanol y/o
formaldehído a dióxido de carbono y agua [1].
También es posible que al cargar un catalizador
nuevo en el reactor multitubular de ese proceso, el
catalizador al caer al fondo del lecho vaya sufriendo
una destrucción parcial de sus pellets, que
ocasionan un ligero aumento de la superficie, y en
consecuencia de la actividad, pudiendo producirse
incrementos importantes de temperatura que,
pueden llevar a pérdida de actividad e inutilización
del catalizador [2].
Por otra parte, el exceso de trióxido de molibdeno
MoO3 en el catalizador implica desventajas debido
a la volatilización del molibdato de hierro durante
la oxidación del metanol, especialmente en las
zonas del lecho catalítico donde la temperatura
alcanza valores más altos (puntos calientes), como
se muestra a continuación:
Fe2 (MoO4 )3 → 2FeMoO4 + MoO3 + 1⁄2 O2
Donde se produce molibdato de hierro II que no es
activo para la oxidación de metanol hacia
formaldehído, y MoO3 el que a su vez se volatiliza
hasta el fondo del tubo. Como resultado se genera
una disminución en términos de actividad y
selectividad y, se produce una resistencia al flujo,
además de descomposición del catalizador y
aumentos en costos debido al aumento del flujo de
gases [4].
8. Aspectos de seguridad en la operación de la
planta
Con el previo conocimiento sobre las reacciones
llevadas a cabo en el proceso, se infiere que existen
riesgos de explosión e incendios dentro de la
planta. Es por esto que la empresa Pizano S.A
cuenta con la instrumentación respectiva para
mantener el control de las variables del sistema, así
pues, el reactor posee dos válvulas de seguridad
 P. Beltrán et al. , Diseño de Reactores 2017-2
(figura 4.1), en caso que se esté trabajando a
presiones máximas a la de operación y se necesite
aliviar la presión dentro de este, además posee un
sistema contra-incendios que es activado cuando la
temperatura dentro del reactor es mayor a 320°C,
un dato que es registrado por las diferentes
termopares de corte distribuidas a lo largo del
reactor.
En caso de que se ocasione un incendio, el sistema
consta de tuberías alrededor de este que
suministran agua de unos contenedores, este
procedimiento se realiza cerrando previamente las
válvulas de alimentación de metanol y dowtherm.
También como sistema de precaución la empresa
posee en el panel de control alarmas que indican si
la relación de oxígeno y metanol ha pasado del 10%,
valor de la relación para el cual se pueden efectuar
explosiones dentro del reactor, que podrían
conllevar fácilmente a un riesgo por incendio.
9. Conclusiones
 Para producir alrededor de 27 toneladas por
día de formaldehído empleando el reactor
catalítico heterogéneo multitubular de la
empresa Pizano S.A, se debe alimentar una
masa total de catalizador de óxido de hierro-
molibdeno cercana a los 346.67 kg para lograr
una conversión del 94% de metanol; la cual se
alcanza cuando se opera el reactor a una
presión de entrada de 1.80 kgf/cm2 y un rango
de temperatura entre 160 – 310°C.
 Un aumento en la conversión de metanol hacia
formaldehído, manteniendo las mismas
condiciones de operación, puede ser logrado
para una masa total de catalizador de 1500 kg.
Sin embargo, la distribución del lecho debe ser
modificada y por consiguiente, la relación de
material inerte dentro del mismo; esta
modificación conlleva a que la reacción ocurra
cercana a la entrada del reactor y por lo tanto,
se requeriría mayor cantidad de aceite térmico
que retire el calor generado aumentando tanto
los costos de operación como los riesgos
asociados al proceso.
 Las propiedades físicas del catalizador
analizado como la densidad, diámetro
promedio y porosidad debieron ser
suministradas por la empresa para lograr una
mayor precisión en el modelamiento
matemático de la caída de presión en el lecho,
puesto que al ser estimadas de manera
experimental se incurren en errores de
muestreo, que afectan el comportamiento de la
variable estudiada.
11
 El modelo matemático desarrollado en este
trabajo de investigación está limitado para una
reacción exotérmica que tiene lugar en un
reactor PBR, en el que la caída de presión no
puede ser despreciable y el proceso ocurre de
manera no isotérmica y no adiabática; de igual
forma, el aceite térmico que retira el calor
generado se consideró de temperatura
constante a lo largo del proceso, por lo que se
obtuvo un valor de temperatura límite diferente
al reportado por la empresa.
 Al analizar el perfil de velocidad de reacción se
pudo concluir que al implementar un modelo
cinético tipo MVK-LH, propuesto en los
trabajos desarrollados por el grupo de Tesser et
al., se obtienen valores para la velocidad de
reacción constantes a partir de una masa de
catalizador aproximadamente de 700.0 kg,
puesto que la formación de agua en la reacción
inhibe el aumento exponencial de esta variable,
a diferencia del modelo cinético tipo MVK que
no considera la formación de agua, por lo que
la velocidad de reacción seguirá aumentando
con respecto a la masa de catalizador.
10. Agradecimientos
El presente trabajo de investigación fue realizado
gracias a la colaboración del Ingeniero Isaac
Pacheco y su equipo de trabajo, representantes de
la empresa Pizano S.A. quien nos facilitó la
información del proceso necesaria para desarrollar
el estudio en cuestión. De igual forma, queremos
agradecerle al Ingeniero Oscar Vargas Ceballos
quien nos orientó en la determinación de las
propiedades físicas del catalizador. Finalmente,
agradecemos la constante supervisión de la
Ingeniera Leda Pernett quien con sus comentarios,
direcciones, sugerencias y correcciones contribuyó
a mejorar la calidad de la información aquí
presentada.
11. Referencias bibliográficas
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[3] C. Guerrero, Y. N’Guyen, C. Courson, A. Roger.
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toxprofiles/tp111.html> [citado agosto 25 de 2017].
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<http://www.pizano.com.co/nosotros/#quienes_s
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[14] ENTREVISTA, con el superintendente químico
Isaac Pacheco, Ingeniero Químico. Pizano S.A.
Barranquilla, 19 de septiembre de 2017.
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molybdenum during methanol to formaldehyde
oxidation over Mo – Fe mixed oxides. Journal of
Molecular Catalysis A: Chemical 397 (2015) pag.
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Portella. New Mo-Fe-O silica supported catalysts for
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[20] M. Dondé Castro. Transporte de momentum y
calor: teoría y aplicaciones a la ingeniería de
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Apéndice para cálculos. Primera edición (1999) pag.
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[22] H. Scott Fogler. Elementos de ingeniería de las
reacciones químicas. Cuarta edición (2008) pag
175.
 P. Beltrán et al. , Diseño de Reactores 2017-2

Anexo 1. Diagrama del proceso de síntesis de formaldehído a partir de la oxidación parcial de metanol. Imagen suministrada por Pizano S.A.

13
 P. Beltrán et al. , Diseño de Reactores 2017-2

Anexo 2. Rutina de cálculo desarrollada en MATLAB® para la resolución del sistema de ecuaciones
diferenciales.

% Creación de la función a integrar

function F = ecuaciones(W, T);
R1 = 8.314;
R2 = 0.082057;
a = 1;
b = 1/2;
FA0 = 39.8524;
Faire = 428.518;
thetaB = 2.057;
thetaI = 8.495;
v0 = 80;
CA0 = FA0/v0;
FT0 = FA0*(1 + thetaB + thetaI);
FT = FT0 + FA0*(0.5*T(1));
CpA = 64.43;
CpAire = 29.19;
deltaH = -159000;
U = 4088.376;
r = 0.01332;
L = 1.20;
A = 1703*2*pi*r*L/7.12;
rhoC = 1857;
Ta = 533.15;
betha0 = 17750;
epsilon = 0.64;
P0 = 17.42;
T0 = 433.15;
Ac = 2*pi*0.001/(2*0.004) + 2*pi*(0.001^2 - 0.0008^2);
alpha = 2*betha0/(Ac*rhoC*(1 - epsilon)*P0) - 6.235;

k1 = exp(-18.4586 + 64790/(R1*T(3)));
k2 = exp(-15.2687 + 57266/(R1*T(3)));
bD = exp(21.2814 - 111600/(R1*T(3)));

PA = CA0*(1 - T(1))*(FT0/FT)*(T0/T(3))*T(2)*R2*T(3);
PB = CA0*(thetaB - T(1))*(FT0/FT)*(T0/T(3))*T(2)*R2*T(3);
PD = CA0*T(1)*(FT0/FT)*(T0/T(3))*T(2)*R2*T(3);
rA = -k1*k2*PA^a*PB^b/(k1*PA^a + k2*PB^b)*(1/(1 + bD*PD));

F(1) = -rA/FA0;
F(2) = ((U*A/rhoC)*(Ta - T(3)) + rA*deltaH)/(CpA*FA0 + CpAire*FAire);
F(3) = -alpha*(FT/FT0)*(T(3)/T0)/(2*T(2));

F = F';
end

14
 P. Beltrán et al. , Diseño de Reactores 2017-2

% Gráficas y resolución del sistema de ecuaciones

clc
clear all
Punto_inicial = 0;
Punto_final = 650;
Condiciones_iniciales = [0 1 433.15];

% Método de numérico de Adams-Bashforth-Moulton

[W, T]=ode113('ecuaciones',[Punto_inicial Punto_final],Condiciones_iniciales);

% Perfil de la conversión
X = T(:,1); % Función conversión
subplot(2,2,1)
plot(W, X)
title('Perfil de la conversión')
xlabel('Masa de catalizador, W [kg]')
ylabel('Conversión del metanol, X')
grid on

% Perfil de la temperatura
subplot(2,2,2)
T_ = T(:,3); % Función temperatura
plot(W, T_)
title('Perfil de temperatura')
xlabel('Masa de catalizador, W [kg]')
ylabel('Temperatura, T [K]')
grid on

% Perfil de la caída de presión

Y = T(:,2); % Función caída de presión
subplot(2,2,3)
plot(W, Y)
grid on
title('Perfil de caída de presión')
xlabel('Masa de catalizador, W [kg]')
ylabel('y = P/P0')

% Velocidad de reacción
k1 = exp(-18.4586 + 64790/(R1*.T(3)));
k2 = exp(-15.2687 + 57266/(R1*.T(3)));
bD = exp(21.2814 - 111600/(R1*.T(3)));

PA = CA0*(1 - T(1))*(FT0/FT)*(T0/.T(3))*.T(2)*R2*.T(3);
PB = CA0*(thetaB - T(1))*(FT0/FT)*(T0/.T(3))*.T(2)*R2*.T(3);
PD = CA0*.T(1)*(FT0/FT)*(T0/.T(3))*.T(2)*R2*.T(3);
rA = -k1*k2*PA.^a*PB.^b/(k1*PA.^a + k2*PB.^b)*(1/(1 + bD*.PD));

subplot(2,2,4)
plot(W, rA)
title('Velocidad de reacción')
xlabel('Masa de catalizador, W [kg]')
ylabel('Velocidad de reacción, -rA [kmol/h*kg Catalizador]')
grid on

15