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En química, un clúster,1 cúmulo o rácimo (en inglés, cluster; en francés, agrégat atomique) es un conjunto de átomos o
moléculas enlazados que tienen un tamaño intermedio entre una molécula y un sólido masivo. Los clústeres existen en diversas
estequiometrías y nuclearidades. Por ejemplo, los átomos de carbono y de boro forman clústeres de fullereno y borano,
respectivamente. Los metales de transición y los principales elementos de un grupo pueden formar clústeres especialmente
robustos. 2 Los clústeres también pueden consistir únicamente en una cierta clase de moléculas, como los cúmulos de agua.
El término clúster fue acuñado por el químico estadounidense F.A. Cotton a principios de los años 1960 para referirse a los
compuestos que tienen enlaces metal-metal. Se pueden definir como un compuesto de «un grupo de dos o más átomos metálicos
donde están presentes, directa o sustancialmente, enlaces metálicos.»3 Los adjetivos "nuclear" y "metálico" en relación a los
clústeres se usan con diferentes significados. Por ejemplo, polinuclear se refiere a un clúster con más de un átomo de metal,
independientemente de la identidad del elemento; y heteronuclear se refiere a un clúster con al menos dos elementos metálicos
diferentes.
Los principales tipos de clústeres son clústeres «desnudos» (sin ligandos estabilizantes) y clústeres con ligandos. Los clústeres de
metales de transición tienen como ligandos estabilizantes más comunes el monóxido de carbono, los halogenuros, los isocianuros,
los alquenos y los hidruros. En los elementos principales de grupo los ligandos estabilizantes suelen ser hidruros.
Los clústeres de metales de transición están compuestos habitualmente por átomos de metales refractarios. En general, los centros
metálicos con extensos orbitales d forman grupos estables debido a la superposición favorable de orbitales de valencia. Por ello
los metales con un estado de oxidación bajo para los metales finales y estados de oxidación medios para los primeros metales
tienden a formar clústeres estables. Los carbonilos metálicos polinucleares se encuentran generalmente en los últimos metales de
transición con bajos estados de oxidación. La teoría de los pares de electrones esqueléticos de un poliedro, o reglas de cómputo de
electrones de Wade, predice tendencias en la estabilidad y estructuras de muchos clústers metálicos. Las reglas ''mno'' de Jemmis
han proporcionado más información sobre la estabilidad relativa de los clústeres metálicos.
Índice
Historia y clasificación
Clústeres atómicos
Clústeres moleculares
Clúster carbonilo metálico con metales de transición
Metales de transición en clústeres de carbono orgánico (organometálico)
Clústeres de halogenuros de metales de transición
Hidruros de boro
Clústeres de Fe-S en biología
Clústeres de Zintl
Clústeres metaloides
Clústeres intermetaloides
Clústeres y fullerenos en fase gaseosa
Cadenas de átomos de metal extendidas
Clústeres metálicos en catálisis
Catálisis por clústeres metálicos de carbonilo
Estereodinámica de clústeres
Apéndice: ejemplos de reacciones catalizadas por clústeres de carbonilos metálicos
Catálisis de Fischer-Tropsch
Estudios computacionales
Complejos metálicos de fullerenos
Conteo de electrones para clústeres metálicos
Véase también
Notas
Referencias
Enlaces externos
Historia y clasificación
El estudio de los clústeres ocurrió simultáneamente través de varias líneas independientes. Probablemente los primeres metales
sintéticos fueron los calomelanos, que ya eran conocidos en la India en el siglo XII. La existencia de un enlace mercurio-mercurio
en estos compuestos se estableció a comienzos del siglo XX.
Clústeres atómicos
Los clústeres atómicos pueden ser puros, formados mediante una única especie atómica, o mezclados, formados a partir de varias
especies atómicas. Se clasifican según varios criterios:
Clústeres moleculares
Los clústeres atómicos y moleculares son agregados de entre 5-105 unidades atómicas o moleculares. Se clasifican según las
fuerzas que los mantienen unidos:
clústeres de Van der Waals: atracción entre dipolos eléctricos inducidos y repulsión entre los núcleos de
electrones con configuraciones electrónicas de capas completas;
clústeres metálicos: intercambio de largo alcance en electrones de valencia (sobre muchos átomos adyacentes
sucesivos) y parcialmente direccional;
clústeres iónicos: los electrones de valencia se transfieren casi en su totalidad entre los vecinos más cercanos
para producir dos redes, iguales pero opuestas, de distribuciones de carga eléctrica que se atraen mutuamente.
También son importantes los mecanismos cuánticos de muchos cuerpos.
El papel de la formación de clústeres en la precipitación de mezclas líquidas y en las transiciones de fase de condensación,
adsorción en superficie o solidificación ha sido investigado durante mucho tiempo para obtener un punto de vista teórico.
Las propiedades de los sistemas de clústeres derivan tanto de su tamaño como de su composición (que contribuye a los tipos de
fuerza vinculantes) y determinan:
Los sistemas de clústeres son metaestables con respecto a al menos una de las siguientes clases de evolución:
Hidruros de boro
Simultáneamente al desarrollo de componentes de clústeres metálicos, fueron
descubiertos numerosos hidruros por Alfred Stock y sus sucesores que popularizaron
el uso de líneas de vacío para la manipulación de estos materiales sensibles al aire y
a menudo volátiles. Los clústeres de boro son boranos, como los pentaboranos y los
decaboranos. Los carboranos son clústeres que tienen vértices de CH y BH.
clústeres de Fe-S.
Clústeres de Zintl
Los compuestos de Zintl tienen clústeres anionicos desnudos que se generan por reducción de pesados elementos principales de
grupos p, en su mayoría metales o semimetales, con metales alcalinos, a menudo como una solución en líquido anhídrido de
3− 4− 4− 3−
amoniaco o etilendiamina.11 Ejemplos de aniones de Zintl son [Bi3] , [Sn9] , [Pb9] y [Sb17] .12 Aunque estas especies
reciben el nombre de «clústeres desnudos», suelen estar fuertemente asociadas con cationes de metales alcalinos. Algunos
2−
ejemplos se han aislado utilizando complejos criptandos de cationes de metales alcalinos, por ejemplo, el anión [Pb10] , que
cuenta con un recubrimiento de forma antiprisma cuadrado.13 De acuerdo con las reglas de Wade (2n+2) el número de electrones
en clústeres es 22, y por lo tanto un clúster closo. El compuesto se preparó a partir de la oxidación de K4Pb9 14 por Au+ en
PPh3AuCl (por reacción del ácido cloroáurico y trifenilfosfina) en etilendiamina con 2.2.2-cripto. Este tipo de clúster ya era
2− 2−
conocido como Ni@Pb10 (la jaula contiene un átomo de níquel). El clúster de estaño icosaédrico Sn12 o anión estañosfereno es
otra estructura de capa cerrada (pero no aislada) observada con espectroscopia de fotoelectrones.15 16 Con un diámetro interno
de 6.1 Angstrom, un tamaño comparable al de un fullereno, debería ser capaz de contener átomos pequeños de la misma manera
3−
que lo hacen los fullerenos endohedrales y de hecho existe un clúster de Sn12 que contiene un átomo de iridio: Ir@Sn12 .17
Clústeres metaloides
Los clústeres de elementoides son clústeres de ligantes estabilizantes que poseen más contactos directos elemento-elemento que
elemento-ligando. Ejemplos de clústeres caracterizados estructuralmente muestran núclos de ligandos establizantes de Al77, Ga84
y Pd145.18
Clústeres intermetaloides
Estos clústeres constan de al menos dos elementos (semi)metálicos diferentes y poseen más contactos directos metal-metal que
metal-ligando. El sufijo «oide» designa que estos clústeres poseen una escala molecular, disposiciones de átomos que aparecen en
los compuestos de núcleos intermetalicos con altos números de coordinación de sus átomos como por ejemplo, en fase de Laves y
fase de Hume-Rothery.19 Los clústeres de intermetaloides con ligandos libre incluyen a los clústeres de Zintl.11 20 Un sinónimo
de clúster intermetaloide de ligante estabilizante es «aleación molecular». Los clústeres aparecen como unidades discretas en
12− 19
compuestos intermetálicos separados entre sí por átomos electropositivos, tales como [Sn@Cu12@Sn20] , como iones
3−
solubles [As@Ni12@As20] 11 o como moléculas ligante-estabilizante como [Mo(ZnCH3)9(ZnCp*)3].21
Algunos definen la catálisis de clústeres hasta incluir clústeres que tienen un Gráfico Dispersión-Número de
único sitio activo en un átomo del metal. La definición puede relajarse para átomos
Los clústeres de carbonilos metálicos tienen varias propiedades que pueden resultar ser catalizadores útiles. La ausencia de
grandes fases de núcleos conducen a una alta relación de superficie-volumen, lo cual es ventajoso en cualquier aplicación
catalizadora ya que ello maximiza la velocidad de reacción por unidad de material catalizador, y también minimiza los costes.28
Aunque los sitios en la superficie de metales en los catalizadores heterogéneos están coordinadamente insaturados, la mayoría de
los clústeres sintéticos no lo están. En general, cuando disminuye el número de átomos en un metal, su número de coordinación
también lo hace, y significativamente en partículas que tienen menos de 100 átomos.29 Esto se ilustra en la figura anterior, que
muestra la dispersión (relación de átomos no coordinados en la superficie con el total de átomos) frente a número de átomos de
metal por partícula para los clústeres metálicos icosaedricos ideales.
Estereodinámica de clústeres
Los clústeres de metal a veces se caracterizan por un alto grado de fluxionalidad de ligandos de superficie y adsorbatos asociados
con una barrera de baja energía de reordenamiento en la superficie de estas especies.30 31 El reordenamiento de los ligandos en el
exterior del clúster esta indirectamente relacionado con la difusión de los adsorbatos en las superficies metálicas sólidas.
Ligandos de interconversión entre sitios de enlaces terminales, dobles y triples son a menudo fáciles. Además, se ha encontrado
que los átomos del propio metal pueden migrar fácilmente en, o romper sus enlaces con las estructura del clúster.32 29
Apéndice: ejemplos de reacciones catalizadas por clústeres de carbonilos
metálicos
Aunque los clústeres de carbonilos metálicos se usan poco, han sido objeto de muchos estudios destinados a demostrar su
reactividad. Algunos de estos ejemplos son los siguientes.
Hidrogenación de CO Ir Ir4(CO)12 32 34 35
Hidrogenación de CO Fe Fe3(CO)12 36
Catálisis de Fischer-Tropsch
Las especies que son ligandos típicos en los clústeres de metal representan combinaciones obvias de rectante-catálisis.27 30 Por
ejemplo, la hidrogenación de CO (síntesis de Fischer-Tropsch) puede ser catalizada utilizando varios clústeres metálicos, como se
muestra en la tabla anterior. Se ha propuesto que la coordinación de CO a múltiples sitios del metal debilitan el enlace triple lo
suficiente para permitir la hidrogenación.32 Con importancia en los procesos heterogéneos de la industria, la síntesis de Fischer-
Tropsch por clústeres apareceen el procesamiento de alcanos, alquenos y diversos compuestos oxigenados. La selectividad está
fuertemente influenciada por los clústeres particulares usados. Por ejemplo, Ir4(CO)12 produce metanol, mientras que
Ru2Rh(CO)12 produce etilenglicol.32 La selectividad está determina por varios factores, incluyendo efectos estéricos y
electrónicos. Los efectos estéricos en muchos casos se consideran los más importantes, sin embargo los efectos electrónicos
dominan en las reacciones de hidrogenación donde un adsorbato (hidrógeno) es relativamente pequeño.27
El ciclo de oligomerizacion de tio etanos ilustra la influencia de los efectos estéricos sobre la selectividad.27 La relación de
selectividad en S3(CH2)9/ S6(CH2)18 es de 6.0 para el Os4(CO)12 y de 1.5 para el W(CO)6, racionalizada por los mayores efectos
estéricos en los clústeres de Os, lo que lleva a una preferencia por los productos de anillo más pequeños.
En algunos casos, el clúster de metal debe ser «activado» mediante catálisis por sustitución de uno o más ligandos, como el
acetonitrilo.37 Por ejemplo, Os3(CO)12 tendrá un sitio activo después de la termólisis y la disociación de un grupo individual de
carbonilo. Y el Os3(CO)10(CH3CN)2 tendrá dos sitios activos.27
Estudios computacionales
Los estudios computacionales han progresado desde el cálculo de la suma de energías (incorporando las aproximaciones tipo de
la teoría de Hückel hasta la teoría funcional de la densidad (density functional theory, o DFT).Un ejemplo del primer caso, son los
cálculos empíricos de energía de empaquetado, donde solo se consideran las interacciones de átomos adyacentes. La energía de
empaquetado se expresa de la siguiente manera:
donde el índice i se refiere a todos los átomos de una molécula de referencia en la red de clústeres y el índice j se refiere a los
átomos en las moléculas circundantes de acuerdo con la simetría del cristal, mientras que A, B y C son parámetros.31
La ventaja de estos métodos es la facilidad de computación, aunque la exactitud depende de los supuestos hechos. La DFT se ha
utilizado recientemente para estudiar una amplia variedad de propiedades en clústeres de metales.38 39 40 Sus ventajas son que
los primeros principios de aproximación no necesidan parámetros y la capacidad de estudiar clústeres sin ligandos de un tamaño
definido. Sin embargo, la forma fundamental de la energía funcional solo es una aproximación, y a diferencia de otros métodos
no hay una jerarquía de aproximaciones que permita la optimación sistemática de los resultados.40
Las dinámicas moleculares de los ajustes de los enlaces se han utilizado para estudiar las longitudes y energías de esos enlaces y
las propiedades magnéticas de los clústeres metálicos, sin embargo este método es menos eficaz para los clústeres metálicos de
menos de 10-20 átomos debido a una mayor influencia de los errores de aproximación en los clústeres pequeños.41 Hay
limitaciones en el otro extremo, como aparecen en cualquier método computacional, dado que la aproximación a las propiedades
del núcleo son difíciles de captar debido a que a esos tamaños de clústeres el modelo de se vuelve cada vez más complejo.
Véase también
Cluster (física)
Clúster de agua
Metallaprisma
Notas
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Referencias
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