Вы находитесь на странице: 1из 11

РАЗРАБОТКА ВЫСОКОПЛОТНОГО ТОПЛИВА

ДЛЯ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИХ РЕАКТОРОВ

А.В. Ватулин, И.В. Добрикова, В.Б. Супрун, Г.В. Кулаков


ОАО «Высокотехнологический научно-исследовательский институт
неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара», 123060, г. Москва
e-mail: tvel@bochvar.ru

В докладе представлены основные результаты работ по разработке


топлива для исследовательских реакторов на основе высокоплотных сплавов
урана. Выбрано и обосновано высокоплотное UMo-9 топливо для твэлов
исследовательских реакторов бассейнового типа. Разработана конструкция
и технология изготовления унифицированного стержневого твэла и ТВС на
его основе. Работоспособность такой ТВС подтверждена реакторными
испытаниями. Применение унифицированных твэлов позволяет автомати-
зировать производство и снизить себестоимость изготовления топлива.
Разработаны и экспериментально подтверждены два эффективных метода
повышения радиационной стойкости топливной композиции состоящей из
высокоплотного UMo-9 топлива в алюминиевой матрице.

Ключевые слова: Исследовательский реактор, тепловыделяющий элемент, топливо,


уран-молибденовый сплав, алюминиевый сплав

Введение

В реакторах гражданского назначения в целях снижения угрозы


несанкционированного распространения ядерного оружия рекомендуется использовать
ядерное топливо с обогащением не выше 20%.
Это обстоятельство потребовало разработки ураноемкого ядерного топлива.
Разработка высокоплотного низкообогащенного топлива ведется в России в
рамках международной программы снижения обогащения твэлов исследовательских
реакторов (Международная аббревиатура RERTR).
Разработка проводится как для действующих реакторов, построенных по
проектам России, так и для новых усовершенствованных реакторов.
В этой работе принимают участие многие российские компании: ТВЭЛ,
НИКИЭТ, ВНИИНМ, НИИАР, НЗХК, ИРМ, а также Аргоннская национальная
лаборатория США.

Высокоплотное топливо

На основе результатов дореакторных исследований и реакторных испытаний,


проведенных ранее нашими специалистами, для реакторных испытаний были выбраны
высокоплотные сплавы урана, приведенные в табл. 1 [1].

39
Таблица 1
Высокоплотные сплавы урана
Условное Состав1, % вес. Фазовый UDFM , Плотность
обозначение Mo Al Sn состав g/cm3 сплава,g/cm3
UМ-9 9-9,5 - - , (+α) 6и4 17,51
UМ-6,5 6,5-7 - - , (+α) 6и4 17,84
UМ-6,5L1 6,5-7 0,1 - γ 4 17,5
UМ-6,5L2 6,5-7 0,2 - γ 4 17,17
UМ-6,5L3 6,5-7 0,2 0,2 γ 4 17,82
UМ-1,5L 1,3-1,5 0,2 0,2  4 18,13
UZN-10 U+5Zr+5Nb γ 4 16,43
1
U – основа; UDFM – плотность урана в топливном сердечнике

Для изготовления топливного порошка используется метод термо-центробежного


распыления. Лабораторная установка (см. рис. 1) действует во ВНИИНМ с 2001 года.
На ней изготавливается порошок для выполнения программы RERTR.
Фракционный состав порошка из U-Mo сплава, получаемого методом термо-
центробежного распыления находится в диапазоне ~ (100…140) мк (рис. 2).

3 2

Откачка

1
Дуга
4

5
1. Вакуумная камера; 2. Электрод; 3. Питатель;
4. Вращающийся водоохлаждаемый тигель;
5. Бункер накопитель; 6. Электродвигатель.

Рис. 1. Установка центробежного распыления [3]

Рис. 2. U-Mo порошок, произведенный во ВНИИНМ [3]

Для облучения большого количества образцов топлива совместно с НИИАР было


разработано специальное разборное облучательное устройство (ОУ) (рис. 3).

40
Облучательное устройство позволяет испытывать одновременно 32 минитвэла
(МТ). ОУ устанавливаются в петлевой канал реактора друг на друга. В один канал
можно установить 4 ОУ. Мы можем осматривать МТ в ходе облучения и заменять
отказавшие на другие – облученные или свежие.

Рис. 3. Облучательное устройство [2]

Основные результаты

Облучение двух ОУ началось в августе 2003. Испытания были проведены в


условиях типичных для российских реакторов бассейнового типа.
В феврале 2005 года эти испытания были успешно завершены. В общей
сложности было испытано 85 минитвэлов, 29 из которых достигли максимального
выгорания 70%.
В ходе облучения оболочка одного минитвэла разгерметизировалась при среднем
выгорании ~ 63%.
Послереакторные исследования показали следующее (рис. 4-6):
− минитвэлы сохранили свою форму;
− не обнаружено ни механического ни коррозионного повреждения оболочек;
− между оболочкой и сердечником сохранился плотный контакт;
− взаимодействие между оболочкой и сердечником отсутствует;
− между топливными частицами и матрицей образовался слой
взаимодействия толщиной ~ 10 мкм;
− один минитвэл разгерметизировался.

Рис. 4. Внешний вид облученных минитвэлов

41
Рис. 5. Макроструктура поперечных сечений [5]

a b c

d e f
Рис. 6. Микроструктура сердечника, Bu ~ 65% [5]:
a, b – UMo-9,  - фаза, UDFM 6 g/cm3; b – фрактография излома;
c, d – UMo- 6,5, ( + α)-фаза, UDFM 6 g/cm3, c – начальная стадия образования пор;
e, f – UMo-1,5,  - фаза, UDFM 4 g/cm3 ; f – структура слоя взаимодействия

В условиях реакторов бассейнового типа все виды ядерного топлива показали


удовлетворительную радиационную стойкость. Для дальнейших исследований был
выбран сплав UMo-9, как наиболее изученный ранее.
Послереакторные исследования негерметичного минитвэла показали, что
разрушение начинается с внутренней поверхности оболочки под ребрами. В этих
местах оболочки было обнаружено много несквозных микротрещин (рис. 7).

a b c d
Рис. 7. (a) - Вид поперечного сечения минитвэла с микротрещинами в углах оболочки
после выгорания 50%, (×10) [5];
(b, c, d) - типичный вид микротрещин при большем увеличении, (× 100)

42
Каковы причины образования трещин? Конструкция, технология, материал
оболочки сплав САВ-1 (Al-Mg-Si) или все вместе. Мы должны были найти причины и
устранить их.
Анализ напряженно-деформированного состояния показал, что у твэла такой
формы наблюдается концентрация напряжений и деформаций под ребрами. Места
концентраций напряжений и деформаций хорошо совпадают с местами зарождения
трещин в оболочке (рис. 8).

Интенсивность Интенсивность
напряжений, деформаций,
кг/мм2 относительные
единицы

Рис. 8. Области концентраций напряжений и деформаций

В то же время особенности технологии изготовления приводят к образованию


остаточных напряжений в этих же местах оболочки.
В сплаве САВ-1 в начале облучения из-за остаточных напряжений происходит
выделение вторичных фаз по границам зерен, что приводит к охрупчиванию этих
областей оболочки. Такое явление является типичным для алюминиевых сплавов типа
САВ-1 и ранее наблюдалось на других твэлах. Поэтому релаксация напряжений,
возникающих из-за распухания сердечника, происходит не за счет пластической
деформации, а за счет образования микротрещин по границам зерен.
Мы видели два пути для решения этой проблемы.
Во-первых, исключение остаточных технологических напряжений с помощью
финишного отжига.
Во-вторых, замена материала оболочки.
Финишный отжиг твэла после экструзии был введен в технологический процесс
изготовления всех последующих стержневых твэлов.
Кроме того, для изготовления минитвэлов с модифицированным топливом для
теплонапряженных исследовательских реакторов мы использовали другие известные
алюминиевые сплавы, такие как 99 (Al-Ni-Fe-Cu) и САВ-6 (Al-Mg-Si-Cu).
Результаты последующих испытаний и послереакторных исследований показали,
что мы решили эту проблему.

Повышение радиационной стойкости UMo топлива

В топливной композиции UMo+Al происходит взаимодействие между сплавом


UMo и алюминиевой матрицей.

43
Для того, чтобы создать надежное высокоплотное топливо для
высоконапряженных исследовательских реакторов необходимо исключить
взаимодействие или существенно его уменьшить.
Мы использовали следующие методы для решения этой задачи:
– Легирование матричного алюминия кремнием в диапазоне (2-13) %;
– Применение защитных покрытий на топливных частицах.
Во ВНИИНМ было изготовлено 14 вариантов минитвэлов. Эти варианты
представлены в табл. 2.

Таблица 2
Краткая характеристика исследованных минитвэлов облученных
до среднего выгорания 75% [6]
№ Материал Состояние сплава ОМ-9 Материал матрицы
№ твэла
варианта оболочки твэла в сердечнике твэла сердечника
1 2464 САВ-6
2493
Двухфазный Порошок ПА-4
2 2495 Сплав 99
2496
3263
3 САВ-6
3264 Крупка в состоянии Порошок сплава
3295 после распыления А1+2% Si
4 Сплав 99
3296
5 3367 САВ-6
Крупка в состоянии Порошок сплава
3392
6 Сплав 99 после распыления А1+13% Si
3395
7 3464 САВ-6
Крупка в состоянии
3492 Порошок ПА-4
8 Сплав 99 после распыления
3494
9 3567 САВ-6
Крупка в состоянии Порошок сплава
3592
10 Сплав 99 после распыления А1+5% Si
3596
4461
11 САВ-6
4466 Крупка с барьерным
Порошок ПА -4
4491 покрытием ZrN
12 Сплав 99
4494
13 5464 САВ-6
Крупка барьерным
5491 Порошок ПА -4
14 Сплав 99 покрытием UO2
5493

В соответствии с программой ресурсных реакторных испытаний параметры


работы минитвэлов должны удовлетворять следующим требованиям:
– максимальная температура топливного сердечника до 250 С;
– среднее выгорание топлива по урану-235 в кассете 80%.

44
Испытания были прекращены при среднем выгорании в минитвэлах ~ 75%
(среднее выгорание в наиболее напряженном минитвэле ~ 78%) из-за превышения
показаний системы КГО по запаздывающим нейтронам над установившимися
значениями.
Послереакторные показали, что толщина слоев взаимодействия у разных
топливных композиций различная. Наличие в алюминиевой матрице кремния (до 13 %)
приводит к существенному уменьшению толщины слоя, а барьерное покрытие из
нитрида циркония (ZrN) практически полностью предотвращает взаимодействие
матрица-оболочка и образование слоя. Защитные свойства оксидного слоя, нанесенного
на крупку для предотвращения взаимодействия не выявлены (рис. 9).
Были проведены измерения толщины оксидной пленки на поверхности твэлов,
в каждом сечении проводилось 5-15 измерений на гранях и ребрах.
Измерения показали, что коррозия оболочек из сплава 99 несколько выше.
Максимальная толщина пленки для твэлов с оболочками из этого сплава составляет
82 мкм, для твэлов с оболочками из сплава САВ-6 – 67 мкм.

a b c d

e f g h
Рис. 9. Визуальное сравнение микроструктур минитвэлов со средним выгоранием 75%:
a - PA-4 + U9Mo, (базовый вариант); b - PA-4 + U9Mo в двух фазном состоянии;
c - PA-4 + оксидное покрытие; d, e - PA-4 + U9Mo с покрытием из ZrN;
f – Al + 2%Si + U9Mo; g - Al + 5%Si + U9Mo; h - Al + 13%Si + U9Mo [7]

Разработка унифицированного твэла

В настоящее время в исследовательских реакторах российской конструкции


используются трубчатые твэлы. Для каждого типа реактора твэлы и ТВС
разрабатываются индивидуально (рис. 10).
Специалисты ВНИИНМ предложили концепцию унифицированного твэла. Из
таких твэлов можно собрать любую сборку исследовательского реактора.
Причины, по которым мы начали разработку унифицированных твэлов, были
следующие.
Трубчатые твэлы обеспечивают высокую эффективность работы
исследовательских реакторов, однако имеют большое количество размеров и
конфигураций (около 40 типов) и высокую сложность процесса изготовления. Это
существенно затрудняет автоматизацию, повышает трудоемкость и стоимость топлива.

45
VVR-M2 IRT-3M IVV-2M MR
Рис. 10. Схемы поперечных сечений ТВС [1].
Стандартные трубчатые твэлы - справа, унифицированные твэлы - слева

В то же время технология стержневых твэлов существенно проще и может быть


автоматизирована.
Для изготовления стержневых твэлов требуется оборудование меньшей мощности
(приблизительно в 2,5-5 раз).
Отсутствует механическая обработка сердечника.
Отсутствует калибровочное волочение, обеспечивающее необходимые размеры
и формы. Поэтому не требуются сложные и дорогие инструменты.
Наиболее сложной конструкцией ТВС со стержневыми твэлами является ТВС
квадратной формы, ТВС типа ИРТ. Поэтому мы решили начать проектирование
и испытания именно с такой сборки.
Кроме того, ТВС типа ИРТ поставляется в ряд зарубежных реакторов
(в частности в Узбекистан). Большую работу по проектированию стержневой ТВС, по
отработке технологии изготовления полномасштабных твэлов и сборки ТВС провели
специалисты НЗХК. Были изготовлены два макета ТВС. На одном из них во ВНИИНМ
были проведены гидравлические испытания, которые показали теплотехническую
надежность сборки в наиболее напряженном реакторе, использующем такие ТВС.
В ходе гидравлических испытаний было показано так же, что вибрация твэлов при
рабочих скоростях теплоносителя отсутствует, истирания ребер не происходит.
Транспортирование сборки не приводит к недопустимому изменению ее состояния.
Во ВНИИНМ был разработан и испытан на НЗХК макет установки
неразрушающего контроля стержневых твэлов (рис. 11).

a b
Рис. 11. Макет установки неразрушающего контроля:
a – общий вид, b – контролирующая головка [4]

46
Реакторные испытания полномасштабных ТВС

На НЗХК были изготовлены четыре полномасштабные ТВС типа ИРТ с UM-9


топливом (две штатные с трубчатыми твэлами и две новые с унифицированными
стержневыми твэлами) (рис. 12).

a b
Рис. 12. Поперечные сечения ТВС с трубчатыми и стержневыми (б) твэлами [6]

Реакторные испытания полномасштабных ТВС были проведены в рабочих


каналах реактора «МИР». Форма и размеры рабочих каналов не подходили для
квадратных ТВС ИРТ. Поэтому был разработан специальный разборный
экспериментальный канал (рис.13).
Согласно программе облучение двух ТВС (трубчатой и стержневой) должно было
быть проведено до выгорания 40%, а двух других ТВС до выгорания 60%.
Испытания подтвердили радиационную стойкость топливной композиции
UM-9+Al в реакторах бассейнового типа.
Была также подтверждена работоспособность ТВС типа ИРТ со стержневыми
твэлами. Пучок твэлов сохранил форму искривления и смещения твэлов не
наблюдается (рис. 14).

A
теплоноситель

1 2 3 A 3 2 7
4 5 6
A-A
 1204

6
8
70,2

Рис. 13. Конструкция экспериментального канала [6]:


1 – входная труба, 2 – прижимная гайка, 3 – уплотнительное кольцо,4 – алюминиевый корпус,
5 – вытеснитель, 6 – ТВС, 7 – хвостовик, 8 – размеры стержневого твэла

47
a

d e
Рис. 14. Внешний вид облученной сборки типа ИРТ [7]:
a – после удаления кожуха, c – после удаления части твэлов, d – нижний торец,
e – верхний торец

Состояние поверхности трубчатых и стержневых элементов хорошее.


Поверхность имеет серебристый цвет. Толщина оксидной пленки не превышает
15 микрон.
В процессе облучения обоих типов твэлов был зафиксирован выход в
теплоноситель осколков деления. Скорость роста радиоактивности была низкой и не
повлияла на достижение заданного выгорания.
В ходе послереакторных исследований негерметичных стержневых и трубчатых
твэлов были обнаружены технологические дефекты, представляющие собой внедрения
отдельных топливных частиц в оболочку.
По результатам исследований был сделан вывод о необходимости
совершенствования опытной технологии и методов контроля.

Выводы

Выбрано и обосновано высокоплотное UMo-9 топливо для твэлов


исследовательских реакторов бассейнового типа.
Разработана конструкция и технология изготовления унифицированного
стержневого твэла и ТВС на его основе. Работоспособность такой ТВС подтверждена
реакторными испытаниями.
Применение унифицированных твэлов позволяет автоматизировать производство
и снизить себестоимость изготовления топлива.
Проведены успешные реакторные испытания полномасштабных ТВС типа ИРТ с
высокоплотным UMo топливом.
Опытная технология может обеспечить изготовление трубчатых и стержневых
твэлов с высокоплотным UMo-9 топливом в соответствии с техническими
требованиями.

48
Реакторные эксперименты показали что эти твэлы могут обеспечить проектное
выгорание до 60%.
Послереакторные исследования показали, что причиной разгерметизации
единичных твэлов являются технологические дефекты в виде внедрения топливных
частиц в оболочку.
В связи с этим важно оптимизировать опытную технологию и повысить
достоверность методов контроля.
Целесообразно провести реакторные испытания двух трубчатых ТВС для
окончательного лицензирования сборок типа ИРТ с высокоплотным UMo-9 топливом.
Разработаны и экспериментально подтверждены два эффективных метода
повышения радиационной стойкости топливной композиции состоящей из
высокоплотного UMo-9 топлива в алюминиевой матрице:
– легирование матричного алюминия 13% кремния;
– покрытие топливных частиц нитридом циркония.

Список литературы

1. Солонин М., Ватулин А., Стецкий Ю., Добрикова И., Иванов А., Круглов А., Леонов Е.
Разработка нового типа твэлов и ТВС для исследовательских реакторов. 12-ая
Международная конференция «Исследовательские реакторы: наука и высокие технологии»,
Димитровград, 2001.
2. Солонин М., Ватулин А., Стецкий Ю., Добрикова И., Старков В., Пименов В., Гатауллин Н.
Обоснование реакторных испытаний высокоплотного топлива. 12ая Международная
конференция «Исследовательские реакторы: наука и высокие технологии», Димитровград,
2001.
3. Vatulin A., Morozov A., Stetsky Y., Dobrikova I., Suprun V., Trifonov Y., Mishunin V., Sorokin V.
Major results on the development of High density U-Mo FUEL and pin-type fuel elements executed
under the Russian RERTR program and in cooperation with ANL (USA). 25th Int. Mtg. RERTR’2003,
Chicago, USA, October 2003.
4. Vatulin A., Morozov A., Dobrikova I., Suprun V., Mishunin V. Development of IRT-type fuel
assembly with pin-type fuel elements for LEU conversion of WWR-SM research reactor in Uzbekistan.
8th Int. Mtg. RRFM’2004, Munich, Germany, March 2004.
5. Ватулин А., Супрун В., Добрикова И., Трифонов Ю., Петров Ю. Результаты
послереакторных исследований низкообогащенных дисперсионных топливных композиций на
основе U-Mo. Димитровград, 2007.
6. Vatulin A., Dobrikova I., Suprun V. Current Status of the development of High density LEU fuel for
Russian research reactors. Int. Mtg. RERTR’2009, China, November 2009.
7. Vatulin A., Dobrikova I., Suprun V. Main Results of the development of High density LEU fuel for
Russian research reactors. Int. Mtg. RERTR’2010, Lisbon, Portugal, October 2010.

49