Вы находитесь на странице: 1из 4

Физика и xимия обработки материалов

2006, №3, с.5-8

ВОЗДЕЙСТВИЕ ПОТОКОВ ЭНЕРГИИ НА МАТЕРИАЛЫ

УДК 621.039.524.4

Изменение свойств конструкционных элементов


реактора типа ВВР после длительной эксплуатации
© 2006 А.Хофман*, А.Ю.Дидык, Л.И.Иванов**,
В.Штеке*, Е.Хаевска*, Т.Вагнер*

Объединенный институт ядерных исследований РФ, Дубна, Московская обл.


* Институт атомной энергии, Сверк, Польша
** Институт металлургии и материаловедения им.А.А.Байкова РАН, Москва
Поступила в редакцию 2 февраля 2006 г.

Экспериментально изучено изменение химического состава конструкционных Al-Mg-Si сплавов


после эксплуатации в водо-водяном ядерном реакторе EWA. Рассмотрены ядерные реакции,
способные привести к изменению состава сплавов. Показано, что важную роль при этом могут
играть реакции на малых примесях, присутствующих в сплаве или стальных элементах конструкции
реактора. Неконтролируемые примеси в виде продуктов коррозии стали могут переноситься на
другие элементы конструкции через теплоноситель. Обсуждена роль радиационно-
стимулированных структурно-фазовых и трансмутационных превращений в изменении свойств
конструкционных материалов в реальных условиях эксплуатации в активной зоне ядерного реактора.

Changes of an element composition of the structural Al-Mg-Si alloys under exploitation in water-water
nuclear reactor EWA have been investigated experimentally. Nuclear reactions which can lead to the
changes observed are considered. It is shown that minor impurities in composition of the alloys or steels
play an important part in transmutation reactions. Uncontrolled impurities as a steel corrosion product
can be transported onto other elements of reactor construction after the coolant. Contribution of radiation-
induced structure-phase and transmutation transformations in the changes of structural materials properties
under the workable conditions of exploitation in nuclear reactor core are considered.

Введение реактора находились в эксплуатации более 90 000 ч в


водной среде при температуре 40-60°С.
Многие виды водо-водяных атомных реакторов Исследования изменения свойств и химического
первого поколения типа ИРТ-2000, ВВР-2, ВВР-К и состава этих сплавов в условиях реальной эксплуа-
др. эксплуатировались больше запланированного тации представляют большой практический и научный
срока и по решению МАГАТЕ подлежат закрытию с интерес. Основной причиной изменения химического
последующей утилизацией. К ним относится и состава сплавов являются ядерные реакции, при-
реактор EWA, построенный в Польше. Отдельные водящие к образованию новых элементов в твердой,
конструкционные элементы этого реактора, такие как жидкой и газовой фазах. Свой вклад в изменение
сепаратор, сборник сепаратора и экспериментальные свойств конструкционных материалов вносят и
каналы для стержней безопасности, были изготовлены радиационные дефекты, образующиеся при облу-
из Al-Mg-Si сплавов CAB-1 и PAR-1 советского и чении материала в процессе эксплуатации. Все это
польского производства. Эти элементы конструкции необходимо учитывать как при проектировании,
6 А.Хофман, А.Ю.Дидык и др. Изменение свойств конструкционных элементов реактора...

Таблица 1
Время эксплуатации и максимальные набранные флюенсы облучения быстрыми (Е>0,5 МэВ)
и тепловыми нейтронами элементов конструкции реактора EWA
Элемент Сплав Время Максимальный флюенс Максимальный флюенс
конструкции работы, ч по быстрым нейтронам, см–2 по тепловым нейтронам, см–2
Сепаратор САВ-1 89900 8,1·10 21 2,8·10 22
Сборник сепаратора САВ-1 89900 8,7·10 21 4,0·10 22
Каналы для стержней
безопасности PAR-1 58500 2,1·10 22 4,0·10 22

Таблица 2
Химический состав сплава САВ-1 в исходном состоянии и после облучения в реакторе EWA. Флюенс облучения быстрыми
нейтронами 3,9·1021 см–2, тепловыми нейтронами — 7,8·1021 см –2 .
Образец Содержание примесей, ат.%
Mg Si Fe Cu Mn Ti Ni
CAB-1 исходный 0,6-0,62 0,81-0,86 0,0094 0,001 0,00025 0,0011 0,00012
САВ-1 после облучения 0,727- 1,3478- 0,09546- 0,01742- 0,0021 0,00407- 0,0084-
0,736 1,3651 0,09715 0,3736 0,00414 0,0089

так и при определении ресурса работы новых Таблица 3


реакторов. Концентрация Si в образцах сплава PAR-1, облученных до
различных флюенсов нейтронов
Результаты и обсуждение № Флюенс нейтронов, см–2 Содержание
образца Тепловых Быстрых Si, ат.%
Плита сепаратора реактора EWA была изго- 1 0 0 1,2
товлена из сплава САВ-1, а каналы для стержней 2 1,56·10 22 1,0·10 22 1,5
безопасности — из сплава РАR-1. Сплавы имели 3 1,67·10 22 1,2·10 22 1,9
одинаковый химический состав, но несколько 4 2,2·10 22 1,9·10 22 1,8
отличались содержанием основных компонентов. В
табл.1 приведены данные по дозам облучения определялись средние значения повышения кон-
сплавов быстрыми (Е>0,5 МэВ) и тепловыми нейт- центрации основных элементов (табл.4). Содержание
ронами, набранным за время эксплуатации ректора кремния в сплаве PAR-1 после максимального
EWA. флюенса облучения возросло на ~0,7 ат.%.
Из материала сборника сепаратора и каналов для Таблица 4
стержней безопасности после остановки реактора
Повышение средней концентрации примесных
изготавливались образцы для спектрометрического
химических элементов в сплаве САВ-1 после эксплуатации
анализа. Наиболее подробно исследовались образцы в реакторе EWA
сплава САВ-1, вырезанные из сепаратора реактора,
Элемент Mg Si Fe Cu Mn Ti Ni
для которых анализировалось изменение содержания
ат.% 0,12 0,52 0,08 0,036 0,021 0,003 0,007
всех основных примесей (табл.2). На сплаве PAR-1
изучалось изменение содержания только кремния,
но эти исследования проводились после различных В табл.5 представлены результаты актива-
флюенсов нейтронного облучения (табл.3). По ционного анализа материала сборника сепаратора,
представленным в табл.2 данным по изменению также изготовленного из сплава САВ-1. Измерения
химического состава образцов сплава САВ-1, выре- проводились на вырезанной части сборника сепа-
занных из сборника сепаратора реактора EWA, ратора длиной ~700 мм, шириной ~370 мм и толщиной
Таблица 5
Собственная гамма-активность части сборника сепаратора от изотопов 65 Zn и 60Co

Собственная активность стружки от отрезанной части Собственная активность отрезанной части сборника
сборника сепаратора Бк/г сепаратора, вычисленная из мощности дозы γ-излучения, Бк/г
65 Zn 60 Co 65 Zn 60 Co

7,7·10 4 5,1·10 5 1,76·10 4 10·10 5

Физика и химия обработки материалов 2006, №3


А.Хофман, А.Ю.Дидык и др. Изменение свойств конструкционных элементов реактора... 7

они попадают вследствие коррозии стальных кон-


струкций реактора.
Особый интерес представляет появление в
сборнике сепаратора гамма-активных изотопов 65Zn
и 60Co. Образование радиоактивного изотопа 65Zn
можно связать с ядерной реакцией на стабильном
изотопе 63Cu, который присутствует в сплаве САВ-1
в качестве примеси с очень низкой концентрацией
(≤001 ат.%, табл.2) и в стальных конструкциях
реактора, контактирующих с теплоносителем,
содержание меди в которых может достигать ~0,1 ат.%.
Изотоп 65 Zn также может образовываться из
стабильного изотопа 63Cu по двум ступенчатым
Рис.1. Спектр нейтронов деления, использованный для
анализа изменения элементного состава сплава САВ- реакциям:
63Cu(n,γ)64Cu→β (T =13 ч) –64Zn (стабильный
1 после облучения в реакторе EWA. 1/2
изотоп),
64Zn(n,γ)65Zn — радиоактивный изотоп, T =
8 мм. Вес вырезанной части сборника составлял 1/2
3,8 кг. Активность определялась по мощности дозы =250 дней.
гамма-облучения на расстоянии 10 м от вырезанной Энергия гамма-кванта 65Zn составляет 1,1 МэВ.
части сборника с применением гамма-спектро- Эффективное сечение реакции 63Cu(n,γ)64Cu равно
скопии, что позволяло считать поток гамма-квантов 1 барн при энергии нейтронов 1 кэВ, а реакции
64Zn(n,γ)65Zn — 104 мбарн при E=1 кэВ.
плоскопараллельным.
Как можно видеть, в материале сборника сепа- Изотоп 60Co может образоваться по ядерной
ратора обнаружены гамма-активные изотопы 65Zn и реакции с участием стабильных изотопов меди
60Co. Для выяснения причин появления этих изотопов 63Cu(n,α)60Co или никеля 60Ni(n,p)60Co с эффектив-

в материале сборника сепаратора необходимо ными сечениями σ=10 и 40 мбарн соответственно при
проанализировать возможные ядерные реакции в энергии нейтронов E≈7 МэВ. 60Ni содержится в трубах
горячей зоне реактора EWA, способные привести к первого контура реактора EWA, изготовленных из
изменению химического состава сплава САВ-1. стали 1Х18Н9Т.
Анализ проводился на основании предполагаемого Образование изотопов 65Zn и 60Co может про-
спектра нейтронов деления в горячей зоне реактора исходить и в примесных соединениях меди и никеля,
EWA, представленного на рис.1. попадающих в теплоноситель в виде продуктов
Наблюдаемое увеличение концентрации Mg в коррозии, по ядерным реакциям непосредственно в
сплаве САВ-1 за время эксплуатации ректора EWA активной зоне реактора [1,2]. В частности, как было
можно объяснить протеканием ядерной реакции с показано в [3], высокие значения эффективных
образованием стабильного изотопа 24Mg: сечений (n,γ) ядерных реакций с элементами,
27Al(n,α)24Na→β (T =15 ч) –24Mg
1/2
входящими в состав конструкционных металлических
Эффективное сечение такой реакции составляет материалов, контактирующих с жидким теплоно-
σ1=86 мбарн при энергии нейтронов E≈10 МэВ и сителем, будет содействовать инжекции атомов этих
σ2=20 мбарн — при E≈7 МэВ. элементов в теплоноситель. Природа этого процесса
Увеличение содержания кремния в сплаве связана с зарождением комптоновских электронов и
PAR-1 связано с протеканием ядерной реакции: электрон-позитронных пар при поглощении высоко-
27Al(n,γ)28Al→β (T =2,2 мин) –28Si (стабильный
1/2
энергетических гамма-квантов, образующихся в
изотоп). ядерных реакциях с тепловыми нейтронами.
Незначительное повышение концентрации мар- Изменение химического состава сплавов
ганца связано с протеканием реакции 54Fe(n,p)54Mn Al-Mg-Si за счет ядерных реакций с нейтронами
(T1/2=310 дней) на примесном железе, эффективное должно приводить к изменению их структурно-
сечение которой составляет 300 мбарн при энергии фазового состояния, например, вследствие образо-
нейтронов E=5 МэВ. Также следует иметь в виду, что вания при температурах облучения 40-60°С фазы
увеличение содержания примеси железа в сплаве Mg2Si и избыточного кремния. Без облучения эта
САВ-1 может быть вызвано осаждением железосо- фаза образуется только при температурах выше
держащих соединений из водного теплоносителя, куда 585 K, а при нейтронном облучении за счет радиа-

Физика и химия обработки материалов 2006, №3


8 А.Хофман, А.Ю.Дидык и др. Изменение свойств конструкционных элементов реактора...

до флюенсов нейтронов 0,7·1021 и 1,95·1022 см–2


показывает, что облучение приводит к переходу от
транскристаллического к смешанному транс- и
интеркристаллическому характеру разрушения. Этот
результат может рассматриваться как подтверждение
вклада радиационно-стимулированного образования
выделений фазы Mg 2 Si и трансмутационного
кремния в изменение свойств облученного в реак-
торе материала.
Полученные результаты указывают, также, на
а важную роль примесных элементов в изменении
свойств конструкционных материалов в реальных
условиях эксплуатации атомных реакторов, что
можно наблюдать на примере меди, входящей в ка-
честве примеси с очень небольшой концентрацией в
состав стали и алюминиевых сплавов, используемых
для изготовления элементов “горячей” зоны реактора.

Выводы

1. Предложены ядерные реакции, способные


б привести к экспериментально наблюдаемому после
нейтронного облучения в атомном реакторе EWA из-
менению химического состава алюминиевых сплавов.
2. Показана роль примесных элементов в
изменении свойств конструкционных материалов в
условиях реальной эксплуатации водо-водяного
реактора EWA.
3. Установлена роль теплоносителей в изменении
радиоактивности элементов конструкции атомного
реактора, как переносчика образующихся радио-
в нуклидов на отдельные элементы конструкции
Рис.2. Морфология поверхности излома образцов сплава реактора.
PAR-1: а — необлученный образец; б — нейтронное
облучение флюенсом 0,7·1021 см–2 ; в — нейтронное
облучение флюенсом 1,95·1022 см–2 .
Литература

ционно-усиленной диффузии ее образование 1. Hajewska E. Investigation of the properties of aluminum


возможно при температурах вплоть до комнатной. alloys used in the construction of nuclear research reactors.
[4,5]. Raport JAE-2155/VI, Otwosk-Swierk, 1993.
Одновременно с увеличением концентрации 2. Szpunar E. Analiza mozliwossi pekania elementow
konstrukcyjnyeb reactora EWA. Raport JAE-2053/E-VI/
трансмутационного кремния, в облученном нейт-
z/b. Otwock-Swierk, 1988.
ронами сплаве Al-Mg-Si происходит образование 3. Авраамов Ю.С., Иванов Л.И., Симаков С.В., Шляпин
радиационных дефектов и выделений фазы Mg2Si, А.Д. Взаимодействие жидкого свинца со сталью при
что приводит к его дополнительному упрочнению. В термическом и радиационном воздействии. ФХОМ,
реальных условиях эксплуатации атомных реакторов 2005, №1, c.42-46.
типа ВВР это сопровождается потерей пластичности, 4. Карасев В.С., Мамчич С.Д., Журов В.И., Гарачк О.К.,
охрупчиванием и изменением физико-химических Мельник-Куцин Ю.П. Пластические свойства сплава
свойств сплавов. САВ-1 после длительной эксплуатации в реакторе
Так, после эксплуатации атомного реактора EWA ВВР-М. Вопросы атомной науки и техники, сер. Физика
радиационных повреждений и радиационное мате-
в Al-Mg-Si сплавах PAR-1 наблюдается изменение
риаловедение, 1989, вып.2(49), с.39-40.
морфологии поверхности излома (рис.2). Сравнение 5. Иванов Л.И., Платов Ю.М. Радиационная физика
поверхности излома образцов сплава PAR-1 в металлов и ее применение. М.: Интерконтакт Наука,
исходном состоянии и после облучения в реакторе 2002, 299 c.

Физика и химия обработки материалов 2006, №3