Физика твердого тела, 2021, том 63, вып.

01,11
Индуцированные флуктуациями фазовые переходы и скирмионы
в сильно коррелированных Fe1−x Cox Si с нарушенной
кристаллической структурой типа В20
© А. А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.А. Ноговицына, C.А. Бессонов
Уральский федеральный университет им. первого Президента России Б.Н.Ельцина,
Екатеринбург, Россия
E-mail: a.a.povzner@urfu.ru
Поступила в Редакцию 22 октября 2020 г.
В окончательной редакции 22 октября 2020 г.
Принята к публикации 28 октября 2020 г.
В рамках спин-флуктуационной теории и с учетом результатов LDA+U+SO расчетов плотности элект-
ронных состояний рассматриваются концентрационные и температурные переходы в сильно коррелирован-
ных сплавах Fe1−x CoxSi с взаимодействием Дзялошинского−Мория (ДМ). Показано, что концентрационные
переходы порядок−порядок с изменением знака левой спиновой киральности (при x < 0.2) на правую (при
x ≤ 0.2x < 0.65), а при x ≥ 0.65 вновь на левую, связаны с изменением знака параметра межмодового
взаимодействия. При этом указано, что в области составов Fe1−x Cox Si с 0.2 ≤ x < 0.65 возникают
затянутые по температуре фазовые переходы первого рода, сопровождаемые возникновением промежуточной
температурной области спинового ближнего порядка с нескомпенсированной локальной намагниченностью
и ДМ-взаимодействием. Вo внешнем магнитном поле в этой температурной области при 0.2 ≤ x < 0.65
возникают скирмионные микроструктуры. При x = 0.65 параметр межмодового взаимодействия становится
равным нулю, дальний порядок становится ферромагнитным (т. к. из эксперимента следует компенсация
ДМ-взаимодействия). Вместо затянутого перехода первого рода, при x = 0.65 возникает температурный
переход второго рода. Построенные (h−T )-диаграммы магнитных состояний Fe1−x Cox Si согласуются с
экспериментом.
Ключевые слова: геликоидальный ферромагнетизм, киральность, спиновые флуктуации, электронная и
кристаллическая структура, скирмионы.
DOI: 10.21883/0000000000

1. Введение приводит к переходу первого рода, сопровождаемому

Моносилициды и моногерманиды 3d-переходных ме-
таллов с нарушенной вследствие потери инверсной сим-
метрии кубической структурой В20, такие как MnSi [1],
Fe1−x Cox Si [2,3] и FeGe [4], относятся к группе веществ,
в которых ДМ-взаимодействие приводит к спиральным
спиновым структурам с фиксированной киральностью.
В этих материалах, при фазовых переходах, наблюдается
промежуточная (между геликоидальной и парамагнит-
ной фазами) область спинового ближнего порядка, в
которой реализуются флуктуации спирали, а во внешнем
магнитном поле могут возникать скирмионы.
В MnSi и Fe1−x Mnx Si с левой атомной и маг-
нитной киральностью, наблюдаются фазовые переходы,
приводящие к возникновению левокиральных скирмио-
нов связанных с потерей устойчивости ферромагнетиз-
ма, вследствие подавления нулевых спиновых флуктуа-
ций при заполнении сильно вырожденных электронных
e g -состояний в системе сильно коррелированных элек-
тронов с хаббардовским и гундовским внутриатомным
взаимодействием. При этом оказывается, что энерге-
тическое расстояние от уровня Ферми до области за-
прещенных энергий, сравнимо или меньше флуктуаций
энергий эффективного обменного взаимодействий, что
скачкообразным подавлением нулевых спиновых флук-
туаций [5].
В случае сильно коррелированных сплавов
Fe1−x Cox Si [6], Mn1−x Fex Ge [7] и Fe1−x Cox Ge [8]
и др. имеют место заметные концентрационные эффекты
изменения кристаллического строения, сопровождающи-
еся изменением знака кристаллографической и спиновой
киральности. Так, при рентгеновских и нейтронографи-
ческих исследованиях Fe1−x Cox Si [3] фиксируются раз-
личие знаков спиновой и кристаллографической кираль-
ности при x < 0.65, а также скачкообразное изменение
их знаков с заменой частных позиций атомов кремния
на частные позиции атомов металла при концентрации
x = 0.2. В точке“ с x = 0.65 параметр ДМ-взаимо-
”
действия обращается в нуль [3], а при x ≥ 0.65 спиновая
киральность в Fe1−x Cox Si опять меняет знак [3]. Род
температурных фазовых переходов с формированием во
внешнем магнитном поле скирмионных микроструктур
остается окончательно не установленным [9].
В сплавах Fe1−x Cox Si, уровень Ферми лежит в верх-
ней зоне невырожденных t0g -состояний, а нулевые флук-
туации в широком диапазоне x геликоидального ферро-
магнетизма (от x = 0.05 до 0.8) становятся значительно

315
316 А. А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.А. Ноговицына, C.А. Бессонов

слабее концентрационных [10]. Энергетическое рассто-

”
яние“ от уровня Ферми до запрещенной зоны, в этой 1 x = 0.10
области, заметно превышает энергии флуктуаций об-
менного взаимодействия и скачкообразного изменения 0
концентрационных флуктуаций не должно возникать. –1.5 –1.0 –0.5 0 0.5 1.0 1.5 2.0
В настоящей работе на основе полученного функци-
1 x = 0.30
онала свободной энергии для геликоидальных ферро-

DOS, eV/(spin · atom)

магнетиков с взаимодействием Дзялошинского−Мория 0
(ДМ) [11], исследуются индуцированные концентраци- 2 –1.5 –1.0 –0.5 0 0.5 1.0 1.5 2.0
онными и температурными флуктуациями фазовые пе-
реходы. Показывается, что при концентрационном пере- 1 x = 0.50
ходе порядок−порядок с изменением знака параметра
взаимодействия мод спиновой плотности в функционале 0
–1.5 –1.0 0 0.5 1.0 1.5 2.0
свободной энергии, возникает смена знака спиновой ки-
ральности. Обсуждаются причины возникновения скир- 1 x = 0.65
мионов в геликоидальных ферромагнетиках Fe1−x Cox Si
с ДМ-взаимодействием в рамках представлений о затя- 0
нутых по температуре фазовых переходах первого рода. –1.5 –1.0 –0.5 0 0.5 1.0 1.5 2.0
1 x = 0.80
2. Модель
0
–2.0 –1.5 –1.0 –0.5 0 0.5 1.0 1.5 2.0
Рассмотрим сильно коррелированную электронную E, eV
систему киральных магнетиков Fe1−x Соx Si с гамильто-
нианом, учитывающим энергию зонного движения, внут- Рис. 1. Плотность электронных состояний сплавов Fe1−x Cox Si
с различной концентрацией кобальта (x). Положение уровня
риатомные кулоновские спиновые и зарядовые корреля-
Ферми совпадает с началом отсчета энергии. Параметры
ции, с учетом различия внутриатомных и кулоновских хаббардовского взаимодействия задавались в приближении
взаимодействий на узлах занятых атомами Fe на Co. виртуального кристалла: U = (1 − x)UFe + xUCo , UCo = 2.4 eV,
Из ab initio расчетов электронной структуры сплавов UFe = 1.2 eV, x — концентрация кобальта.
Fe1−x Cox Si (рис. 1), следует, что во всем интервале
концентраций моносилицида кобальта, уровень Ферми
находится в верхней энергетической зоне, сформирован-
ной преимущественно t0g -состояниями, в которой орби- ными корреляциями и различием параметров хаббар-
тальным вырождением и хундовским взаимодействием довского взаимодействия на узлах, занятых атомами
можно пренебречь. На этом основании, для расчетов кобальта или железа (UCo и UFe — соответствен-
используем гамильтониан не вырожденной модели Хаб- но); δ pv = pv − p, p — концентрация атомов кобаль-
барда [12]: та; pv (p2v = pv ) — проекционный оператор, который
может принимать значения 0 на узле, занятом желе-
H = H 0 + δH int , (1)
зом, и 1, если узел занят кобальтом; nv,σ = a + a v,σ ,
где H 0 = k,σ εk,σ a +
P
(z ) Pv,σ
k,σ a k,σ — гамильтониан зонно-
P P
S ν = σ σ nν,σ /2, δnν = nν − σ hnσ i0 , nν = σ nν,σ ,
го движения сильно коррелированных d-электронов в hnν,σ i0 = hnσ i0 — числа заполнения спиновых d-состоя-
t0 -орбитальном состоянии в однородном магнитном поле ний на узле в приближениях LDA+U+SO.
(+)
h = (0, 0, h(z )), a k,σ (a k,σ ) — оператор рождения (унич- Для того чтобы описать ферромагнитное геликоидаль-
тожения) электрона в t0 -зоне, k — вектор квазиимпуль- ное упорядочение, выражение для исходного гамильто-
(LDA)
са, σ (= ±1) — спиновый индекс, εk,σ = εk + σ h(z ), ниана (2) необходимо дополнить малой поправкой, кото-
(z ) рая описывает энергию ДМ-взаимодействия. При этом,
h — z -проекция однородного магнитного поля (h),
(LDA) в силу релятивистской малости ограничимся учетом
выраженного в единицах два магнетона Бора, εk —
электронный спектр d-электронов в t0 -орбитальном со- ДМ-взаимодействия в приближении среднего поля
стоянии, рассчитанный в LDA+U+SO – приближении; X [D]
H→H− hq S−q . (3)
X X
q±q0
σ Hint = (UFe − UCo ) δ pν hnσ i0 δnν /2
ν σ  
Здесь: hq0 = Mq0 × dq0 — среднее поле Дзялошинс-
X кого; dq0 = idq0 , d = (1 − x)dFe + xdCo —- постоянная
h i
(z )
− UFe (1 − pν ) + UCo pν (S ν )2 − (δnν )2 /4 (2)
ν
Дзялошинского−Мория для сплавов Fe1−x Cox Si, а dFe и
dCo — постоянные Дзялошинского−Мория для железа
— поправка, включающая в себя флуктуации элек- и кобальта соответственно; Mq0 (= hSq0 i) — вектор неод-
тронной плотности, которые обусловлены межэлектрон- нородной намагниченности на векторе q0 .

Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3

Индуцированные флуктуациями фазовые переходы и скирмионы в сильно коррелированных... 317

Статистическую сумму рассматриваемой системы (индекс j нумерует реальную и мнимую части стохасти-
электронов можно представить в виде: ческих ξ- и η-полей),
Z(x, hq ) = S pTτ X X
H̃eff = 2 Sq ζ−q + i nq ρ−q /2, (6)
−1 q q
n ZT  X o
× exp − dτ H 0 (x) + δHint (τ ) + hq S−q (τ ) , X
ζ−q = c ξ−q e−q + (2U)−1 (UCo − UFe ) δ pν ζν e iqν ,


0 q6=0,±q0
ν
(D)  
где hq = hδq,0 +
X X
hq ,
τ — мацубаровское мнимое вре- ρ−q =c η−q −(2U)−1 (UCo − UFe ) δρν hnσ i0 e iqν /4 ,
”
мя“, изменяющееся от 0 до T −1 , Tτ — оператор ν σ
упорядочения по τ , Sq — Фурье-образ оператора 1/2
спиновой плотности на узле (Sν (τ ) = exp(−H 0 τ )Sν c = (UT ) , U = (1 − x)UFe + xUCo .
× exp(H 0 τ )), записанного в представлении взаимо- Отметим, что в исследуемых квазибинарных сплавах
действия; δHint )(τ ) = exp(−H 0 τ )δHint exp(H 0 τ ). При зарядовое упорядочение является невозможным, а флук-
этом, для восстановления вращательной инвариантно- туации зарядовой плотности ведут к большим флукту-
сти записи гамильтониана Хаббарда введем, анало- ациям энергии, и, следовательно, являются маловеро-
гично [10,13], единичные по модулю вектора eν (τ ), ятными. Поэтому, при расчете Z(x, ζ , ρ), слагаемыми,
которые в момент мацубаровского времени“ τ на- пропорциональными ρq с q 6= 0, в эффективном гамиль-
”
правлены вдоль оси квантования оператора спина на
(z ) тониане H̃eff можно пренебречь.
узле ν Sν (τ ) = S ν (τ )eν (τ ). В результате выражение для Исследуя условия максимума статистической суммы,
статистической суммы сводится к виду можно получить уравнения магнитного состояния как
Z4π ( для области дальнего, так и ближнего магнитного по-
(D)

Z x, h, hq = (d)S pTτ exp −H 0 (x)/T рядка. В рассматриваемой задаче о фазовых переходах
0
в киральных магнетиках с аномально большими перио-
дами магнитной структуры, квантово-статистическое вы-
ZT −1 X числение выражения для функционала свободной энер-
X
+ dτ (UFe − UCo )δ pν hniσ δnν (τ )/2 гии Z(x, ζ , ρ) выполняется в приближения однородных
ν σ локальных полей [13].
0
Однако для исследования возникающих в исследуемой
ZT
−1 системе фазовых переходов, целесообразно рассмотреть
выражение для функционала свободной энергии, которое
X
dτ (eν (τ )Sν (τ )/2)2

− (UFe (1 − pν ) + UCo pν )
ν
в условиях отсутствия спин-флуктуационных перенор-
0
мировок электронных энергий сводится к функционалу
ZT
−1 ) Гинзбурга−Ландау−Бразовского (см. [9] и ссылки в
2
 X ней), описывающего фазовые первого и второго рода.
− (δnν (τ )/2) + dτ hq S−q (τ ) , (4)
q
0
Q
где (d) = ν dν , dν — элемент телесного угла
3. Функционал свободной энергии
направлений единичного вектора eν (τ ), ν = (ν, τ ).
Для определения функционала свободной энергии
Далее для того чтобы свести многочастичные взаи-
электронно-спиновой системы, учтем его связь со ста-
модействия в (4) (которые соответствуют квадратичным
тистической суммой, определяемую известным соотно-
слагаемым по оператору спиновой и зарядовой плотно-
шением
сти) к взаимодействию электронов с флуктуирующими
обменными (ξ) и зарядовыми (η) полями, использу- F = −T ln Z(hq ). (7)
ем процедуру преобразований Стратоновича−Хаббарда Вычисление функциональных интегралов в (5) осу-
(см., например, [13]). Тогда выполняя замену перемен- ществляется в приближении седловой точки
ных интегрирования: ξq → ξq − hq /c, получим
(γ)
(γ) (γ)

Z ∂ ln Z(ζ q , ρq .hnσ i0 )/∂ Re ξq = 2Re ξq − hq /c ,
Z(x, hq ) = (dξdη)(d)
∂ ln Z(ζ q , ρq .hnσ i0 )/∂(Re ηq ) = 2Re η−q ,
 X X
|ξq − hq /c|2 − |ηq |2 Z(x, ζq , ρq ),

× exp − (5) (γ)
(γ)
∂ ln Z(ζq , ρq .hnσ i0 )/∂ Im ξq = 2Im ξq − hq /c ,
(γ)

q q
где ∂ ln Z(ζq , ρq .hnσ i0 )/∂(Im ηq ) = 2Im η−q ,

Z(x, ζ , ρ) = S pTτ exp −T −1 H 0 (x) − T −1 H̃eff , ∂ ln Z(ζq , ρq .hnσ i0 )/∂|ξq(γ) | = 2|ζ (γ)q | − 1/|ξq(γ) |,

(dξdη) = dξ0dη0
Y
dξq( j)dηq( j) по переменным η0 ≡ Re η0 (Im η0 = 0), Re ηq и Im ηq
(γ) (γ) (γ) (γ) (γ)
q6=0, j=1,2 с q 6= 0, ξ0 ≡ Re ξ0 (Im ξ0 = 0), Re ξq и Im ξq

Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3

318 А. А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.А. Ноговицына, C.А. Бессонов

(γ)
с q 6= 0, |ξq | c q = (q, ω2n ) при ω2n 6= 0. При этом и
можно показать (см. [13]), что получаемые переваль- χ⊥ = (2Um)−1 1n,
ные значения обменных полей связаны с Фурье-образа- причем
ми локальной намагниченности и спиновыми корре-
(γ) (γ)
ляторами соотношениями: ξq = T c −1 M q + U −1 hq и,
(γ)
X Z∞
(γ) 2 (γ) 1n = α g α (ε, x, m) f (ε − µ)dε;
|ξq | = 2−1 (hTτ |S q |2 i + 1), γ = (x, y, z ). Тогда, после
α=±1 −∞
выполнения в (5) квантово-статистического шпурирова-
ния, выражение для свободной энергии рассматривае- f (ε − µ) — функция Ферми−Дирака;
мых сильно взаимодействующих магнитной и электрон- X
ной подсистем при конечных температурах запишется в m2 = N 0−1 M2ν + hm2 ix + hm2 i (12)
виде ν
F = Fmag + Fel + Ff l , (8) — среднеквадратический магнитный момент, приходя-
где сильно связанные между собой киральные спиновая щийся на узел, включающий в себя средниеPквадра-
ты амплитуд локальной намагниченности N 0−1 ν M2ν ,


и электронная подсистемы с ДМ взаимодействием опи-
сываются слагаемыми концентрационных и термодинамических флуктуаций
X X спиновой плотности:
1 − Uχ ⊥ |Mq |2 + X(q, 0)|Mq |2


Fmag /U = X
q q
hm2 ix = U −1 (UCo − UFe )N 0−1 (δ pν Mν )2
ν
X
+κ (Mq1 Mq2 )(Mq3 Mq4 )δq1 +q2 +q3 +q4 ;0 и X
q1 6=q2 ,q3 6=q4 hm2 i = (T /U) |ξq(γ) |2 .
X q,γ,ω2n (6=0)
− U −1 hq Mq , (9a) Причем можно использовать перевальное уравнение
q (γ)
относительно |ξq |2 (определяющее квадрат амплитуды
X X
⊥ 2
X Z динамических спиновых флуктуаций):
Fel /U = U χ |Mq | + g α (ε, x, M)
 2  (γ)
q q α(=±1) 2ξq(γ)  D −1 + 2κ|M q0 |2 + 2κx(1 − x)U −1 (UCo − UFe )


× ln 1 + exp T −1 (µ − ε) dε , (9b)
  
(γ) 2 (γ)
2
×  M q0  + M 0 + Xq = 1/2.
соответственно, а флуктуационный вклад описывается
выражением Отметим, что при записи выражение для статисти-
ческой суммы электронной системы с гамильтонианом
XZ
∞ (1) вычислялось в приближении однородных локальных
Ff l = cth(ω/2T ) полей, в котором пространственно-временные неодно-
q родности спиновой системы, учтены в вершинных частях
0
второго порядка, сводящихся к обобщенной паулиевской
× Im ln D −1 + 2κ|M q,γ |2 + X(q, ω) dω. восприимчивости. Необходимость такого учета связана


(9c)
с тем, что это позволяет учесть аномально сильную
Здесь, g α (ε, x, m) = g (0)(ε + αUm, x), g (0)(ε, x) — q-зависимости фактора стонеровского усиления при фа-
LDA+U+SO-плотность электронных d-состояний зовых переходах в зонных ферромагнетиках. При этом
(DOS) твердых растворов Fe1−x Cox Si, Mq — Фурье использовалась модель функции Линдхарда (см., напри-
локальная намагниченность электронов выражается в мер, [13]):
единицах 2µB ,
X(q, ω) = U χ (0)(0, 0) − χ (0) (q, ω)

D −1 = 1 − Uχ⊥ (m)
= Aq2 − iCωθ(ω0 − ω)/|q| ,


(13)
+ 1 + x(1 − x)U −1 (UCo − UFe ) κ hm2 i /3



(10) где |q| — в единицах 2k F , параметры A и C выражаются
через значения DOS и ее производных на энергии
— фактор обменного усиления однородной магнитной Ферми [13] при нормальном давлении, ω0 = 2VF k F , VF —
восприимчивости; скорость на поверхности Ферми.
Химический потенциал определяется уравнением
κ = (U/m2 )[χ⊥ (m) − χk (m)] (11)
электронейтральности, вытекающим из условий перева-
— коэффициент межмодовой; ла по зарядовым полям
XZ
f (ε − µ) g α (ε, x, m) + g (s p)(ε) dε.

−1 Y

x= (14)
X
χk = 2 g α (ε, x, µ) g α (ε, x, m)
α
α=±1 α=−±1

Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3

Индуцированные флуктуациями фазовые переходы и скирмионы в сильно коррелированных... 319

4. Уравнение магнитного состояния

1.5
Из условий минимума свободной энергии (5) по
однородной и неоднородной намагниченности, получаем h=0

c, arb. units
уравнения магнитного состояния для локальной и неод- 1.0
нородной намагниченностей
 X (γ) 2
(γ)
M q D −1 + κx(1 − x)U −1 (UCo − UFe ) M q  0.5
q

(γ)
+ X(q, 0) + κM −q (Mq )2 (1 − δq,0 ) ≈ hq,γ /U, (15) 0
0 20 40 60
(x ) (y ) (z )

где Mq0 (= M∗−q0 )
=2 + −1
+ i, j и k —
iM q0 jM q0 kM q0 ,
орты декартовой системы координат.
В рассматриваемом случае неупорядоченных сплавов 1.0 h = 0.04 T
имеем два типа решений уравнения магнитного состо-

c, arb. units
яния. Когда параметры межмодового взаимодействия
(κ > 0) и ДМ-взаимодействия положительны, а фактор
обменного усиления D −1 < −3d|q0 |/2, решения урав- 0.5
нения магнитного состояния (15) соответствуют фер- 1
ромагнитному геликоиду, в котором вектор амплитуды 2
геликоидальной структуры фиксирован, а его простран-
ственное вращение описывается левой гелимагнитной 0
0 20 40 60
спиралью
1.0
(x ) (y )
Mν = iM |q0 | cos(q0 ν) + jM |q0 | sin(q0 ν).
0.8 h = 0.05 T
Таким образом, для области дальнего магнитного
c, arb. units

порядка имеем1 .
1. При условиях: κ > 0, d > 0 и D −1 < −3d|q0 |/2 — 0.6
решения отвечают спиновой спирали левой киральности:
(x ) (y ) (s ) 0.4
M q0 = M S , M q0 = sgn(q0 )iM S , M ±q0 = 0, M0 = χh.
(16a)
2. При условиях, когда параметр межмодового 0 20 40 60
взаимодействия оказывается отрицательным: κ < 0, а T, K
d > 0 и D −1 < −3d|q0 |/2, решение уравнения (15) Рис. 2. Температурная зависимость магнитной восприим-
описывается правой гелимагнитной спиралью чивости сплава Fe0.8 Co0.2 Si при разных значениях внешнего
(x ) (y )
(Mν = iM |q0 | sin(q0 ν) + jM |q0 | cos(q0 ν)) и реализуется магнитного поля. 1 — экспериментальные данные [9], 2 —
правая магнитная киральность: расчет в настоящей работе. Параметр A = 1/12; параметр
C = 1.3.
(x ) (y ) (z )
M q0 = sgn(q0 )iM S , M q0 = M S , M ±q0 = 0, M0 = χh.
(16b)
При этом средний модуль локальной неоднородной Из (15) следует возможность затянутого по темпера-
(γ)
намагниченности M S = N 0−1 ν M ν определяется урав- туре фазового перехода при κ = 0 и D −1 = −3d|q0 |/2
P
нением (в точке TC ). При этом в возникающей области ближнего
геликоидального порядка вплоть до температуры TS ,

−1/2 определяемой из условия D −1 (TS ) = 0, сохраняется ло-
M S = 2|κ| 1 + x(1 − x)U −1 (UCo − UFe )
кальная намагниченность. Согласно (17)

× D −1 + κx(1 − x)U −1 (UCo − UFe )M20  1/2
UCo − UFe1/2 2
d2
TS2 = TC2 + x(1 − x),

2 1/4 2U 1/2 UA
+ X(q0 , 0) − (d|q0 |/U)2 . (17)
причем D −1 (TC ) = −3d|q0 |/2.
1 При смене знака d, описанные условия реализации левой или Аналогично [14] можно показать, что решения для
правой магнитной киральности меняются на противоположные. флуктуаций спирали справедливы в области ферромаг-

Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3

320 А. А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.А. Ноговицына, C.А. Бессонов

1.0 1.4
h=0 h = 0.03 T
0.8
1.0
c, arb. units

c, arb. units
0.6

0.4 0.6 1
2
0.2
0.2
0
0 20 40 60 0 20 40 60 80

h = 0.01 T
1.2 1.2
c, arb. units

c, arb. units

0.8 0.8 h = 0.04 T

0.4 0.4

0 0
0 20 40 60 0 20 40 60 80
1.2
h = 0.05 T
h = 0.02 T
1.2
0.8
c, arb. units

c, arb. units

0.8

0.4
0.4

0 0
0 20 40 60 0 20 40 60 80
T, K T, K
Рис. 3. Температурная зависимость магнитной восприимчивости сплава Fe0.7 Co0.3 Si при разных значениях внешнего магнитного
поля. 1 — экспериментальные
√
данные [16], 2 — расчет в настоящей работе. Параметр A = 1/12; параметр C = 0.95. Уменьшение
параметра C ∼ m∗ /m0 с увеличением концентрации x, связано с уменьшением эффективной массы электронов (m∗ ) по мере
удаления от запрещенной зоны.

нитных спиновых корреляций, радиус которых описыва- При этом для значений внешнего однородного магнит-
ется выражением ного поля, определяемых неравенством

1/2 h(z )(1 + M S ) > d|q0 |M S /(4|κ|),
RC = k −1
F A 1/2
|κ| |M |q0 | |2
+ hm 2
i .

Температура исчезновения решений, описывающих решения уравнений (15) относительно локальной на-
геликоидальный дальний порядок, соответствует темпе- магниченности соответствуют скирмионной микро-
ратуре максимума однородной магнитной восприимчи- структуре
вости, которая согласно уравнениям (15) имеет вид (x ) (y )
h i M ν = M S cos(q′0 ν + ϕ) и M ν = M S sin(q′0 ν + ϕ),
χ = 2U −1 X(q0 , 0) + κ |M|q0 | |2 + hm2 i


−1
− 1 . (18) (19a)

Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3

Индуцированные флуктуациями фазовые переходы и скирмионы в сильно коррелированных...
(z ) (z )
M ν = |M q′ | cos(q′0 ν + ϕ) + χh(z ),
0
(z ) (z )
2 2
|M q′ |2 = M 0 + h(z )/U

− d|q0|M S /(4U|κ|) , (19c)
0 1
где из-за исчезновения ферромагнитной оси квантования
волновой вектор q′0 фиксирован только по модулю:
|q′0 | ≡ |q0 |, а фаза ϕ меняется стохастически. В области
ферромагнитных корреляций, значения фазы ϕ оказыва-
ются фиксированными в пределах радиуса корреляций:
RC ∼ χ 1/2 . Полученные решения описывают скирмион-
ные состояния, которым соответствуют изменяющиеся
на замкнутой траектории фазы Берри и амплитуды
намагниченности. Изменение модуля намагниченности
связано с нарушением условия квазигомеополярности,
возникающего при повороте волнового вектора спино-
вой сверхструктуры.
Модуль волнового вектора геликоидального упорядо-
чения q0 определяется условием максимума для моду-
ля вектора амплитуды неоднородной намагниченности.
В модели Линдхарда для паулиевской восприимчивости,
имеем:
|q0 | ≈ d/2UA.
5. Анализ эксперимента в модели DOS
Fe1−x Cox Si
Для численного анализа полученных выражений были
использованы плотности электронных состояний, рас-
считанные в методе LDA+U+SO при фиксированных
значениях x = 0.05, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.65, 0.7
и 0.8 [10]. При этом ранее в [10] не было учтено, что
согласно структурным данным [3] при x ≥ 0.2 наблюда-
ется изменение знака кристаллографической (атомной)
киральности, при котором положения атомов металла
и кремния меняются местами. Однако проведенные
расчеты, с учетом изменения кристаллографической ки-
ральности не привели к сколько-нибудь заметному изме-
нению DOS. Соответствующие результаты представлены
на рис. 1. При этом видим, что при 0.2 ≤ x < 0.65
энергия Ферми располагается в области локального
минимума DOS (рис. 1). Кроме того, согласно полу-
ченным результатам, DOS всех рассматриваемых соста-
вов Fe1−x Cox Si (x ≥ 0) состоит из двух подзон, разде-
ленных энергетической щелью, а подзона, в которой
находится уровень Ферми, формируется синглетными
t0g -электронными состояниями.
Используя (11,14) и результаты LDA+U+SO-расче-
тов можно показать, что при x = 0.2 возникает смена
знака κ, а в области концентраций с 0.2 ≤ x < 0.65 —
резкое усиление концентрационных флуктуаций в об-
ласти низких температур и тепловых флуктуаций в
области магнитного фазового перехода. Действительно,
используя (12,13), получаем выражения для среднеквад-
ратических флуктуаций спиновой плотности
hm2 ix = x(1 − x)U −1 (UCo − UFe )(M 2S + M20 ),
1 Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3
321
(19b)
60
2
3
40
T, K
20
0
0 0.2 0.4 0.6 0.8
x Co
Рис. 4. Концентрационная зависимость характерных темпера-
тур сплавов Fe1−x Cox Si: 1 экспериментальные данные по TS [3];
2 — критическая температура TC , рассчитанная в настоящей
работе; 3 — температура TS , полученная в настоящей работе.
hm2 iT = (3/4)C(T /U)2
o−1
×

D −1 + 2κM 2S + 2κU −2 (UM0 + h)2

2
+ A2 /2 ,
где значения параметров функции Линдхарда: A и C,
можно определить из сопоставления результатов рас-
четов магнитной восприимчивости (18) с эксперимен-
тальными данными (рис. 2, 3) при h = 0. Значения па-
раметров Дзялошинского−Мория, использованные при
расчетах, были заимствованы из работы [15].
Учет концентрационных флуктуаций приводит к ре-
шениям уравнения магнитного состояния (16) описыва-
ющий изменение знака спиновой киральности в области
геликоидального ферромагнитного порядка при x = 0.2.
Геликоидальный ферромагнетизм с правой спиновой
киральностью (16) реализуется в области температур
меньших температуры Кюри−Нееля при значениях кон-
центрации кобальта: 0.2 ≤ x < 0.65.
Поскольку смена знака κ при температуре рав-
ной TC , согласно (17), не сопровождается исчезнове-
нием локального магнитного момента, постольку маг-
нитные фазовых переходы в интервале концентраций
0.2 ≤ x < 0.65 оказываются растянутыми по темпера-
туре. При этом в интервале температур от TC (x)
до TS (x) возникает область геликоидального ближ-
него порядка с ненулевой локальной намагниченно-
стью (19). Эта область, возникающая между кривыми
концентрационных зависимостей TC (x) и TS (x), приве-
дена на рис. 4. При x = 0.65 параметр d становится
равным нулю [3], согласно (15) реализуется переход
ферромагнетик−парамагнетик с формированием в пара-
магнитной области температур ферромагнитного ближ-
него порядка.
В концентрационных областях: 0.05 < x < 0.2 и
0.65 ≤ x < 0.8, согласно (15), имеет место темпера-
322
0.20
Fe0.7Co0.3Si
1
2 концентрационно-температурных зависимостей магнит-
0.15 3 ных свойств киральных ферромагнетиков Fe1−x Cox Si
h, T
0.10
Fe0.8Co0.2Si
0.05
0 никновения скирмионных фаз на h−T -диаграммах и
10 20 30 40 50
T, K
Рис. 5. Фазовая диаграмма сплавов Fe1−x Cox Si с x = 0.2, 0.3:
1 — экспериментальные данные [17]; 2 — экспериментальные
данные [16]; 3 — расчет в настоящей работе.
турный фазовый переход второго рода геликоидальный
ферромагнетик−парамагнетик, при TC (= TS ).
Кроме того, мы получаем, что для составов
0.20 ≤ x < 0.65 в интервале температур TC (x) < T < TS (x)
при ненулевом значении однородного внешнего маг-
нитного поля (направленного вдоль оси 0z : h(z ) ≡ h):
h(1 + M S ) > d|q0 |M S /(4|κ|) на фазовых (h−T )-диаграм-
мах формируются скирмионные карманы“. Примеры
”
таких фазовых диаграмм представлены на рис. 5.
Границы (h1 и h2 ) этого интервала полей определя-
ются уравнением: h(1 + M S (h)) = d|q0|M S (h)/(4|κ(h)|) и
отвечают возникновению спиновых конических струк-
тур. За температурными границами области существова-
ния скирмионной фазы, согласно (15)−(19) реализуются
флуктуации спирали, которые наблюдаются при нейтро-
нографических исследованиях [3,17].
6. Заключение
В настоящей работе показано, что в киральных ферро-
магнетиках на основе квазибинарных сплавов переход-
ных металлов, концентрационные флуктуации магнит-
ных моментов, приводят к концентрационным превра-
щениям, при которых возможна смена знака параметра
мода−мода. При этом из уравнений магнитного состо-
яния следует, что при этом возникает концентрацион-
ный переход порядок-порядок, сопровождаемый сменой
знака спиной киральности. Согласно закону сохранения
топологического заряда это означает изменение кри-
сталлографической киральности. Как следует из экспе-
римента такое изменение должно сопровождаться за-
полнением частных позиций занимаемых (при x < 0.2)
кремнием, атомами металла. И наоборот заполнение
позиций атомов металл, атомами кремния. Используя
А. А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.А. Ноговицына, C.А. Бессонов
гамильтониан Хаббарда, расширенный учетом разли-
чия параметров внутриатомного взаимодействия для
железа и кобальта, рассмотрены основные особенности
с кристаллической структурой В20. Полученные тем-
пературные зависимости магнитной восприимчивости
при различных концентрациях согласуются с экспери-
ментальными данными в области магнитного фазового
перехода первого и второго рода (см. рис. 2, 3). При
этом получено, что во внешнем магнитном поле возни-
кает провал на температурных зависимостях магнитной
восприимчивости, а уравнение магнитного состояния
имеет скирмионные решения. Расчеты описывают воз-
указывают на то, что скирмионные состояния возникают
в интервале от 0.2 до 0.65 концентраций моносилицида
кобальта в Fe1−x Cox Si.
При x = 0.65 параметр мода-мода становится равным
нулю, причем как указано в [3], ДМ-взаимодействие
исчезает. Поскольку причины резкого обнуления пара-
метра ДМ-взаимодействия окончательно не выяснены,
остается открытым вопрос о природе геликоидального
порядка при x > 0.65.
Финансирование работы
Результаты были получены в рамках задания мини-
стерства образования и науки Российской Федерации
FEUZ-2020-0020.
Конфликт интересов
Авторы заявляют, что у них нет конфликта интересов.
Список литературы
[1] J. Beille, J. Voiron, F. Towfiq, M. Roth, Z.Y. Zhang. J. Phys. F
11, 2153 (1981).
[2] С.В. Григорьев, В.А. Дядькин, С.В. Малеев, D. Menzel,
J. Schoenes, D. Lamago, Е.В. Москвин, H. Eckerlebe. ФТТ
52, 852 (2010).
[3] S.-A. Siegfried, E.V. Altynbaev, N.M. Chubova, V. Dyadkin,
D. Chernyshov, E.V. Moskvin, D. Menzel, A. Heinemann,
A. Schreyer, S.V. Grigoriev. Phys. Rev. B 91, 184406 (2015).
[4] J. Gayles, F. Freimuth, T. Schena, G. Lani, P. Mavropoulos,
R. Duine, S. Blugel, J. Sinova, Y. Mokrousov.
arXiv:1503.04842v1 [cond-mat.mtrl-sci].
[5] А.А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.М. Нуретдинов. ФТТ 62, 776
(2020).
[6] Y. Onose, N. Takeshita, C. Terakura, H. Takagi, Y. Tokura.
Phys. Rev. B 72, 224431 (2005).
[7] E. Altynbaev, S.-A. Siegfried, E. Moskvin, D. Menzel,
C. Dewhurst, A. Heinemann, A. Feoktystov, L. Fomicheva,
A. Tsvyashchenko, S. Grigoriev. Phys. Rev. B 94, 174403
(2016).
[8] G.J. Li, E.K. Liu, H.G. Zhang, Y.J. Zhang, J.L. Chen,
W.H. Wang, H.W. Zhang, G.H. Wu, S.Y. Yu.
arXiv:1211.6815v1 [cond-mat.mtrl-sci].
Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3
Индуцированные флуктуациями фазовые переходы и скирмионы в сильно коррелированных... 323

[9] A. Bauer, M. Garst, C. Pfleiderer. Phys. Rev. B 93, 235144

(2016).
[10] А.А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.А. Ноговицына, С.А. Бессо-
нов. ФТТ 62, 71 (2020).
[11] И.Е. Дзялошинский, П.С. Кондратенко. ЖЭТФ 70, 1987
(1976). [I.E. Dzyaloshinskii, P.S. Kondratenko, Sov. Phys.
JETP 43, 1036 (1976)].
[12] J. Hubbard. Proc. Roy. Soc. A 276, 238 (1963).
[13] T. Moriya. Spin Fluctuations in Itinerant Electron Magnetism,
Springer-Verlag, Berlin (1985).
[14] А.А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.М. Нуретдинов, Т.А. Ногови-
цына. ФТТ 60, 1882 (2018).
[15] А.А. Повзнер, А.Г. Волков, Т.А. Ноговицына. ФТТ 60, 227
(2018).
[16] T.Y. Ou-Yang, G.J. Shu, C.D. Hu, F.C. Chou. J. Appl. Phys.
117, 123903 (2015).
[17] L.J. Bannenberg, K. Kakurai, F. Qian, E. Lelievre-Berna,
C.D. Dewhurst, Y. Onose, Y. Endoh, Y. Tokura, C. Pappas.
Phys. Rev. B 94, 104406 (2016).
Редактор Ю.Э. Китаев

1∗ Физика твердого тела, 2021, том 63, вып. 3