Crs ONL97

Universit de Rennes 1
DEA de Physique - 5
Anne INSA
Option Optique et Htrostructure

Notes de cours (96-97):

Elments de lOptique Non Linaire

par

Pr. Xuan Nguyen Phu

IUT - Angers - Laboratoire POMA - Photonique de Puissance
4 Bd Lavoisier - F-49016 Angers Cedex
em: xuanngph@orange.fr

Cours ONL Pr. Xuan Nguyen Phu 2
Avant propos

Les phnomnes de physiques linaires sont ceux qui obissent aux principes de
proportionnalit et de superposition des tats. L'optique linaire est bien dans ce cas. Mais si
l'on irradie un volume d'atomes ou de molcules par une onde lectromagntique dont le
champ lectrique n'est plus ngligeable devant le chanp lectrique atomique ( de l'ordre de
10
10
V/m), le milieu matriel interagit avec le champ excitateur de telle sorte que l'onde
lectromagntique diffuse se modifie : cette modification ne respecte plus les principes de
proportionalit et de superposition . On rentre dans le domaine des interactions non linaires.
Les effets non linaires en lectricit et magntisme sont connus dans la gamme des radio-
frquences bien avant le 20 sicle ( la saturation magntique dans les ferromagntiques, la
dcharge lectrique dans les gaz ...)
Seulement depuis l'invention du laser (1960), l'optique s'est considrablement
renouvele. Les tudes de l'interaction lumire-matire prennent un grand essort. Il est
convenu maintenant que l'Optique Non Linaire a vu le jour la date de publication de
l'article de Franken et Co. en 1961 concernant l'observation de la gnration du 2nd
harmonique dans le vert. Depuis, les dcouvertes en Optique Non Linaire se multiplient. Les
travaux thoriques en ONL se perfectionnent et permettent de comprendre de mieux en mieux
les phnomnes non linaires. La technologie du laser en tire partie en s'amliorant de plus en
plus. Actuellement les champs des investigations et ceux des applications de l'ONL sont
extrmement vastes. Ils touchent presque tous les domaines de la physique. En plus des
domaines proprement ONL comme la propagation non linaire, les diffusions stimules, les
phnomnes d'absorption multiphotonique, on note des apports importants dans l'tude de la
structure de la matire (spectrocopie non linaire), dans la conception et synthse des
matriaux (recherche des nouveaux matriaux), dans la technologie des lasers grandes
puissances, les domaines de l'nergie, de la communication , l'imagerie, la mdecine ...
Dans ce cours dune quinzaine dheures , nous nous contenterons de prsenter
quelques lments de base de l'Optique Non Linaire. Avec les concepts de susceptibilit non
linaire et avec des bases classiques et quantiques comme les quations de Maxwell, la
matrice de densit, les mthodes de perturbations, nous passerons en vue les aspects de la
propagation non linaire, les processus du 2
nd
ordre et du 3
ordre ( la gnration des

harmoniques, les processus de mlanges d'ondes, l'amplification paramtrique, labsorption
multiphotonique, lindice de rfraction non linaire), les diffusions stimules (Brillouin,
Raman, Rayleigh) , la conjugaison de phase et la bistabilit optique...Pour une tude plus
approfondie, une liste de quelques livres est indique dans la partie bibliographique

Programme de l'Optique Non Linaire (15h Cours-TD) :
1. Introduction classique : Proprits gnrales des susceptibilits non linaires. Modles
doscillateurs anharmonique classique.
2. Thorie quantique des susceptibilits non linaires : Equation de Schrdinger non linaire.
Matrices de densit. Equations de Maxwell et la propagation dans un milieu non linaire.
3. Phnomnes non linaires du 2
nd
ordre : Effet lectro-optique du 2
nd
ordre, Gnration de
second harmonique, Problme de laccord de phase. Amplification paramtrique. Gnration
de frquences somme et diffrence.
4. Phnomnes non linaire du 3
ordre : Effet auto-induit Indice de rfraction dpendante de

l'intensit, Absorption biphotonique, Pouvoir rotatoire auto-induit, Phnomne dauto-
focalisation , La conjugaison de phase.
5. Les diffusions stimules : Effets Brillouin , Raman et Rayleigh stimuls.
6. Bistabilit optique d'absorption et de dispersion.

Bibliographie (Livres de base sur l'Optique Non Linaire)

1. Nonlinear Optics- N. Bloembergen- WA Benjamin New-York 1965
2. Quantum Electronics- Vol.1 Nonlinear Optics. Part A.- Rabin and C.L Tang Ed. -
Academic Press. 1975
3. The Principles of Nonlinear Optics - Y.R. Shen- Ed. John Wiley & Sons 1984
4. Nonlinear Optics - R.W. Boyd - Ac. Press 1992
5. Principles of Phase Conjugation - Zeldovich , Pilipetsky, Shkunov - Springer Verlag 1985
6. Phase Conjugate Optics - J. Sakai - Mc Graw Hill 1992
7. Raman Spectroscopy - D.A. Long - Mc Graw Hill Int. Book Copany 1977
8. Laser Handbook - F.T.Arecchi and E.O. Schulz- Dubois Ed. - North Holland Tub. Comp.
1972


Chapitre 1:

Introduction par les thories classiques

1. Thorie lectromagntique classique

1.1 Equations de Maxwell

En thorie classique, l'onde lectromagntique est dcrite par le champ lectrique E et
le champ magntique H . Son interaction avec la matire s'exprime par le vecteur de
dplacement lectrique D et l'induction magntique B . Les vecteurs E , H, D, B vrifient,
dans un milieu matriel quelconque et en units MKS, les quations dites de Maxwell :
(1.1)
= E
B
t

(1.2)
= + H
D
J
t

et les quations de fermeture:
(1.3)
= D
(1.4) = B 0
o J est la densit de courant et la densit de charge. L'interaction avec le milieu matriel
se traduit par les relations constitutives suivantes:
(1.5)
D E P E = + =
0

(1.6)
B H M H = + =
0

P est le vecteur de polarisation induite par l'onde e.m. dans le milieu et M est le vecteur de
magntisation. Les tenseurs et sont respectivement la permitivit et la permabilit du
milieu. En rgime linaire, ces tenseurs sont indpendants des champs E et H . Dans le cas
non linaire, ils deviennent des fonctionnels: ( ) = E, t et ( ) = H, t .
1.2 Densit d'nergie lectromagntique: Vecteur de
Poynting.
La conservation d'nergie s'exprime en valuant l'nergie lectromagntique
contenue dans une unit de volume et le flux d'nergie travers la surface dlimitant ce
volume comme gale l'oppos du travail effectu par des sources sous l'action des champs
de l'onde lectromagntique. Or ce travail effectu par la densit de courant J est J.E ( le
champ magntique tant perpendiculaire au dplacement ne fournit aucun travail) et s'crit
d'aprs (1.2) :

( ) J E E H E
D
. . . =

t

Cette expression devient en utilisant l'identit ( ) ( ) ( ) = . . . E H H E E H et (1.1) :
(1.7)
( ) J E E H H
B
E
D
. . . . =
t t

Dans l'hypothse o les tenseurs =
ij
et =
ij
sont indpendants du temps et
symtriques ( par exemple dans le cas des milieux linaires homognes et isotropes) on a :

( )
1
2
t t t
H B E D H
B
E
D
. . . . + = +
La relation (1.7) peut alors se mettre sous la forme (la loi de conservation d'nergie):
(1.8)

W
t
+ = . . S J E
o W est la densit d'nergie lectromagntique et S le vecteur de Poynting dfinis par:
(1.9)
( ) W = +
1
2
E D H B . .
(1.10)
S E H =
La conservation de charge s'exprime , partir de (1.3) et (1.2) par:
(1.11)

t
+ = . J 0
On se placera dans le cas des milieux non magntiques M = 0 .
1.3 Equation de propagation linaire:

On se place dans le cas d'un milieu linaire homogne et isotrope sans charge et non
magntique : = 0 , J = 0, M = 0. En appliquant le rotationel dans l'quation (1.1) et (1.2) et
en utilisant l'identit : ( ) = + E E E . , on obtient l'quation standard de
propagation d'onde lectromagntique dans un milieu linaire homogne isotrope sans charge
et non magntique :
(1.12)
E
E
2
=

t
2
0
(1.13)
H
H
2
=

t
2
0
Ces quations admettent des solutions de type d'onde plane :
(1.14) ( ) E H V k r t
0
ou = . . f
o f est une fonction arbitraire. Le vecteur k a pour module k = k dfini par :
(1.15)
k
2 2
=

La vitesse de phase est donc dfinie par :
(1.16)
v
k
= =
1

Dans le cas des ondes planes de type sinusodal, les champs E et H s'crivent sous la forme :
(1.17)
( )
( )
E r E
0
k r
, .
.
t e
i t
=

(1.18)
( )
( )
H r H
0
k r
, .
.
t e
i t
=

La transversalit de ces ondes se dduisent des relations suivantes:
(1.19)
k E H =
(1.20) k H E =
Noter que H E =
|
\
1 2 /

Tout paquet d'ondes planes, combinaison linaire de (1.17) est aussi une solution de l'quation
de propagation :
(1.21)
( ) ( )
( )
E r A , .
. ( )
t k e dk
i k z k t
=


Considrons un paquet d'ondes planes se propageant dans la direction z avec k variant
autour de k
0
l'intrieur d'une bande de largeur 2
0
. k k << . Le dveloppement de au
premier ordre donne:
(1.22)
( )

( ) . k
d
dk
k k
k
= +
|
\
|
0 0
0

Le paquet d'ondes (1.21) se propageant dans la direction z s'expime alors sous la forme
(1.23)
( ) E E z t e z
d
dk
t
i k z t
k
, . .
( )
=
|
\
|
|
\
|
|
0 0
0
0

o l'enveloppe de l'onde ( ) E A
0
z
d
dk
t k i z
d
dk
t k k dk
k k
|
\
|
|
\
|
|
=
|
\
|
|
\
|
|

0 0
0
. ( ).exp . se
propage sans se dformer, si les termes en ( ) k k
n
0
avec n 2 sont ngligeables, avec une
vitesse de groupe gale :
(1.24)
v
d
dk
g
k
=
|
\
0

2. Susceptibilits non linaires.

2.1 Tenseurs de rponse de polarisation.

Les quations de Maxwell (de 1.1 1.4) restent valables pour dcrire les ondes
lectromagntiques dans un milieu matriel quelconque. Linteraction onde-matire est rgie
toujours par les relations constitutives (1.5 et 1.6). Mais lorsque le champ lectrique E(r t) de
londe e.m. cesse dtre ngligeable devant le champ lectrique atomique
( E
e
a
V m
a
=

1
4
10
0
0
2
10 1
. , a
0
tant le rayon de Bohr), la rponse du milieu reprsente
par le vecteur de polarisation P(r,t) devient une fonctionelle non linaire du champ lectrique
E(r t) : ( ) ( ) P r E r , , , ) t t = P qui se dveloppe sous la forme :
(1.25)
( ) ( ) ( ) ( ) ( ) P r r r r r , , ) , ) , ) , ) t t t t t = + + + +
< > < > < > < >
P P P P
0 1 2 3

Le terme dordre 0, P
<0>
correspond lexistence d une polarisation sans champ lectrique
extrieur appliqu. Cette polarisation est dite spontane. Cest le cas des matriaux
ferrolectriques ( Titanate de Barium BaTiO
3
, Phosphate monopotassique KH
2
PO
4
, ...).
Le terme dordre 1, P
<1>
est prcisement la polarisation linaire:
(1.25)
( ) P r r r E r r
1
1 1 1
< > < >
=
, ( , , , ): ( , ) t t t t d dt
0
1
1 1
3
1

La notation : dsigne le produit tensoriel. Le tenseur
< > 1
de rang 2 est la rponse
impulsionnelle du milieu matriel. La relation (1.25) exprime le fait que la rponse de la
matire au point spatiotemporel (r,t) dpend de la valeur de lexcitation E(r
1
,t
1
) en tout point
r
1
et tous les instants t
1
antrieurs de linstant t . On dit que la rponse est non locale et
non instantane. Le principe de causalit implique :
(1.26)

< >
=
1
1 1
0 ( , , , ) , r r
1
t t t t

Les termes dodre n suprieurs 1, P
<2>
, P
<3>
, ..., P
<n>
dsignent les polarisations non
linaires du milieu matriel, induites par le champ lectrique de londe:
(1.27)
( ) P r r r r r E r E r r r
1 1 1
< > < >
=
n n
n n n n n n
t t t t t t t d dt d dt , ( , , , , , ,... , ): ( , )... ( , ) ...
0 1 2 2 1
3
1
3

Lexpression (1.27) exprime laide dune intgrale de superposition la polarisation du
milieu au point spatiotemporel (r,t) comme rsultant des actions du champ lectrique en tous
points spatiaux (indpendants entre eux) r
1
, r
2
, ...,r
n
et tous les instants t
1
, t
2
, ...,t
n

antrieurs t. Le tenseur
< > n
dordre n est de rang (n+1). Il caractrise la rponse -
polarisation dordre n ou la rponse impulsionnelle dordre n du milieu matriel. Il est non
local et non instantan. Lexpression analytique de (1.27) scrit , par exemple dans le cas o
n = 2:

(1.28)
( ) P t t t t E t t d dt d dt
i ijk
n
j k n n
< > < >
=
2
0 1 2 2 1
3
1
3
2 2
r r r r r E r r r
1 1 1
, ( , , , , , ) ( , ) ( , )
o les indices tensoriels rpts j , k indiquent aussi les sommations sur ceux-ci.
Les tenseurs de rponse
< > n
dordre n sont de type causal et rels.
Linvariance temporelle s'exprime par le fait que si l'on retarde l'excitation E d'un temps ,
les polarisations induites P
<2>
, P
<3>
, ..., P
<n>
seront retardes de la mme dure , ceci quel
que soit .
L'invariance spatiale se ralise dans les milieux macroscopiquement homognes. Elle
s'exprime par le fait que toute translation du vecteur d'excitation E selon un dplacement
arbitraire r implique la mme translation des polarisations induites P
<2>
, P
<3>
, ..., P
<n>
selon
le mme dplacement r.
Par consquent dans les milieux macroscopiquement homognes les tenseurs
< > n
peuvent
se rduire d'une variable spatio- temporelle en posant :

< > < >

=
n
n n
n
n n
t t t t t t ( , ; , , , ... , , ) ( , , , ... , , ) 0 0
1 2 2 1 2 2
r r r R r r r
1 1

Les tenseurs de rponse R
< > n
dordre n sont aussi de type causal et rels.
Alors les polarisations induites s'expriment sous les formes suivantes:

(1.29)
P t R t t E t d dt
i ij j
< > < >
=
1 1
1 1
3
1
( , ) ( , ) ( , ) r r r r r
1 1 1

(1.30)
P t R t t t t E t E t d dt d dt
i ijk j k
< > < >
=
2 2
1 2 2 1 2 2
3
1
3
2 2
( , ) ( , , , ) ( , ) ( , ) r r r r r r r r r
1 1 1

(1.31)
P t R t t t t E t E t
E t d dt d dt
i ijk j k
< > < >
=

3 3
1 3 3 1 2 2
3 3
3
1
3
3 3
( , ) ( , ,..., , ) ( , ) ( , ).
. ( , )
r r r r r r r
r r r
1 1
1

Les polarisations P
<n>
sont uniques. Mais les tenseurs de rponse R
<n>
ne le sont pas comme
noyaux des intgrales de superposition. Noter que si R
ii i i
n
n 1 2
...
< >
est antisymtrique par rapport
aux n derniers indices (sauf le premier indice i ) l'intgrale sera nulle. Or tout tenseur R se
dcompose en une somme de sa partie symtrique R
S < >
et sa partie antisymtrique R
a < >
.
On rduira dans la suite les tenseurs de rponse leur partie symtrique:

R
n
R
i i i i
n
i i i i
n
n n 1 2 1 2
1
... ...
!
< > < >
=

P

o P dsigne les permutations des n derniers indices. Noter aussi que les tenseurs
( ) R t t t
ii i i
n
n n
n 1 2
1 1
...
, , , , , ... , ,
< >
r r r

sont invariants dans toutes permutations des triplets
( )
( )
i t et i t

, , , , r r . Cette proprit est appele la symtrie intrinsque.

2.2 Tenseurs de susceptibilit non linaire

La susceptibilit en optique linaire est la rponse du milieu une onde monochromatique
une frquence angulaire donne. Par extension on dfinit les susceptibilits non linaires
comme transforme de Fourier de n-espace-temps des tenseurs R
<n>
de rponse
impulsionnelle de polarisation. Dcomposons pour cela le champ rel E(r,t) et les
polarisations relles P
<n>
(r,t) en ondes planes par la transformation de Fourier:
(1.32)

( )
E r E k k
k r
( , )

( , ) t e d d
i t
=

3

(1.33)

( )
P r P k k
n n k r < > < >
=

( , )

( , ) t e d d
i t

3

On dfinit les tenseurs de susceptibilit d'ordre n par
(1.34)

< > < >

=
|
\
|
|
n
1
n
1 n
1
k k R r r k r
r r
( , ,..., , ) ( , ..., , ).exp .
...
, 1 1
3
1
3
n n n
n n
t t i t
d dt d dt

Alors la rponse frquentielle des polarisations d'ordre n s'crit :
(1.35)
( , ) ( , , ... , , ): ( , )... ( , )
( ( )) ( ( ))
P k k k E k E k
k k k k k
1
< > < >
=
+ +
n n
n n n n
n n n n
d d d d

1 1 1 1
1 1
3
1
3

Cette expression est gnrale. Elle s'applique tous les cas ( mlange d'ondes, diffusions
stimules, gnration des harmoniques...) et met en vidence, avec la prsence de deux Dirac
sous le signe somme de l'intgrale, le fait que le couplage des modes doit respecter les
rgles de slection suivantes:
(i) la conservation d'nergie :
(1.36)
= + + +
1 2 n

(ii) l'accord de phase:
(1.37)
k k k k
1 2 n
= + + +

Notation standard:

L'expression (1.35) dans le cas d'une onde lectromagntique ayant un spectre frquentiel
quasiment discret s'crit par convention sous la forme:

(1.38)
( , ) ( , ; , , ... , , ): ( , )... ( , ) P k k k k E k E k
k k k
< > < >
++ =
++ =
=

n n
n n n n
n
n

1 1 1 1
1
1

o les 2 premiers arguments doivent vrifier les rgles de slection (1.36 et 1.37). Ils ne
jouent pas le mme rle que les autres arguments restants.
Cas de rponses locales: Susceptibilits dipolaires

Dans ces cas, les tenseurs de rponses R
<n>
ne dpendent plus des coordonnes d'espace.
Alors les tenseurs
< > n
ne dpendent pas non plus des vecteurs d'ondes k
i
, i =1...n . Les
polarisations non linaires s'expriment plus simplement , dans le cas o l'onde e.m. ne contient
que des modes frquentiels discrets, sous la forme

(1.39)

( , ) ( ; , ... , ): ( , )... ( , ) P r E r E r
< > < >
++ =
=

n n
n n n
n

1 1 1
1

La dpendance de k provient du fait que la polarisation en un point r dpend de l'action du
champ lectrique en tout point de l'espace sur le point r . Ce qui se manifeste dans le cas des
polarisations n-polaires. Dans l'approximation dipolaire
< > n
est indpendant de k .
Cas de rponse instannes et locales

(1.40)

( , ) : ( , )... ( , ) P r E r E r
< > < >
=
n n
t t t
Les tenseurs de rponses R
<n>
et
< > n
se concident. Ce sont des tenseurs constants.

2.3 Symtries des tenseurs de susceptibilits
A. Domaine frquentiel
a. Conjugaison
Le caractre rel des rponses R
<n>
implique par transformation de Fourier que les
tenseurs
< > n
vrifient la proprits de conjugaison :

(1.41)

< > < >
=
n
n n
n
n n
( , ; , ,..., , ) ( , ; , ,..., , ) k k k k k k
1 1 1 1

b. Symtrie de permutations intrinsques
Cette proprit est la consquence directe de la symtrie de permutation intrinsque des R
<n>
.
Les tenseurs
ii i i
n
n 1 2
...
< >
sont invariants dans les permutations ( )
( )
i i

, , , , k k

c. Cas de milieu sans perte: Symtrie complte
Si le milieu est sans perte, les susceptibilits
< > n
sont relles. (Nous verrons plus loin cette
proprits). Plaons nous dans le cas de l'approximation dipolaire ( milieu rponse locale).
On peut valuer la moyenne temporelle de la densit d'nergie lectromagntique en fonction
des
< > n
pour un champ rel : E E ( ) ( ) t e
n
i t
n
n
=

. ( Noter que E E ( ) ( ) =

n n
)
W =
1
2
E D . avec D E P
0
= + et
( )
P E EE EEE
1
= + + +
< > < > < >

0
2 3

On obtient en plus de l'nergie de l'onde e.m. dans le vide une quantit stocke dans le milieu
due la polarisation de celui-ci:

(1.42)
W E E E E E
P
i n ij n j n
n
i n m ijk n m j n k m
n m
= + + +
< > < >

0 1 0 2
2 2
( ) ( ) ( ) ( ) ( , ) ( ) ( )
,

Ce n'est autre que le dveloppement de Taylors en fonction des E
n
( ) . ce qui prouve la
complte symtrie des coefficients
ij
n
< > 1
( ) ,
ijk
n m
< > 2
( , ), ...Par exemple:

ijk jki jki
< > < > < >
= + = = = = + =
2
3 1 2
2
1 2 3
2
1 2 3
( ) ( ) ( )

d. Symtrie de Kleinman
Dans le cas d'un milieu sans perte rponse locale et instantane (par exemple le cas o la
frquence de l'onde excitatrice est trs faible devant la plus petite frquence de transition des
atomes ou molcules dans le milieu), les tenseurs de susceptibilit non linaire sont
compltement symtriques : invariants dans toute permutation des indices sans permutaion
associe des frquences. C'est la symtrie de Kleinman.

B. Symtries d'espace

Dans le cas des milieux rponse locale (approximation dipolaire ), les symtries d'espace
rentrent en jeu pour rduire le nombre des composantes indpendantes. Soit (a
ij
) la matrice
orthogonale d'une de ces symtries (par exemple les symtries cristallines). Le champ E et la
polarisation P se transforment respectivement en E et P par :
(1.43) E a E
i ij j
= et P a P
i ij j
=
Alors
< > n
se transforme comme un tenseur de rang (n+1) (d'o l'appellation tenseur):
(1.44)

ijk r
n
ii jj rr
i j k r
n
a a a
... ...
...
< >

< >
=
Comme le milieu est invariant dans une transformation par ces symtries, les proprits
physiques du milieu doivent tre aussi invariantes dans la mme transformation:

(1.45)
=

La relation (1.45) permet de rduire considrablement le nombre des composantes
indpendantes des tenseurs
< > n
. En particulier si le milieu possde un centre de symtrie
(symtrie d'inversion) , la matrice associe est a
ij ij
= . Alors tous les tenseurs d'ordre pair
( de rang impair) sont nuls:

(1.46)

< >
=
2
0
n


3. Modle d'oscillateur anharmonique classique

3.1 Susceptibilit linaire

Le modle d'oscillateur harmonique (modle de Lorentz) a connu beaucoup de succs
dans l'explication des proprits optiques de la vapeur atomique. Selon ce modle, les atomes
sont considrs comme des oscillateurs harmoniques amortis (par diffusion spontanes et/ou
collisions lastiques), chacun ayant pour masse m et une charge -e . Soit x le dplacement
par rapport sa position d'quilibre. Soumis une irradiation lectromagntique de frquence
angulaire prs d'une transition particulire
0
de l'atome, celui-ci vibre comme un
oscillateur harmonique. L'quation du mouvement s'crit:

(1.47)
( ) x x x
e
m
E t + + =
0
2

avec le champ appliqu: E t E e c c
t
( ) . . = +
0

La solution en rgime stationaire s'crit:
(1.48)

( )
x
eE t
m i
=

( )

0
2 2

La polarisation s'obtient:
(1.49)

( )
P N ex
Ne
m i
E e c c
i t
= =

+
( ) .
2
0
2 2
0

N tant le nombre d'atomes par unit de volume. Or P E =
0
( ) ( ) . On en dduit la
susceptiblilit linaire:
(1.50)

( )

( )
/
=

Ne m
i
2
0
0
2 2

Par la suite on posera
(1.51)

( )
D i ( ) =
0
2 2

3.2 Susceptibilit du 2nd ordre

Le modle de Lorentz dans le cas non linaire est, par extension, le modle de l'oscillateur
anharmonique. Dans le cas de l'atome dpourvu de symtrie d'inversion, l'quation du
mouvement devient en introduisant un terme non linaire d'ordre le plus faible:

(1.52)
( ) x x x ax
e
m
E t + + + =
0
2 2

a tant le paramtre caractrisant la rponse non linairedu 2
nd
ordre . On introduit 2
frquences dans l'onde excitatrice:
(1.53)
E t E e E e c c
t t
( ) . . = + +

1 2
1 2

En utilisant la mthode des perturbations par l'introduction du paramtre perturbatif comme
coefficient du champ appliqu on remplace E(t) par E(t) dans (1.52). La rsolution seffectue
laide dun dveloppement de x en srie de puissance de :

(1.54)
x x x = + +
< > < >

1 2 2

On obtient par identification des termes de mme ordre de perturbation :

(1.55)

( )
x x x
eE t
m
< > < > < >
+ + =

1 1
0
2 1

(1.56)

( )
x x x a x
< > < > < > < >
+ + + =
2 2
0
2 2 1
2
0

La solution de (1.55) en rgime stationnaire s'crit:
x t x e x e c c avec x
e
m
E
D
i t i t
j
j
j
< > < > < > < >
= + + =

1 1
1
1
2
1
1 2
( ) ( ) ( ) . . ( )
( )

En reportant cette solution dans (1.56), on obtient sa solution stationnaire sous la forme:

x t x e x e x e
x e x c c
i t i t
i t
i t
< > < > < > < >
+
< >

< >
= + + + +
+ + +
2 2
1
2 2
2
2 2
1 2
2
1 2
2
2 2
0
1 2
1 2
1 2
( ) ( ) ( ) ( )
( ) ( ) . .
(
(
)
)

Dans cette solution au 2nd ordre, les deux premiers termes reprsentent la gnration du 2nd
harmonique la frquence angulaire 2
1
et 2
2
, le 3 terme la gnration de la frquence
somme, le 4 terme la cration de la frquence diffrence et le dernier terme le phnomne
de rectification optique.
A chacun de ces phnomnes correspond une susceptibilit du 2nd ordre associe:

(1.57)

< >
=
2
3
0
2
2
2
( ; , )
/
( ) ( ) ( )
j j j
j j j
Nae m
D D D
j = 1,2.
(1.58)

< >
+ =
+
2
1 2 1 2
3
0
2
1 2 1 2
( ; , )
/
( ) ( ) ( )
Nae m
D D D

(1.59)

< >
=
+
2
1 2 1 2
3
0
2
1 2 1 2
( ; , )
/
( ) ( ) ( )
Nae m
D D D

(1.60)

< >
=
2
1 1
3
0
2
1 1
0
0
( ; , )
/
( ) ( ) ( )
Nae m
D D D

3.3 Susceptibilit du 3 ordre

On se place dans le cas le plus simple des milieux ayant un centre de symtrie: milieu
macroscopiquement isotrope. Et pour tenir compte du caractre tensoriel, lquation du
mouvement de llectron sera vectorielle avec une contribution non linaire isotrope de la
force de rappel:

f r b r r r = +
0
2
( . ) )

(1.61)
( . ) ( ) r r r r r r
e
m
E + + =
0
2
b t
o lon applique au champ lectrique excitateur 3 composantes frquentielles:
(1.62)
E E E E ( ) . . t e e e c c
t t t
= + + +

1 2 3
1 2 3

La mthode de perturbations dveloppe au 3 ordre donne les relations suivantes:

(1.63)
( ) r r r
e
m
E
< > < > < >
+ + =
1 1
0
2 1
t
(1.64)
r r r
< > < > < >
+ + =
2 2
0
2 2
0
(1.65)
( . ) r r r r r r
< > < > < > < > < > < >
+ + =
3 3
0
2 3 1 1 1
0 b

Les solutions stationnaires sobtiennent successivement :
(1.66)
r r
1 1 < > < >
=

( ) ( ) t e
n
i t
n
n

(1.67)
r
2 < >
= 0

(1.68)
[ ]
r r
r
E E E
3 3
3
< > < >

< >
=
= = + +
( ) ( )
( )
( ). ( ) ( )
( ) ( ) ( ) ( )
;
, ,
t e avec
be
m D D D D
q
t
q
q
m n p
q m n p m n p
q m n p
q
3
3

On en dduit les composantes du tenseur de susceptibilits du 3 ordre:

(1.69)

ijkl
q m n p
jk il
q m n p
Nbe
m D D D D
< >
=
3
4
0
3
( ; , , )
( ) ( ) ( ) ( )

Et par symtrisation:

(1.70)

ijkl
q m n p
ij kl ik jl jk il
q m n p
Nbe
m D D D D
< >
=
+ +
3
4
0
3
( ; , , )
( )
( ) ( ) ( ) ( )

Chapitre 2:

Thories quantiques
de la susceptibilit non linaire

1.- Introduction

Les susceptibilits
n
dfinies de manire macroscopique dans le chapitre 1 comme tant la
rponse dun matriau un signal optique peuvent tre relies aux paramtres
(molculaires ou atomiques) du matriau comme les niveaux dnergie et les moments
dipolaires. Dans le cas d'un systme constitu par N entits identiques soumises l'excitation
d'une irradiation optique et dans l'hypothse o l'interaction entre chaque entit et lumire est
indpendante de l'interaction des autres ( on nglige les interactions entre les dipoles induits) ,
le systme est considr comme homogne et rponse locale. Le vecteur de polarisation P
est considr comme la somme des N moments dipolaires atomiques ou molculaires et peut
tre reli des paramtres molculaires par:

(2.1)
P p = N avec
p E E E E E E
i i ij j ijk j k ijk j k
( , ) ( , ) ( , ) ( , ) ( , ) ( , ) ( , ) r r r r r r r = + + + +

dsigne le moment dipolaire molculaire permanent. est la polarisabilit de la molcule
et et sont respectivement l'hyperpolarisabilit d'ordre 1 et d'ordre 2 qui rsultent des
effets non linaires du 2nd et 3 ordre. La thorie quantique est donc ncessaire pour relier ces
paramtres celles des atomes ou molcules.
Deux grands types de mthodes sont utilises pour calculer les
n
.
* quation de Schrodinger : par la thorie des perturbations de la fonction donde
atomique, on peut calculer
n
. Les prdictions sont prcises pour le cas de
rponses non rsonantes de systmes atomiques ou molculaires. Dans le cas des
rponses quasi rsonantes, les processus de relaxation deviennent importants, or il
ne peuvent pas tre pris correctement en compte dans ce formalisme, et on
dveloppe alors une 2me mthode.

* formalisme de la matrice densit : il est ncessaire pour tudier les
susceptibilits quand on ne connait l'tat du systme que statistiquement. Cette
mthode permet d'introduire plus naturellement les processus de relaxation quand
on sapproche de la rsonance et permet en particulier de dcrire la saturation de
labsorption.

2. - Le formalisme du vecteur dtat

2.1. Equation de Schrdinger perturbe:

L'tat d'un systme atomique soumis un champ extrieur est dcrit par la fonction donde
( , ) r t , solution de lquation de Schrdinger

(2.2a)
i
t
H

=

o
est loprateur hamiltonien avec perturbation :

(2.2b)

o +
V (t)

H
0
est l'hamiltonien de l'atome en absence du champ extrieur et
( ) V t la perturbation
dpendante du temps due l'interaction lumire-atome qui, dans l'approximation dipolaire
s'crit sous la forme:

(2.3)

( )

. ( ) V t t = E

o l'oprateur du moment dipolaire est exprim par:

(2.4) ( ) = er t

On se placera dans le cas o le champ lectrique de l'onde e.m. contient quelques composantes
frquentielles sous la forme:

(2.5)
E E ( ) ( ) t e
p
i t
p
p
=

Atome libre:
En labsence de lumire,
o et lquation (2.2a) possde des solutions stationnaires.

Ce sont des tats propres de l'nergie :

(2.6)
( )
n n
i t
r t u r e
n
, ( ) =

(2.7a)

( ) ( )
0
u r E u r
n n n
= o E
n n
=

Les u
n
( ) r forment une base orthonorme et complte.
(2.7b) u u
m n mn
( ), ( ) r r =
(2.7c)
u u
n
n
n
( ) ( ) ( ) r r r r

2.2.Solution de lquation de Schrdinger par la mthode des
perturbations.

On introduit dans (2.2) le paramtre perturbatif qui peut varier continment de 0 1 pour
dcrire limportance de linteraction:

(2.8)

( ) = +
0
V t

On cherche alors une solution de (2.1) de la forme suivante :
(2.9)
( , ) ( , ) ( , ) ( , ) ... ( , ) ... r t r t r t r t r t
n n
= + + + + + +
< > < > < > < > 0 1 2 2

< > n
est l'appromixation d'ordre n, coefficient de
n
. En reportant (2.9) dans (2.2a) et en
identifiant les coefficients de
n
, n = 0, 1, 2, ... on obtient:
(2.10)
i
t
H

< >
< >
=
0
0
0

(2.11)
i
t
H V n
n
n n

< >
< > < >
= + =

, , , , ...
0
1
1 2 3

On suppose que latome est initialement dans ltat fondamental:
< >

=
0
u e
g
iE t
g
( )
/
r

. On
dveloppe
< > n
sur la base des { } u
n
en crivant :

(2.12)

< > < >
=

n n i t
r t a t u e ( , ) ( ) ( )
r

a t
l
n < >
( )
2
est la probabilit de contribution de ltat nergtique dans ltat
lordre n et linstant t . L'quation (2.11) donne:

i a u r e a Vu r e
n i t n i t

( )

( )
< > < >

=
1

Les probabilits dordre <n> sont relies lensemble des probabilits dordre <n-1>. En
multipliant par ( ) u
m
r , et en intgrant sur tout lespace avec laide de la proprit

dorthonormalit, on obtient:
(2.13)

( )
a i a V e
m
n n
m
i t
m
< >

< >
=

1
1

o
m m
= et V u Vu u Vu d
m m m
=< >=

3
r
Lquation ( 2.13) permet de dterminer les probabilits lordre <n> connaissant celles
lordre <n-1>. Le systme est initialement dans ltat fondamental: a t a
g
< > < >
=
0 0
0 ( ) ( )
En utilisant les relations (2.3 et 2.4), on crit :

(2.14)
V t
m
( ) = -

m p
t
p
E e
p
( )

(2.15)

m m
u
u d r
3

On peut alors obtenir en rgime stationnaire:

(2.16)
( )
( )
a t e
m
mg p
mg p
i t
p
mg p < >

=
1
1
( )
.
E

(2.17)

( )
[ ]
( )
[ ]
( )( )
( )
a t e
m
mn p ng q
mg p q ng q
i t
n pq
ng p q < >

=

2
2
1
( )
E E

(2.18)

( )
[ ] ( )
[ ]
( )
[ ]
( )
( )( )( )
a t
E e
m
m r n p ng q
i t
mg p q r g p q ng q n pqr
mg p q r
< >

=

3
3
1
( )
. . .

E E


(ici g dsigne ltat fondamental : on a suppos latome dans son tat fondamental lordre
zro)
Ces expressions obtenues pour a a a
m m m
< > < > < > 1 2 3
, , contiennent dj des informations
intressantes sur les diverses rsonances possibles, sur le rle des moments dipolaires.
Application : Cas de l'excitation E(t) = E
0
Cos t ( Exercice)
- L'atome tant initialement dans un tat |n> : a
n
(0) = 1 et a
m
(0) = 0 pour m n , quelle est
la probabilit de transition vers les autres tats dans le cas proche de rsonance cd
+
nm
? Il y a un seul terme correspondant la transition |n> vers |m> dans (2.16) qui est
prpondrant: C'est l'approximation d'un systme 2 niveaux. D'autre part, laide de (2.13),
l'amplitude de cette probabilit de transition est approch par :
a t
e e e
m
mn
i t
mn
i t
mn
mn
i t
mn
mn mn mn
< >
+
=

+

+
1 0 0
2
1 1
2
1
( )
( ) ( )
( ) ( ) ( )
. .. . . .. . E E

Le champ excitateur n'interagit avec le moment dipolaire de transition, dans le cas proche de
rsonance, que par le terme e
i t
. Le fait de ngliger le terme en ( )
mn
+ devant celui en
( )
mn
est appel l'approximation par l'onde tournante. La probabilit de transition est

( )
[ ]
( )
a t
t
t
t
m
mn
nm
nm
< >
=

1
2
2
2
2
2
4
2
2
( )
sin /
/
. .. . E
0

Par ailleur les niveaux d'nergie ne sont pas infiniment fins: En effet l'largissement des raies est le
fait rsultant des missions spontanes, des collisions (ou dans le cas des solides un continuum de
niveaux). En dsignant par ( ' ) ' d la densit des tats d'nergie, on peut montrer que le taux
de transition est constant et proportionnel l'intensit de la radiation incidente avec l'hypothse
selon laquelle (') varie lentement dans une certaine bande de frquence + ,
centre la frquence de rsonance .
Exercice: ( Frquence de Rabi) Soit un atome deux niveaux |a> et |b> en interaction avec un
champ optique une frquence proche de rsonance = +
ba
avec
ba b a
= .
On posera dans l'approximation d'onde tournante la matrice d'nergie d'interaction par
V V E e
ab
ba
i t
= =

1
2
0

E
0
dsigne l'amplitude du champ lectrique de l'excitation optique et la constante dipolaire.
L'tat du systme, solution de l'quation de Shrdinger perturbe est dcrit par:

( , ) ( ) ( ) ( ) ( )
( / ) ( / )
r r r t C t e u C t e u
a
i t
a b
i t
b
a b
= +
+ 2 2

En posant R E
0 0
= / , appele frquence de Rabi, montrer que les amplitudes de probabilit
des niveaux |a> et |b> vrifient les quations couples suivantes:

( )
( )
C
i
C R C
C
i
C R C
a a b
b b a
= +
= +
2
2
0
0

On peut rsoudre ces quations dans le cas o = 0 avec les conditions initiales C
a
(0) = 1 et C
b
(0)
= 0 et montrer que l'atome oscille entre les deux tats avec une frquence angulaire R
0
. Dans le
cas o 0, on peut aussi rsoudre ces quations dans les mme condions initiales et voir
l'volution de C t et C t
a b
( ) ( )
2 2
.

2.3 Calcul des susceptibilits

Le moment dipolaire sera donn par
(2.19)
< >= =< > + < > + < > +
< > < > < >
p p p p
1 2 3

Susceptibilit linaire: La contribution linaire < > p
1
dans p est donne par
(2.20)
< > p
1
=
< > < > < > < >
+
0 1 1 0

do

(2.21)

[ ] [ ]
< >=

p
E E
1
1

gm mg p
mg p
i t
mg mg p
mg p
i t
m p
e e
p p
( ) ( )

(on a formellement accept que
mg
soit une quantit complexe:
mg mg m
i
=
0
2
o
mg
0
est la frquence de transition et
m
, la vitesse de dpopulation du niveau m ).Cette
mthode nest que partiellement satisfaisante(?!) elle donne une indication sur le rle des
amortissements). La polarisation linaire du milieu est dfinie par P p
1 1 < > < >
= < > N (N
tant le nombre datomes par unit de volume) avec ses composantes frquentielles:
P
1 < > < >

=

p e
p
i t
p
p 1
( )

et enfin en introduisant la susceptibilit
p
i
p
< >
=
1
( )
0
1
ij p j p
j
E
< >
( ) ( ) , il vient

(2.22)

ij p
gm
i
mg
j
mg p
gm
i
mg
j
mg p m
N
1
0
( ) =
+
+
|
\
|
|

Susceptibilits non linaires: Les polarisations dordre 2 et 3 sobtiennent par les
expressions:
< >=< > + < > + < >
< > < > < > < > < > < > < >
P
2 0 2 1 1 2 0

< >=< > + < > + < > + < >
< > < > < > < > < > < > < > < > < >
P
3 0 3 1 2 2 1 3 0

Aprs un calcul relativement long, au cours duquel on regroupe les frquences angulaires

p q
, ,... , qui existent par couple de signes opposs et en se basant sur les sommations sur
toutes ces frquences angulaires on fait apparatre, par exemple, les composantes la
pulsation
p q
+ que lon identifie aux susceptibilits cette pulsation. Et ensuite en
symtrisant les expressions obtenues par la moyenne sur toutes les permutations des couples
(frquence, indice) pour respecter la symtrie de permutation intrinsque, on obtiendra
finalement les rsultats suivants:
cas des susceptibilits du 2nd ordre:

(2.23)
( )
( )( )
( )( ) ( )( )

ijk p q p q
gn
i
nm
j
mg
k
ng p q mg p
gn
j
nm
i
mg
k
ng q mg p
gn
j
nm
k
mg
i
ng p mg p q
N
2
0
2
+ =

+
+
+
+ + +

, ,
P
m,n

Ici P dsigne la moyenne de la sommation sur toutes permutations ( j,
p
) (k,
q
) pour
respecter la symtrie de permutations intrinsques. Et trs loin des rsonances, lexpression du
khi-2 est compltement symtrique et se rduit sous la forme:

(2.24)

ijk
q p
2
( ; )
,
=
N
0
2
P
T

m n ,

gn
i
nm
j
mg
k
ng mg p
( )( )

o = +
p q
.(P
T
indique quil faut prendre la moyenne de la sommation sur toutes les
permutations de [
p q
, , ] ).
Cas des susceptibilits du 3 ordre:
De la mme faon, trs loin des rsonances on obtient

(2.24)

ijkl
r q p
< >
=
3
( ; )
,
N
0
3
P
T
m n , ,

g
i
n
j
nm
k
mg
l
g ng q p mg p
( )( )( )

o = + +
p q r
et P
T
dsigne la moyenne de la sommation sur toutes les
permutations de [
p q r
, , , ] . Malgr lintroduction arbitraire de dpopulation des
niveaux rendant les frquences angulaires
ng mg
, ,... complexes, le mrite de cette mthode
est dexpliciter le rle des transitions du moment dipolaire ( les termes qui contribuent aux
susceptibilits non linaires sont ceux qui contiennent des lments de matrices dipolaires

mg nm ,
, non nuls). Et loin des rsonances ces expressions sont valides.

3. Formalisme de matrice de densit.
3.1 Matrice de densit
Considrons toujours un atome sousmis un champ optique extrieur. Ltat du
sytme est solution de lquation de Schrdinger (2.2) avec le hamiltonien perturb: H = H
0
+
V(t). La fonction donde ( , ) r t sera dtermine si lon connait ltat initial.
a. Etats purs:
La fonction donde qui est ainsi dtermine ( ce dterminisme est pris au sens
statistique dans lensemble des configurations des tats mais pas au sens probabiliste
quantique) est dcrite par une combinaison linaire des tats dnergie de latome non
perturb, lensemble des u
n
( ) r tant une base orthonorme et complte:
(2.25)
( , ) ( ) ( ) r r t C t u
n n
n
=

C t
n
( )
2
est la probabilit que ltat de latome se trouve linstant t dans ltat
dnergie u
n
( ) r ( On notera n ). Noter que lexistence du systme implique :
(2.26) C t
n
n
( )
2
1
=
La valeur observe dun oprateur hermitien est donne par :
(2.27)
< >= = =
A A C C A avec A u A u
m n mn
mn
mn m n

( )

( ) r r
Et lvolution du systme est dcrite par
(2.28)

( ) ( ) ( )

C t i H C t avec H u Hu
m mn n
n
mn m n
= =
1

On dfinit alors loprateur densit associ ltat pur :
(2.29)
=
Ses lments matriciels sont :
(2.30)

nm n m m n
u u C C = =

Les lments diagonaux
nn
reprsentent les probabilits de trouver lentit dans les tats
dnergie |n> correspondants. Les lments non diagonaux
nm
( ) n m reprsentent la
cohrence des tats correpondants |n> et |m> , intrinsque la superposition des tats: Ils
sont nuls quand ces tats propres dnergie sont incohrents et non nuls dans une
superposition de ces tats partiellement cohrents. La moyenne dun observable est alors
donne par:
(2.31)
< >= =
A A Tr A
nm mn
mn
(

)
Lvolution de la matrice de densit est dcrite par :
(2.32)

[ ] [ ]
i H avec H H H

= =
Ce formalisme est parfaitement quivalent celui des vecteurs dtats de Schrdinger.

b. Etats de mlange stochastique.

Mais dans les cas o ltat dune entit dans un systme n'est pas connu (tat
alatoire) par suite par exemple des processus collisionnels dphasants et lensemble des
tats quantiques est dfini stochastiquement par une distribution de probabilit
s
s
p . (p
s

est la probabilit associe ltat
s
). Alors le mlange stochastique dtats est reprsent par
loprateur statistique de densit:
(2.33)

=

p
s
s s
s

Ses lments matriciels sont alors donns par :
(2.34)

nm n m s m
s
n
s
s
u u p C C = =

et Tr(
) = 1

La (double) moyenne dun observable est toujours donne par la mme formule (2.31) .
On montrera titre d'exercice que la moyenne de l'oprateur d'nergie s'crit sous la forme:

i
t
E
nn n
n
=

et la moyenne du moment dipolaire atomique dans le cas d'un atome 2 niveaux |a> et |b> est:
= = + =< >
e Tr e avec a e b
ab ba
r r r (
( ))

c. Equation d'volution avec relaxation

Lvolution de la matrice de densit obirait la mme quation (2.32) si lon admet que la
probabilit p
s
est indpendante du temps. Cette volution des probabilits p
s
est difficile
formuler. Elle est lie des processus de relaxation: la dure de vie des tats excits 1/
n
, la
dure de dcroissance 1/
nm
vers la situation dquilibre des lments non diagonaux de la
matrice de densit de relaxation. Ce temps, appel le temps de relaxation transverse est la
dure de vie de la superposition dtats cohrents. Il est li dune part la dure de vie des
tats excits et dautre part des collisions dphasant les transitions dipolaires:
( )
nm n m nm
coll
= + +
1
2

nm
coll
est le taux d au processus collisionnel dphasant pur (collision lastique sans transfert
de population) . On introduit phnomnologiquement alors un coefficient
nm
pour chaque
lment de la matrice de densit
nm
: l'quation d'volution de la matrice densit s'crit alors
sous la forme:
(2.35)

( )

,

( )
nm
nm
nm nm
nm
eq
i H =
1

On supposera l'quilibre thermodynamique :
nm
eq
pour n m = 0 . En dcomposant le
commutateur dnergie - densit en deux parties non perturbative et perturbative:

[ ] [ ] [ ]

( ),
H H V t = +
0

Lquation dvolution de la matrice de densit scrit alors :
(2.37)

[ ]

,

( )
nm nm nm
nm
nm nm nm
eq
i
i
H =

avec
nm m n
E E = ( ) /

Exercice : Montrer que lvolution de la cohrence quantique de la superposition des tats |n> et |m> est dcrite
par C t C t C C e e
m n m n
i t
t
nm
n m
*
( )
( ). ( ) ( ). ( ). . =

+
0 0
1
2

o 1/
k
avec k = n, m , dsigne la dure de vie
des tats |n> et |m>. Ce qui justifie la formule
( )
nm n m
= +
1
2


3.2 Application au systme 2 niveaux: Absorption saturable.

On se propose de calculer la rponse d'un atome 2 niveaux un onde monochromatique. Sa
matrice densit est

=

aa ab
ba bb
o
aa
et
bb
sont des populations des tats a et b,
et
ab
=
ba
*
et la matrice de linteraction est [ ] V
V
V
ab
ba
=

0
0
. L'quation (2.37) se rduit
:

(2.38a)

( ) ( )
ba ba ba ba bb aa
i
T
i
V = + +
1
2

(2.38b)

( )

bb
bb
ba ab ba ab
T
i
V V =
1

(2.38c)

( )

aa
bb
ba ab ba ab
T
i
V V = +
1

Noter quon a toujours bien
aa bb
+ = C
te
. En prsence dun champ monochromatique,
l'nergie d' interaction s'crit V = -

Ee cc
i t
+ . Dans l'approximation dite du champ
tournant on a: V Ee
ba ba
i t
=

. On peut alors rsoudre le systme (2.38) - on peut en
particulier calculer
ba
, puis la polarisation P(t) = N du matriau :
P t N Tr ( ) . ( ) = = ( ) N
ab ba ba ab
. +

Avec P E = il vient
(2.39) =
( )
( )
N
i
T
T
T E T T
bb aa
eq
ba ba
ba ba

+ +
|
\
|
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
1 2
1
4
/

Cette susceptibilit est non linaire, cause de la prsence du terme en E
2
au
dnominateur. Si ce terme est ngligeable, est linaire. Si ce terme , tout en tant faible,
nest pas ngligeable, on pourra mettre sous la forme E
2
, et on retrouve lquivalent
dune susceptibilit dordre 3. Mais, dans le cas gnral, on conservera la forme (2.39) . Ceci
revient en particulier considrer que le coefficient d'absorption prend la forme

=
+
0
1 / S
, o
0
est labsorption linaire (relie
1
) : labsorption diminue quand
lintensit excitatrice I
2
augmente. Labsorption est dite saturable - Physiquement,
cela sexplique par la dpopulation du niveau b au profit de a. Labsorption saturable est un
phnomne mis profit dans de nombreux systmes nonlinaires, en particulier pour le
raccourcissement des impulsions laser.
3.3 Calcul des susceptibilits
a. Mthode de perturbation
La rsolution de l'quation d'volution de la matrice densit (2.37) s'effectue par la
mthode des perturbations en posant

( ) H H V t = +
0

nm
nm nm nm
= + + +
< > < > < > 0 1 2 2

Ce qui conduit, aprs l'identification des coefficients de
n
, aux quations suivantes:

( )
nm
nm
nm
nm
nm nm
eq
i
< > < > < >
=
0 0 0

( )

,

nm
nm nm
nm
nm
i
i
V
< > < > < >
= +
1 1 0
( )

,

nm
k
nm nm
nm
k k
nm
i
i
V
< > < > < >
= +
1 1

En quilibre thermodynamique, on posera
nm
eq
pour n m = 0, . La solution d'ordre <k>
s'crit sous la forme:

[ ]

nm
k k i t t
t
t
i
V t e dt
nm nm
< > < > +
=

( )

,

( ' ) '
( )( ')
1

avec

( )

nm
nm nm
nm nm
eq
nm
i t
t
i
i e
nm nm
< > +
=
+
+
0
1
( )
( )

La solution stationnaire de l'ordre
<0>
se rduit une constante.

b. Susceptibilit linaire. (exercice)

Le calcul de la susceptibilit linaire s'effectue en identifiant la composante frquentielle (
p
)
du vecteur de polarisation
P E ( ) ( ) ( ) t e
p
p
p
i t
p
=
< >

0
1
P( )

(

) t N Tr = =
< >

1
aprs
avoir calcul
nm
< > 1
en remarquant que
,

( ) ( ) V t
nm
mm mm

< > < > < >
=
0 0 0
. .. . E
. On obtient
finalement le rsultat suivant:

ij
p
mm nn
nm
i
nm
j
nm p nm
n m
N
i
< > < > < >
=

1
0
0 0
( ) ( )
( )
,

On remarquera l'influence du facteur de la diffrence de population dans chaque terme: seuls les
niveaux ayant des populations diffrentes initialement contribuent la susceptibilit linaire .
Celle-ci, une fois rarrange l'aide de
nm mn nm mn
= = , , s'crit

ij p mm
nm
i
nm
j
nm p nm
mn
i
mn
j
nm p nm
n m
N
i i
< > < >
=

+
+ +
1
0
0
( )
( ) ( )
,

- Si initialement toute la population est au seul niveau fondamental |a>
(
aa an
pour n a
< > < >
= =
0 0
1 0 , ) et si =
p
est au voisinage de la rnonance
na
, un seul terme
est prpondrant et la susceptibilit linaire s'crit:

ij
an
i
na
j
na na
N
i
< >
=

1
0
( )
( )

On retrouve l'expression obtenue partir du modle d'oscillateur classique.
-En introduisant la constante de rigidit d'oscillateur
f
m
e
na
na na
=
2
3
2
0
3

et en se plaant dans le
cas scalaire (
( ) ( ) =
1
3
ij ij
) on pourra exprimer la suscepbilit linaire en fonction de f
na
et
reprsenter graphiquement la partie relle ' et la partie imaginaire '' de . En dduire l'aide de
la constante de propagation devenue complexe
k n c
c
i = = +

/ ( )
la loi d'absorption
linaire suivante:
I z I e avec c
z
( ) ( ) ' ' / = =
0

c. Susceptibilit non linaire:

Le calcul des susceptibilits d'ordre 2 et 3 par cette mthode s'effectue de la mme
manire mais est relativement long et laborieux. Ni le calcul ni le rsultat ne sont reports ici.
Le lecteur intress pourra se reporter aux livres cits en rfrence, par exemple celui de
R.W.Boyd.

4. Correction due au champ local

Les diverses mthodes de calcul des susceptibilits non linaires utilises dans les
paragraphes prcdents reposent implicitement sur l'hypothse que le champ lectrique
effectif induisant le moment dipolaire au niveau molculaire est le mme que le champ
externe appliqu E . Or ces moments dipolaires induits rayonnent et interagissent
mutuellement. Le champ effectif ou le champ local appliqu la molcule E
loc
est le
rsultant du champ externe et des champs rayonns par les autres moments dipolaires sauf
celui de la molcule elle-mme. E
loc
est donc diffrent de E. La formule (2.1) dfinissant les
polarisabilits linaire et non linaire doit tre rcrite en fonction du champ local:

(2.40)
p E E E E E E
i i ij j
loc
ijk j
loc
k
loc
ijkl j
loc
k
loc
l
loc
= + + + +
0
( )

Tandis que la dfinition des susceptibilits macroscopiques est toujours rapporte au champ
extrieur appliqu E par les formules (1.38) ou (1. 39). Le passage du niveau microscopique
celui macroscopique ncessite la connaissance de E
loc
. Il existe de nombreux modles de
champ local. Celui le plus frquemment utilis est le modle de Lorentz. On peut pour la
plupart des modles adopter la relation suivante :

(2.41)
E E
P
0
loc
= +

o le paramtre dpend du milieu matriel et du modle utilis. Dans le cas des gaz dilus
on prendra avec une bonne approximation = 1 .Pour les milieux cristallins symtrie
cubique et les liquides non polaires isotropes le modle de Lorentz conduit la valeur =
1/3 .

4.1 Correction de la susceptibilit linaire

On se place dabord dans le cas linaire et on suppose que le milieu est homogne et
macroscopiquement isotrope en absence du champ lectrique extrieur. Le moment dipolaire
molculaire p est une fonction linaire du champ local E
loc
:

(2.42) p E
0 loc
=

Donc le vecteur de polarisation macroscopique P = Np sexprime en fonction du champ local
par:
(2.43) P E
loc
= N
0

A laide de (2.41) on peut dduire de (2.43) et de la dfinition de la susceptibilit linaire par
la relation P E =
< >

0
1
lexpression du
<1>
.
(2.44)

< >
=
1
1
N
N

Par ailleurs,
<1>
est reli la permittivit du milieu
<1>
par la relation constitutive
D E E P
0
= = +
< >

1
:
(2.45)

< > < >
= +
1
0
1
1 ( )
Soit finalement :
(2.46)

< >
< >
=
=

1
1
0
0
1
N
N

(2.47)
P E E = =
< > < >

0
1 1
0
( )

4.2 Correction des susceptibilits non linaires

Dans ce cas, le vecteur de polarisation est le rsultant de la polarisation non linaire et celle
linaire. On exprime toujours cette dernire en fonction du champ local par :
(2.48)
P E
< >
=
L
loc
N
0

(2.49)
P P P = +
< > < > L NL

En reportant cette dernire relation dans lexpression du champ local (2.41) et ensuite laide
(2.48) on peut dduire lexpression de la relation suivante:
P E P
0
NL < > < >
=
+
|
\
|
L
N
N
0
1

soit en utilisant (2.46)
(2.50)
P E P
0
NL < > < > < >
= +
|
\
|
L
( )

1
0

En remplaant cette expression dans la relation constitutive D E P P
0
= + +
< > < >
L NL
, on
obtient pour le vecteur de dplacement D lexpression suivante:

(2.51)
D E P = +
< > < >
1 NLS

o lon a introduit la polarisation-source dfinie par :
(2.52)
P P
NL < >
< >
< >
=
+
NLS

1
0
0
1 ( )

Dautre part, les polarisations non linaires sont ngligeables devant la polarisation linaire
dans lexpression du champ local. Celui-ci peut donc tre approch par E E
P
0
loc
L
+
< >
.
A laide de (2.47) on obtient lexpression suivante pour le champ local:

(2.53)

E
E
loc
=
+
< >

1
0
0
1 ( )

Dans ces expressions on a omis la dpendance frquentielle pour allger lcriture: la
permittivit
<1>
() svalue la mme frquence angulaire que P
<NLS>
(). On posera le
facteur correctif d au champ local sous la forme:

(2.54)
L( )
( ) ( )
=
+
< > 1
0
0
1

qui, dans le modle du champ local de Lorentz, prend la forme:

(2.55)
L( )
( )
=
+
< > 1
0
0
2
3

Noter que dans un milieu sans perte lindice de rfraction du milieu n vrifie n
2 1
0
=
< >
/
.
Cas de polarisation dordre 2:

Les vecteurs de polarisation non linaire dordre 2 scrivent :
(2.56)
P E E
< > < >
+ =
=

NLS
n m n m
n m
( ) ( ; , ): ( ) ( )

0
2

(2.57)
P E E
< >
+ =
=

NL
n m loc n loc m
N
n m
( ) ( ; , ): ( ) ( )

0

Lexpression de la susceptibilit non linaire dordre 2 scrit alors:
(2.58)

< > < >
+ = +
2 2
( ; , ) ( , ) ( ; , )
n m n m n m n m n m
L N
avec
(2.59)
L L L L
n m n m n m
< >
= +
2
( , ) ( ) ( ) ( )

Cas de polarisation dordre 3:

Les vecteurs de polarisation non linaire dordre 3 scrivent :
(2.60)
P E E E
< > < >
+ + =
=

NLS
n m p n m p
n m p
( ) ( ; , , ): ( ) ( ) ( )

0
3

(2.61)
P E E E
< >
+ + =
=

NL
n m p loc n loc m loc p
N
n m p
( ) ( ; , , ): ( ) ( ) ( )

0

Lexpression de la susceptibilit non linaire dordre 3 scrit alors:
(2.62)

< > < >
+ + = + +
3 3
( ; , , ) ( , , ) ( ; ,
n m p n m p n m p n m p n m
L N

avec
(2.63)
L L L L L
n m p n m p n m p
< >
= + +
3
( , , ) ( ) ( ) ( ) ( )

5. Facteur de dgnrescence dans les processus non linaires

Le milieu matriel ragit l'excitation de l'onde e.m. travers le champ lectrique total
E (et / ou le champ magntique H). Les expressions des polarisations non linaires (par
exemples: 1.38, 1.39, 2.56, 2.60 ) font apparatre les composantes frquentielles du champ
total en faisant la somme de toutes les possibilits de combinaisons de ces composantes
frquentielles qui respectent la rgle de conservation d'nergie et d'accord de phase. Dans des
processus exprimentaux on fait interagir plusieurs ondes quasi-monochromatiques dans un
milieu non linaire dans le but d'obtenir un effet non linaire particulier: Ce dernier est dcrit
dans le cadre du formalisme de
<n>
par une polarisation d'ordre n dans laquelle le nombre D
des permutations de ces "composantes frquentielles" est bien dfini. On l'appelle le
coefficient de dgnrescence.
Dans les processus du 2nd ordre, on crira le vecteur de polarisation-source sous la
forme:
(2.64)
P E E
< > < >
= = +
2
0
2
1 2 1 2 1 2
( ) ( ; , ) ( ) ( ), D
Les prcautions de correction de au champ local tant prises, on a omis l'indice suprieur
<NLS> pour allger l'criture. Le facteur de dgrescence D prendra, selon les cas, pour
valeur:
(2.65)
D
si
si
=
=
1
2
1 2
1 2

Dans les processus du 3 ordre, le vecteur de polarisation-source s'crit:
(2.66)
P E E E
< > < >
= = + +
3
0
3
1 2 3 1 2 3 1 2 3
( ) ( ; , , ) ( ) ( ) ( ), D
avec
(2.66)
[ ] D
si
si avec i j k
si
i j k
=
= =
= =

1
3 1 2 3
1 2 3
1 2 2 3 3 1

, , ( , , )
, ,
P
6


6. Propagation non linaire d' ondes e.m.

Nous sommes en mesure de donner une description gnrale de la propagation d'ondes
e.m. dans un milieu non linaire. La relation constitutive non linaire (2.51) dcrit l'interaction
de l'onde avec la matire au cours de sa propagation. Celle-ci est rgie par les quations de
Maxwell (voir chap.1). On se place dans les hypothses suivantes: le milieu est homogne et
isotrope (sauf indication contraire) en absence du champ extrieur, non magntique et sans
charge libre.

6.1 Equation standard de propagation non linaire

Les quations de Maxwell (1.1) , (1.2) associes (2.51) conduisent l'quation
d'onde non linaire standard suivante:

(2.67)
+ =
< >
< >
E
E P
1
2
2
2
2
t t
NLS

<1>
tant la permittivit linaire du milieu. On considre le cas gnral o l'onde totale est le
rsultant de N
0
ondes "quasi-monomodes" dans le sens que leurs spectres frquentiels sont
bien spars les uns des autres. Chaque onde a une frquence angulaire centrale
n
et une
enveloppe temporelle. On peut donc poser :

(2.68)
E r E r E r A r
k r
( , ) ( , ) ( , ) ( , )
( . )
t t cc avec t t e
n
n
n n
i t
n n
= + =

(2.69)
P r P r P r P r
k r < >
= + =
NLS
n
NLS
n
n
NLS
n
i t
t t cc avec t t e
n n
( , ) ( , ) ( , ) ( , )
( . )

En rapportant ces expressions dans l'quation d'onde non linaire et grce l'hypothse de
sparabilit des spectres on peut identifier les termes la mme frquence porteuse
= =
n n
. Ce qui implique, d'aprs l'accord de phase (rgles de slection) que = k k
n n
.
(Noter que l'on peut ici autoriser un lger dphasage en posant = + k k k
n n n
). On obtient
alors un systme d'quations couples non linaires suivant:

(2.70)

+ =
=
E
E
P
n n
n n
NLS
t t
n N
2
2
2
2
0
1 2 , , ...,

Ce systme, associ son complexe conjugu dcrit la propagation vers lavant et en retour
(forward and backward scattering). On note d'abord que dans la plupart des milieux non
linaires on peut supposer que la divergence du champ appliqu est pratiquement nulle ( sans
accumulation de charge induite). Les quations (2.70) deviennent:
(2.71)

2 22 2
E
E
P
n n
n n
NLS
t t
n N
=
=
2
2
2
2
0
1 2 , ,...,

Les vecteurs d'onde dans un milieu matriel vrifient la relation :
(2.72)
k
n
= = = k n
c
n n n
n
( ) ( )
/

1 2

6.2 Approximation d'enveloppe lentement variable
On remplace les champs et les vecteurs de polarisation-source en fonction de leur enveloppe
en utilisant les relations suivantes:

2
2
2
2
2
2
E
A
A A
n
n
n n k r
n
t
i
t
t
e
n n
i t
n
= +
|
\
|
|
( . )

2
2
2
2
2
2
P
P
P P
n
n n k r
n
n
NLS
n n
i t
t
i
t
t
e
n
= +
|
\
|
|
( . )

( )

2 2
E A k A k A
n n
k r
n n n n
i t
i e
n
= +

2
2
( . )
( . )

Nous allons introduire successivement des approximations assez proches des situations
exprimentales pour simplifier ces quations d'ondes non linaires. L'approximation
communment utilise dite approximation de Born consiste supposer que les variations de
l'enveloppe de l'onde par priode d'oscillation sont trs faibles et que ces variations sur une
longueur d'onde dans la direction de propagation (direction z ) sont aussi faibles. Ce qui se
traduit par:
(2.73)

2
2
E E
n n
t
t
n
<< ,
2
2
P P
n n
t
t
n
<< ,
2
2
E E
n n
z
k
z
n
<<
Les quations (2.72) peuvent alors tre simplifies sous la forme:
(2.74)

z v t
i
k
i
k i
t
n n
n
n n
+
|
\
| = +
|
\
|
1
2 2
2
A A P
P
n n n
n

t
2

o v k
n n n
= / est la vitesse de phase et = +
t
x y
2
2
2
2
2
. On suppose maintenant que la

rponse du milieu est lente par rapport la priode d'oscillation; alors on fait l'approximation
:
(2.75)

P
P
n
n n
t
<<
La propagation non linaire des ondes dans le milieu matriel est alors dcrite par les
quations suivantes:
(2.74)

z v t
i
k
i
k
n n
n
n
+
|
\
| =
1
2 2
A A P
n n n

t
2

Le terme avec le Laplacien transverse tient compte de l'effet de la diffraction. Dans les cas o
cet effet peut tre considr comme ngligeable ( approximation d'ondes planes ) l'quation
(2.74) se rduit

(2.75)

z v t
i
k
n
n
n
n
+
|
\
| = =
1
2
1 2 A P
n n
, , , ...
En rgime stationnaire A
n
/ t = 0, on obtient le systme d'quations non linaires couples
dcrivant la propagation de N ondes interagissant avec le milieu non linaire dans
l'appromixation d'ondes planes stationnaires:

(2.76)

z
i
k
n
n
n
A P
n n
= =
2
1 2 , , ,...

Pour tenir compte du dsaccord de phase, il suffit de remplacer dans les formules de (2.74)
(2.76) P
n
par P
k r
n
i
e
.
avec k k k
n
=
i
i n


Chapitre 3 :

Phnomnes non-linaires du 2nd ordre

Lintraction entre deux ondes e.m. par l' intermdiaire des champs lectriques (ou
magntiques) avec un milieu non-linaire pourrait se manifester (par l'intermdiaire de la
polarisation non linaire du 2nd ordre comme nous l'avons vu aux chapitres 1 et 2 ) si la
susceptibilit
<2>
est non nulle : (voir table des matriaux du 2
nd
ordre commercialement
utiliss )
P E E ( ) ( ; , ) ( ) ( )
1 2 0
2
1 2 1 2 1 2
+ = +
< >
D

Ainsi dans les matriaux non centro-symtriques peut-on sattendre pouvoir engendrer
divers processus du 2nd ordre comme:
- effet lectro-optique du 2nd ordre ou effet de Pockels si lun des deux champs lectriques a
une frquence quasiment nulle ( )
2
0
(3.1)
P E E ( ) ( ; , ) ( ) ( ) =
< >
D
s 0
2
0 0
- gnration du 2nd harmonique dans le cas o
1 2
= = :
(3.2)
P E E ( ) ( ; , ) ( ) ( ) 2 2
0
2
=
< >
D
- gnration de la frquence-somme dans le cas o
3 1 2
= = avec
1 2

(3.3)
P E E ( ) ( ; , ) ( ) ( )
1 2 0
2
1 2 1 2 1 2
+ = +
< >
D

Dautres phnomnes dordre 2 existent. En particulier le couplage avec le champ dinduction
magntique
H(effet Faraday).....Nous nous limitons dans ce chapitre aux processus prcits.


1 - Effet lectro-optique du 2nd ordre.

Dcouvert (en 1893 par C.A. Pockels) bien longtemps avant lavnement du laser,
leffet Pockels est bien un processus non linaire du 2nd ordre. Lapplication dun champ
lectro-statique
E dans les cristaux non centro-symtriques, comme par exemple LiNb0

3
,
ADP (NH
4
H
2
PO
4
), KDP (KH
2
PO
4
), LiTaO
3
, CdTe ..., ralise un couplage entre le champ
statique et le champ lectrique
E de londe lectromagntique qui traverse ces milieux.

Comme :

(3.4)

[ ]
D E E E E E = = + +
< > < >
: : ( ; , ): ( )
0
1 2
2 0
s

le tenseur de permittivit
< > < >
= +
1
0
1
( ) I du milieu en absence du champ statique
E
s

est modifi en prsence de ce dernier sous la forme:

(3.5)

ij ij ijk k
s
E = +
< > < > < > 1
0
2
2 0 ( ; , )

1.1 Coefficients lectro-optiques.

Laccroissement de la permittivit est linaire par rapport au champ statique E
s
. Cest
pourquoi on appelle cet effet, leffet lectro-optique linaire . Or la propagation dune
onde lumineuse dans un cristal peut tre dcrite compltement par son ellipsode dindice :

(3.6)

x
n
y
n
z
n
xy
n
yz
n
zx
n
x y z xy yz zx
2
2
2
2
2
2 2 2 2
2 2 2 1 + + + + + =
avec n
k
= = n
k
x y z ( , , ). Traditionnellement on exprime leffet lectro-optique laide du
tenseur dimpermabilit
[ ]
[ ]

ij o
ij
=
1
. Lquation dellipsode dindice peut alors tre
crite sous la forme :

(3.7)
ij i j
x x ( ) E = 1

Les coefficients lectro-optiques sont dfinis par le
dveloppement de
ij
en srie de la puissance E
s
.

(3.8)
ij ij ijk s k ijkl s k s l
r E s E E ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) E = + + 0

Les constantes r
ijk
sont les coefficients de leffet
Pockels. Elles sont quivalentes aux
ijk
o
2
( ; , ) . On
nglige dans ce paragraphe les termes quadratiques (qui traduit un effet du 3 ordre :effet Kerr
statique). Le tenseur
[ ]
ij
est symtrique dans un milieu sans perte. Par consquent r
ijk
et
s
ijkl
sont symtriques dans les permutations (i,j) et dautre part avec les proprits des
drives partielles dans le dveloppement de Taylors de
ij
, s
ijkl
est aussi symtrique par
permutation des indices ( k,l). D'o la convention sur les notations abrges suivantes:

ij (11) (22) (33) (23)=(32) (31)=(13) (12)=(21)
l 1 2 3 4 5 6

On notera le tenseur r
ijk
(de rang 3), par la suite, de la manire suivante:

(3.9)
r r
ijk k

n
0
n
0
n
E
n
e
n
k
= n
k

Par exemple: r r r r r
k k k k k 1 11 4 23 32
= = = ; ; . Noter que dans les milieux ayant un centre de
symtrie r
ijk
= 0 . En absence du champ statique appliqu (E
s
= 0), l'ellipsode d'indice
s'exprime par rapport ses axes principaux sous la forme:

(3.10)

x
n
y
n
z
n
x y z
2
2
2
2
2
2
1 + + =

Dans cette quation, n
x
, n
y
, n
z
sont les indices principaux par rapport aux axes principaux
respectifs. En prsence du champ appliqu E
s
, d'aprs (3.8) , l'quation (3.7) devient:

(3.11)
( ) ( ) ( )
1 1 1
2 2 2 1
2
1
2
2
2
2
2
3k
2
4 5k 6
n
r E x
n
r E y
n
r E z
yzr E zxr E xyr E
x
k k
s
y
k k
s
z
k
s
k k
s
k
s
k k
s
+ + + + +
+ + + =
< > < > < >
< > < > < >

(Il y a toujours une somation tensorielle sur lindice k)
Exemple: L'ellipsode d'indice du KDP sousmis un champ E
s < > < > < > < >
= ( , , ) E E E
x
s
y
s
z
s
(le
KDP est un cristal uniaxial appartenant au groupe de symtrie 42m. Voir les tables dans
l'annexe 2) devient en posant n n n
x y
= =
0
et n n
z e
= :

(3.12)

x
n
y
n
z
n
r E yz r E xz r E xy
e
x
s
y
s
z
s
2
0
2
2
0
2
2
2
41 41 63
2 2 2 1 + + + + + =
< > < > < >

1.2 Effet Pockels longitudinal
Avec un champ statique appliqu parallle l'axe optique ( l'axe z ) d'un cristal KDP,

(3.13)

E E
s
s
< >
= ( , , ) 0 0

l'quation (3.11) se rduit

(3.14)

x
n
y
n
z
n
r E xy
e
s
2
0
2
2
0
2
2
2
63
2 1 + + + =

dont les nouvelles directions principales (x', y', z') sont telles que

(3.15)

x
n
y
n
z
n
x y z
'
'
'
'
'
'
2
2
2
2
2
2
1 + + =

Le changement d'axes dfini par

(3.16)
z z et
y
x
y
x
' ,
sin
cos
cos
sin
= =

appliqu l'quation (3.14) pour annuler le terme en x'y' implique que

=
4
. Et l'quation
de l'ellipsode d'indice devient:

(3.17)
( ) ' ( ) '
' 1 1
1
0
2
63
2
0
2
63
2
2
2
n
r E x
n
r E y
z
n
s s
e
+ + + =

Ce qui donne les nouveaux indices principaux :

(3.18)

1 1
1 1
2
0
2
63
2
0
2
63
n n
r E
n n
r E
x
s
y
s
'
'
= +
=

Comme la variation de l'impermabilit est trs faible devant sa valeur en absence de champ
appliqu ( r E n
s 63
0
2
1 << / , Dans le cas du KDP : r m V n
63
10 3 10 1515
12 1
0
= =

. . , . , avec
un champ appilqu E V m
s
=

10
6 1
. on a : n n r E
s
=

1
2
16 10
0
3
63
5
. ) on obtient
finalement:

(3.19)

n n n r E
n n n r E
n n
x s
y s
z e
'
'
'
=
= +
=
0 0
3
63
0 0
3
63
1
2
1
2


Le cristal en prsence du champ statique appliqu E
s
(// z) le long de l'axe optique voit son
ellipsode d'indice modifi: les nouvelles directions principales forment un angle de 45 avec
les directions principales en absence de champ E
s
. La birfringence induite par un champ
statique longitudinal est donne par

(3.20)
n n n r E
y x s ' '
=
0
3
63

C'est l'effet Pockels longitudinal.

1.3 Effet Pockels transverse

On applique maintenant un champ statique transversalement dans le cristal ( toujours avec
l'exemple du KDP) E
s
// x :
(3.21)

E E
s s
= ( , , ) 0 0
L'ellipsode d'indice s'crit alors sous la forme:
(3.22)

x
n
y
n
z
n
r E yz
e
s
2
0
2
2
0
2
2
2
41
2 1 + + + =
Une rotation des axes { } x y , dune angle en le ramne aux nouveaux axes principaux
{ } x y , avec vrifiant la relation:
(3.23)
tan
( / ) ( / )
2
2
1 1
41
0
2 2
=
r E
n n
s
e

(Dans le KDP , r m V
41
12 1
8 77 10 =

. . , n
e
=1.470 et n
0
=1.15 avec E
s
= 10
6
Vm
-1
alors est
de lordre de 0,02 ). Rapport ses axes principaux, l'ellipsode s'crit:
(3.24)

x
n n
r E y
n
r E z
s s
2
0
2
0
2
41
2
0
2
41
2
1
2
1
2 1 + + + = ( sin ) ' ( sin ) '
Les indices de rfraction principaux s'obtiennent de la mme manire que le cas longitudinal
prcdent:

(3.25)

n n
n n n r E
n n n r E
x
y s
z e s
'
' sin
' sin
=
=
= +
0
0 0
3
41
0
2
41
1
2
2
1
2
2

"L'effet Pockels" transverse s'exprime par sa birfringence induite quand on applique un
champ perpendiculaire l'axe optique, sous la forme:
(3.26)
n n n r E
y x s
' ' sin
=
1
2
2
0
3
41

Remarque: Dans le cas du KDP, sin 2 2
41
r E
s
. Cet effet est plutt du 2nd ordre par
rapport au champ statique. Dans les cristaux pour lesquels est constant, indpendant de E
s ,

on a effectivement l'effet Pockels transverse.
Les effets Pockels sont trs utiliss pour faire de la modulation d'amplitude ou de la
modulation de phase, car le cristal se comporte comme une lame de retard et ce retard de
phase entre les lignes neutres peut tre command par une tension applique au cristal.

1.4 Principe d'applications:
Modulation d'amplitude:
On place un cristal lectro-optique entre deux polariseurs croiss, les lignes neutres sont
parallles celles des
polariseurs en absence du
champ statique.( Voir
schma du montage)

Sans champ appliqu, on a
l'extinction la sortie. En
prsence du champ E
s
, le dphasage entre les lignes neutres s'exprime par:

(3.27)

E y x
n n l
n r
V = =
2
2
0
3
63
( ' ' ) ( )
soit
Polariseur
Polariseur
" / " lame 4
l
x
y
x'
y'
Vs

(3.28)

E
V
V
avec V
n r
= =
2
0
3
63

La transmission en fonction de la tension applique V est donne par :
(3.29)

I
I
T
V
V
s
E
0
2 2
1
2 2
= = = cos ( ) cos ( )

Il suffit alors d'appliquer la tension ( ) V V v t
m m
= +
1
2

sin( )
(3.30)

I
I
v
V
t
s m
m
0
1
2
1
2
( sin )

Modulation de phase:
Il suffit pour raliser une modulation de phase
d'appliquer au cristal lectro-optique une onde
optique linairement polarise et parallle
l'un des axes principaux (x' par exemple). Si
l'entre on a E A t = .cos , alors l'onde
transmise est modifie en phase par :
(3.31) E A t V t
s
= + cos( . ( ) )
0
o
(3.32)

= =
n r
c
V t V t
m m
0
4
63
2
; ( ) sin
On ralise les dispositifs dits modulateur dinstensit en plaant un tel cristal electro-
optique sousmis une tension commandable dans une des deux branches dun interfromtre
Mach-Zehnder. Ces modulateurs dintensits peuvent tre raliss en technologie doptique
intgre, la sparation des voies se fait avec les guidedonde de forme Y. Dans ce cas la
frquence de modulation peut atteindre le GHz.
Appliqu ce principe un cristal lectro-optique birfrigent , la diffrence de phase
entre les composantes ordinaire et extraordinaire est commandable par une tension V
applique au cristal :
[ ] ( )
= = k n E n E k r n r n V
s s 0 1 2 0 0 1 1
3
2 2
3
1
2
( ) ( ) . . . On ralise
ainsi les dispositifs de lame de retard donde dynamique lectriquement commandable.
Ces cristaux taills en prisme peuvent dvier sur commande la dviation dun faisceau
lumineux. Do le principe des scaners lectro-optiques..

Polariseur
l
Vs
x'
y'

2. Gnration du 2nd harmonique

Historiquement la dcouverte de la gnration du 2nd harmonique faite par Franken et
Co. en 1961 marque la naissance de l'optique non linaire. Ce phnomne est largement utilis
pour crer des radiations cohrentes courtes longueurs d'onde, en particulier dans les lasers.
Le couplage d'une onde e.m. la frquence angulaire avec elle-mme dans un milieu non
centro-symtrique permet de gnrer une onde la frquence 2 ; ce qui est dcrit par

< << <2 22 2> >> >
( ; , ) 2
On supposera dans ce qui suit que le
milieu est sans perte ( le khi-deux obit
donc aux symtries de Kleinman) et
que la direction de propagation z est normale la face d'entre du cristal non linaire.( Voir
l'annexe 2 pour la liste de quelques matriaux non linaires du 2nd ordre) .
2.1 Equations de propagation
Dans l'approximation d'enveloppe lentement variable et en rgime stationnaire, la propagation
de l'onde E
1
(la fondamentale) et de l'harmonique deux E
2
est dcrite , l'aide de (2.76) par
(3.33)

A
A A
1 0 1
1
2
2 1
2
2 2
( )
( ; , ):
*
z
i
k
e
i kz
=
< >

(3.34)

A
A A
2 0 2
2
2
1 1
2
2
2
( )
( ; , ):
z
i
k
e
i kz
=
< >

On remarquera le facteur 2 de dgnrescence dans (3.33). Les
i
sont des permittivits
linaires du matriau la frquence
i
(
1
= ;
2
= 2):
1
1
2
1
2 = =
< > < >
( ), ( ).
Les vecteurs donde vrifient les relations:
(3.35)
k soit k n c
i i
i
i i i
2 2
= = /
La condition daccord de phase ici autorise un lger dsaccord k:
(3.36)
k k k
2 1
2 =
On exprime ces quations relatives aux amplitudes complexes de ces ondes en introduisant les
vecteurs unitaires u
i
par A
i
= A
i
u
i
. La symtrie de permutation permet dintroduire le
paramtre de susceptibilit effectif d en posant :
(3.37)
2 2 2
1
2
2 1 2
2
2 1
d = =
< > < >
u u u u u u . ( ; , ): ( ; , ):
< > 2
2

Alors les quations couples de propagation de lharmonique et de la fondamentale
sexpriment sous la forme:
(3.38a)

dA
dz
i A A e
i k z 1
1 2
1
=

* ( )

(3.38b)

dA
dz
i A A e
i k z 2
2 1 1
=

( )

avec

i
k d i
k d i
=
=
=
2 1
2
1 0 1
2 0 2
/ ;
/ ;

Conservation de lintensit totale:
On pose lintensit totale gale I = I
1
+I
2
o lintensit de chaque onde est dfinie par
lexpression
(3.39) I n A A
i i i
i
= 2
0
0
1 2
( )
/ *

On remarquera, en utilisant les relations (3.38), que les volutions spatiales des intensits
vrifient :
(3.40)
dI
dz
dI
dz
d e
i k z 1 2
2 1
4 2 0 + = = . ( ) )
( )

Im(A A A
2 1
*
1
*

En vertu de la conservation dnergie
2
- 2
1
= 0 , la drive de lintensit totale est nulle:
donc celle-ci est une constante de propagation.
(3.41)
dI
dz
soit I z I z C
te
= + = 0
1 2
( ) ( )
Importance de laccord de phase: Pour voir le rle de laccord
de phase, on se placera dans le cas o la dpltion de londe
pompe est ngligeable ( A
1
(z) = Cte ) on calculera lintensit de la
2nd harmonique et reprsentera graphiquement celle-ci en
fonction k.L o L est la longueur du matriau non linaire,
milieu amplificateur.
A
n c
d A
k
k
eff 2
2
0
2
2
2
1
2
2
2
2
( ) . . .
sin( . / )
. /
=
|
\
|
|
\

2.2 Solution exacte:
Nous adoptons dans ce qui suit la mthode propose par Armstrong et Co. (1962) qui permet
de trouver la solution exacte de la propagation du 2nd harmonique. Et nous nous limitons
seulement au cas de dsaccord de phase nul. On introduit dabord les amplitudes complexes
k. /
2

sous forme de module et phase ( les modules tant normaliss par rapport lamplitude de
londe totale I
1/2
) en posant:

(3.42a)
A a z e
j j j
i z
j
j
=
( ) ,
( )
0 avec a
n
I
j
j
=
1
2
0
0
1 2
1 2
( )
/
/

La constante de propagation (3.41) est alors rcrite sous la forme:
(3.43)

1
2
2
2
1 + =

Et les quations couples de propagation (3.38) se rduisent la forme suivante:
(3.44a)

d
dz
a

1
1 2 1 2
= sin
(3.44b)

d
dz
a
a

2
2
1
2
2
1
2
= sin
(3.44c)

d
dz
k
d
dz
Ln
= +
cos
sin
( )
1
2
2

o lon a pos = + 2
1 2
k z . . Noter que

1
1
2
2
0
d
dz
d
dz
+ = associ aux quations
(3.44) implique lgalit des quantits suivantes qui dpendent de lintensit totale I et qui a la
dimension de linverse dune longueur que lon dsigne comme une longueur caractristique l
I

(3.45)

1 2 2
1
2
2
1
a
a
a
I
= =

soit explicitement :
(3.46)

I
n
n
c
I d
=
|
\
1
2
1
2
2
0
0
1 2
1 2
1 2

/
/
/

Les quations (3.44) se rduisent la forme sans dimension exprime par rapport la
variable rduite : z = z / l
I
:

(3.47)
d
dz
d
dz
d
dz
k
d
dz
Ln
I

1
1 2
2
1
2
1
2
2
'
sin
'
sin
.
cos
sin
( )
=
=
= +

Dans le cas dun parfait accord de phase (k = 0) et avec les conditions suivantes z = 0 :

1 2
0 1 0 0 ( ) ; ( ) = = . On pourra remarquer que la 3 quation de (3.47) sintgre sans
difficult en donnant une 2 constante de propagation =
1
2
2
Cos . On en dduira que
cos = 0 et sin = 1. On obtiendra finalement le rsultat suivant:
(3.48)
2
= Th z ( )
(3.49)
1
= sec ( ) h z
Ce qui se traduit par le fait que, au cours de sa propagation, londe la frquence
fondamentale voit sa puissance se transfrer au fur et mesure dans la 2nd harmonique. La
conversion est totale au bout dune longueur infinie. Le taux de conversion sur une longueur
L du milieu non linaire est dfinie par :
(3.50.a)

=

= =
|
\
|
2
2
1
2
2
0
2 ( )
( )
( )
( )
z P
P
Th
L
L
I

avec ( )
I
n n
c
A d
=
1
2 0
1 2
1 2
1
/
( )
et P(2) et P() dsignant respectivement la puissance du
2
nd
harmonique et celle du fondamental. Par exemple, avec d = 4. 10
-13
m.V
-1
,
A Vm
1
6 1
10 =

,
1
1 06 = , m et n n n = = =
1 2
2 la conversion du faisceau 1,06 m
celui 0,532 m sur une longueur de 1 cm est de lordre de 2,5% . Noter que :
(3.50.b)
P
P d L
S
( )
( ). .
2
2 2 2

Ici L dsigne la longueur effective dinteraction et S la section transverse du faisceau pompe.
Laugmentation de la puissance du 2
nd
harmonique dpend de
- le puissance de londe pompe : do lutilisation de laser puls
- la longeur effective dinteraction : le problme de dispersion et de laccord de phase
- la rduction de la section S : technologie des guides donde
- la valeur de susceptibilit du 2
nd
ordre d : choix des matriaux..

2.3 Problme de laccord de phase
Le dsaccord de phase fait chuter dramatiquement le taux de conversion en 2nd harmonique.
Or la condition daccord de phase et de conservation dnergie implique dans ce cas:
(3.51) n n ( ) ( ) = 2
Ce qui est impossible dans les matriaux o la dispersion est positive ( lindice n crot avec
la frquence ). On utilise , pour raliser lgalit des indices la frquence fondamentale et
lharmonique, la birfringence des cristaux uni-axiaux ngatifs (cd lindice extraordinaire
est plus petit que lindice ordinaire n n
e
<
0
) . Avec la dispersion on peut raliser lgalit
des indices en choisissant convenablement la polarisation de la fondamentale:
(3.52) n n
e 0
2 ( ) ( ) =
Rappelons que pour une direction de propagation faisant un angle avec laxe optique
lindice extraordinaire vrifie la relation:
(3.53)
1
2
2
0
2
2
2
n n n
e E
( )
cos sin

= +
Alors langle doit tre choisi de telle sorte que
(3.54)
1
2 2
0
2
2
0
2
2
2
n n n
E
( )
cos
( )
sin
( )
= + soit
(3.56) sin
( ) ( )
( ) ( )
2 0
2
0
2
2
0
2
2
2 2

n n
n n
E

Dans les cristaux dont la birfringence varie fortement avec la temprature (comme le Niobate
de Lithium) on peut laisser fixer langle et on fait varier la temprature pour rgler laccord
de phase. Cette technique de laccord de phase par la birfringence prolonge la longeur
dinteraction L celle du matriau et augmente le rendement plusieurs ordres de grandeur. Il
reste namoins que cette birfringence a tendance dimposer un angle
B
entre les faisceaux
ordinaire et extraordinaire, limitant ainsi le rendement de la conversion. La dcouverte de
configuration dite de 90 daccord de phase (cd sans double rfraction) dans certains
matriaux comme LiNbO
3
(niobate de lithium), KTP (phosphate de potassium et titan), LBO
(triborate de lithium) autorisant le non critique accord de phase a considrablement
renouvel la technonologie de gnration des harmoniques et ouvre de nouvelles perpestives
dans la technologie des lasers accordables par lamplification paramtrique optique (OPA) et
loscillation paramtrique optique (OPO).

3. Couplage de 3 ondes

La gnration de la frquence-somme fait partie des premiers phnomnes au dbut de
loptique non linaire. Bass et Co. en 1962 ont mis en vidence la raie correspondante la
frquence-somme en appliquant au cristal sulfate de triglycine deux faisceaux lasers rubis
n
e
( ) 2
n
0
2 ( )
n
0
( )
n
0
( )
k k
1 2 =

(tous les deux ayant une longueur donde de lordre de 694.3 nm avec un cart de 1 nm).
Lanalyse spectrale du faisceau transmis rvle 3 raies autour de 347 nm: deux raies
correspondent aux harmoniques 2 et celle du milieu correspond la frquence-somme. Dans
les technologies actuelles des lasers accordables, ce phnomne est largement utilis pour
tendre la gamme des radiations lasers vers les courtes longueurs donde. Le principe
physique dcrivant ce couplage de frquence est toujours reprsent par la polarisation
dordre 2
P E E
< >
+ = +
2
1 2 0 1 2 1 2 1 2
( ) ( ; , ): ( ) ( ) D
< << <2 22 2> >> >

Le coefficient de dgnrescence D dans ce cas est gal 2. Ltude de conversion et du rle
de laccord de phase seffectue de la mme manire que celle dans le cas de gnration du 2nd
harmonique. ( Voir le mme article de Armstrong et Co. prcit). Nous prsentons
succinctement les grandes lignes.
3.1 Equations de propagation de 3 ondes couples

Avec les mmes hypothses dapproximation et les mmes notations que celles du
paragraphe prcdent, la propagation non linaire de ces 3 ondes dans un milieu ayant un khi-
2 non nul peut tre dcrite par les quations couples
(3.57)
dA
dz
i A A e
dA
dz
i A A e
dA
dz
i A A e
i k z
i k z
i k z
3
3 1 2
2
2 1 3
1
1 2 3
=
=
=
( )
* ( )
* ( )

k k k k = +
1 2 3
tant le dsaccord de phase. Les coefficients de couplage
i
sont toujours
dfinis par
i i i
k d =
0
/ et d est la susceptibilit effective dfinie de la mme manire
que (3.37), car le milieu non linaire est suppos non centro-symtrique et sans perte. La
symtrie de Kleinman est applique.
3.2 Conservation de la densit de puissance.
Lintensit des ondes tant dfinie par I n A A
i i i
i
= 2
0
0
1 2
( )
/ *
, on peut montrer partir de

(3.57) que les intensits vrifient les relation suivantes appeles les relations de Manley-
Rowe:
(3.58)
1 1 1
1
1
2
2
3
3

dI
dz
dI
dz
dI
dz
= =
En particulier lintensit totale I = I I I
1 2 3
+ + = Cte est une constante de propagation:
(3.59)
d
dz
I I I ( )
1 2 3
0 + + =
3.3 Equations couples sous la forme rduite.
En introduisant le module et la phase pour lamplitude complexe de chacune des 3 ondes
comme au (3.42) : A a z e
j j j
i z
j
j
=
( ) ,
( )
0 avec a
n
I
j
j
=
1
2
0
0
1 2
1 2
( )
/
/
, le
systme dquations couples (3.57.a) se transforme en :
(3.60)
d
dz
a a
a
d
dz
a a
a
d
dz
a a
a
d
dz
k
d
dz

3
3
1 2
3
1 2
2
2
1 3
2
1 3
1
1
3 2
1
1 2
1 2 3
=
=
=
= +
sin
sin
sin
cos
sin
( )

o est dfini par = + +
1 2 3
k z . . Noter que
i i
I I
2
= / est lintensit de chaque
onde, relative lintensit totale et que les relations (3.58) impliquent lgalit des quantits
suivantes qui a la dimension de linverse dune longeur :
(3.61)
1
2 3
1
2
1 3
2
3
2 1
3
1 a a
a
a a
a
a a
a
I
= = =
avec
I
n n n
c
d I
=
|
\
2
1 2 3
0
0
1 2
1 2
1
1 2

/
/
/
.
. .

Les constantes de propagation dduites de (3.58) et (3.59) sont :
(3.62)
1
2
2
2
3
2
1 + + = ;
1
2
3
2
1
+ = m ;
2
2
3
2
2
+ = m ;
1
2
2
2
3
= m
Finalement, en posant = z
I
/ , les quations de propagation (3.60) scrivent sous la
forme rduite :
(3.63)
d
d
d
d
d
d
d
d
k
d
d
I

3
1 2
2
1 3
1
1 2
1 2 3
=
=
=
= +
sin
sin
sin
.
cos
sin
( )

Les solutions exactes de ces quations sont prsentes dans larticle de Armstrong et Co.
prcit. Deux cas importants sont signaler :
(i) : A z = 0 , londe la frquence
2
est intense (londe pompe) et londe la
frquence
1
est faible : Cest le cas de la conversion de linfrarouge vers les hautes
frquences
3
dans le visible. (Gnration de frquence-somme)
Conversion vers les hautes frquences (exercice)
On se place dans le cas o londe 2 est intense (londe pompe) londe 1 est faible. On suppose que
londe 2 est constante et qu lincidence z = 0, A
1
(0) = A
1,0
et A
3
(0) = 0. Rsoudre les quations
(3.57) entre A
1
et A
3
dans le cas dun parfait accord de phase. Reprsenter graphiquement
lvolution de A z et de A z
1
2
3
2
( ) ( ) le long de leur propagation dans le milieu non linaire.
(ii) : A lentre du milieu NL du 2
nd
ordre, londe la frquence
3
est intense , celle

1
est faible . Londe
2
est nulle lentre : Cest le processus de
lamplification paramtrique (Gnration de frquence-diffrence). Observ la
premire fois par Giordmaine et Miller en 1965, ce processus a une grande importance
sur le plan technique. Il permet de crer des rayonnements lasers accordables dans
l'infrarouge.
Exercice :On se place dans le cas o londe 3 est intense (londe pompe) londe 1 est faible. On
suppose que londe 3 est constante et qu lincidence z = 0, A
1
(0) = A
1,0
et A
2
(0) = 0. Rsoudre
les quations (3.57) entre A
1
et A
2
dans le cas dun parfait accord de phase. Reprsenter
graphiquement lvolution de A z et A z
1
2
2
2
( ) ( ) le long de leur propagation dans le milieu non
linaire

La condition de laccord de phase est assez difficile raliser. Dans le cas de frquence-
somme cette condition implique : n n n
1 1 2 2 3 3
+ = avec
3 1 2
= + .Cette condition
peut tre ralise en utilisant la birfringence naturelle des cristaux. Par exemple londe ayant
la frquence la plus haute doit tre polarise de telle sorte que son indice (extraordinaire) de
rfraction soit plus petite que ceux correspondants aux frquences plus basses. (Voir le
paragraphe prcdent).

Chapitre 4 :

Phnomnes optiques non linaires d'ordre 3

Introduction

L'interaction du 3 ordre se manifeste par le khi-3 dans le vecteur de polarisation non
linaire :
P D A A A e
i
NLS
ijkl
j k l
i t
=
< >

0
3
4 1 2 3 1 2 3
4 4
( ; , , ) ( ) ( ) ( )
( . ) k r

avec les rgles de conservation d'nergie et de l'accord de phase

4 1 2 3
= + + ; k k k k
4 1 2 3
= + +
D tant le facteur de dgnrescence. Rappelons que ces frquences sont algbriques et que
A k A k ( , ) ( , )
*
j j j j
= . Ce terme de polarisation est la source de nombreux phnomnes
non linaires. Nous citons les plus importants.
Si une seule onde laser intense de pulsation
L
et ayant pour vecteur d'onde k
L
excite le
matriau NL, considrons le terme de polarisation la pulsation
L
:

P A A A
i
L
ijkl
L L L L j k
< > < >
=
3
0
3
3 ( ) ( ; , , )
*

La partie imaginaire du khi-trois
Im
ijkl
L L L
< >
+
3
( ) donne lieu
une absorption non linaire (absorption biphotonique) de l'onde excitatrice. Et la partie relle
Re
ijkl
L L L
< >
+
3
( ) donne lieu un changement non linaire de l'indice de
rfraction . La partie relle et la partie imaginaire contribuent aux modifications de l'tat de
polarisation d'une onde traversant un milieu non linaire. Nous verrons plus loin que le
changement d'indice non linaire peut provoquer une autofocalisation ou une
autodfocalisation de l'onde excitatrice.
Cas de linteraction pompe-sonde : Si l'on envoie dans un milieu NL isotrope une onde
laser intense (l'onde pompe) de pulsation
P
et une onde lumineuse faible de pulsation
S

L

L
< > 3

(l'onde sonde), la premire va rendre le
milieu NL anisotrope ce qui modifie
ventuellement l'tat de polarisation de la seconde. C'est le phnomne de birfringence
optiquement induite ou l'effet Kerr optique dcrit par le vecteur de polarisation:

P A A A
i
S
ijkl
S P P S j P k P S
< > < >
=
3
0
3
6 ( ) ( ; , , ) ( ) ( ) ( )

Diffusions stimules : Si le milieu non linaire excit par une seule onde lumineuse est le
sige d'un effet de diffusion stimule Raman,
Rayleigh ou Brillouin de frquence propre
0
,
une onde diffuse la pulsation

D L
=
0
pourra s'amplifier, grce une polarisation non linaire:

P A A A
i
D
ijkl
D D L L j D k L l L
< > < >
=
3
0
3
6 ( ) ( ; , , ) ( ) ( ) ( )
*

Gnration du 3
harmonique : Excit par une seule onde laser , un matriau non linaire
peut produire un rayonnement la pulsation 3
L
(harmonique 3) dcrit par le terme de
polarisation:

P A A A
i
L
ijkl
L L L L j L k L l L
< > < >
=
3
0
3
3 3 ( ) ( ; , , ) ( ) ( ) ( )
Mlange d'ondes: Si 3 ondes de pulsations
1 2 3
, , et de vecteurs d'onde k
1
, k
2
, k
3

sont envoyes simultanment dans un
matriau NL , on pourra d'une faon
gnrale crer des ondes la pulsation

4 1 2 3
= avec le vecteur
d'onde k k k k
4 1 2 3
= . En particulier le dispositif dit mlange 4 ondes permet
dobtenir les effets de conjugaison de phase. La polarisation est, dans le cas de mlange 4
ondes dgnr, dcrite par :

P A A A
i ijkl
j k l
< > < >
=
3
0
3
6 ( ) ( ; , , ) ( ) ( ) ( )
*

avec k
1
= -k
2
, k
4
= - k
3

1. Effets auto-induits

< > 3
P

P
S

S

< > 3

D L
=
0
L

< > 3

L
L
k
1
k
2
k
3
k
4

On se place dans le cas le plus simple: la propagation d'une seule onde e.m.
suffisamment intense dans un milieu non linaire homogne et macroscopiquement isotrope.
Au fur et mesure que la puissance de l'onde augmente les divers effets non linaires peuvent
se manifester diffrentes puissances de l'onde incidente. On suppose en premier lieu que la
puissance incidente n'est pas trs forte de telle sorte que lenveloppe spatio-temporelle ne se
modifie pas : l'approximation d'enveloppe lentement variable est valable (ou l'approximation
de l'onde plane). D'aprs lquation (2.76) du chap.2, la propagation d'une seule onde e.m.
dans un milieu NL est simplement dcrite par :

(4.1)

A
P P AAA
3 3
z
i
k
avec = =
< > < > < >
2
3
0
3
( ) ( ) ( ; , , ):
*

1.1 Expression de
<3>
dans un milieu isotrope (ou symtrie
cubique) :

Les symtries d'espace permettent de rduire le tenseur khi-3 3 composantes indpendantes

(4.2)
ijkl xxyy
ij kl
xyxy
ik jl
xyyx
il jk
< > < > < > < >
= + +
3 3 3 3
( , , ) ( , , ) ( , , ) ( , , )
Noter que l'on a :
(4.2bis)
xxxx xxyy xyxy xyyx
= + +
D'autre part, les divers mcanismes molculaires et lectroniques contribuent rduire un
seul paramtre indpendant; ce qui permet de rcrire ce tenseur sous une forme qui respecte
la symtrie de permutation intrinsque ( permutation entre les j, k, l et entre les frquences
angulaires associes):
(4.3)

ijkl
ij kl ik jl il jk
a b
< >
= + +
3
1
2
( , , ) ( )

La dformation du nuage lectronique sous l'action du champ lectrique local est un
processus totalement symtrique (loin de la rsonance). Dans ce cas on a:
(4.4) a = b/2=
xxyy xyxy xyyx
= =
Rorientation molculaire : L'action du champ lectrique local sur les moments dipolaires
consiste faire tourner ceux-ci dans la direction du champ contre l'agitation thermique qui
s'oppose ce mouvement. En quilibre thermique la molcule acquiert une polarisabilit
moyenne anisotrope. Cet effet dit rorientation molculaire dpend de la temprature. On
montre que dans ce cas
(4.5) a = b/12 =
xxyy xyxy xyyx
= =
1
6

L'lectrostriction due la dilatation thermique sous l'effet de la pression de radiation a
aussi une trs forte contribution dans le tenseur de susceptibilit du 3 ordre. Dans ce cas on a
b = 0 ou
xyyx
= 0
La table suivante prsente quelques ordres de grandeur de la contribution des divers
mcanismes:
Mcanisme

xxxx
3
MKS
< >
( )
temps de
rponse
(en seconde)
Electronique 10
-22
10
-15

Rorientation molculaire 10
-20
10
-12

Electrostriction 10
-20
10
-9

Absorption atomique sature 10
-16
10
-8

Effet thermique 10
-12
10
-3

Finalement le vecteur de polarisation peut s'crire sous forme vectorielle suivante en utilisant
l'expression (4.3) :
(4.6)
( )
( ) P A. A A A A A
< >
= +
|
\
|
3
0
6
3
2
( ) .
* *
a b

1.2 Indice de rfraction dpendant de lintensit

Dans le cas dun milieu sans perte et loin de rsonance, le tenseur de khi-3 est rel,
lindice effectif de rfraction est dfini laide de la relation constitutive :
(4.7) D A P A = + =
< > < >

1 3
0
2
n
eff

A laide de (4.6) et (4.7), on obtient lindice effectif de rfraction dpendant de lintensit de
londe e.m. et de son tat de polarisation:
(4.8) n n
n
a b
eff
= + +
|
\
|
|
0
0
2
1
2
6
3
2
( . )
.
.
*
*
A A
A A
A A

Si londe est polarise linairement ( A x x = A , tant un vecteur unitaire) la variation
non linaire de lindice est donne par

(4.9) n n
n
eff
lin
xxxx
= +
0
0
2
3
2
A

Si londe est polarise circulairement ( A x y = ( , ) A iA x et y dsignent les vecteurs
unitaires) la variation non linaire de lindice est donne par

(4.10) n n
n
eff
circ
xxyy xyxy
= + +
0
0
2
3
2
( ) A
Dans le cas o londe est polarise circulairement ( A x y = ( , ) A ieA e dsigne
lllipticit ) la variation non linaire de lindice est alors donne par

(4.11) n n
n
e
e
eff
ell
xxyy xyxy xyyx
= + + +

+
|
\
|
|
|
\
|
|
0
0
2
2
2
2
3
2
1
1
( ) A
L'indice de rfraction est donc modifi par un effet auto-induit. On introduit le coefficient non
linaire de l'indice n
2
dfini soit par

(4.12) n n n E
eff
= + < >
0 2
2

soit par

(4.13) n n n I
eff
= +
0 2

Remarque: Avec la notation E(t) = A e
-it
+ cc , la moyenne de |E|
2
est gale 2|A|
2
. La
formule (4.12) devient:
(4.12bis) n n n A
eff
= +
0 2
2
2
Noter aussi que l'intensit est relie l'amplitude du champ par I n A =
|
\
| 2
0
0
0
1 2
2
/
. Ce qui
donne la relation suivante entre ces deux coefficients quadratiques d'indice de rfraction:

(4.14) n
n
n
2
0
0
0
1 2
2
1
=
|
\
/

Cette variation auto-induite de l'indice de rfraction est l'origine de beaucoup de
phnomnes: birfringence optiquement induite, autofocalisation, pouvoir rotatoire auto-
induit, le phnomne de craquage ... Les coefficients n
2
associs aux polarisations linaire et
circulaire s'crivent sous la forme:

(4.14 bis et ter) n
n
lin
xxxx
2
0
3
4
= n
n
circ
xxyy xyxy
2
0
3
4
= + ( )

1.3 Effet Kerr optique

Pour mettre en vidence cette variation non linaire de l'indice de rfraction, on utilise
le montage pompe-sonde: on envoie dans dans un milieu deux ondes: l'une intense E
1
ayant
un tat de polarisation bien dtermin ( linaire ou circulaire ou elliptique), la 2nd onde E
2

ayant une faible puissance (onde sonde). Sa propagation est linaire travers le milieu rendu
anisotrope par l'onde intense. L'onde sonde subit des retards de phase dpendant de l'intensit
de l'onde excitatrice. C'est l'effet Kerr optique (observ la premire fois par Mayer et Gires en
1964).
On se place toujours dans l'hypothse d'un milieu homogne et isotrope. En dsignant
par
1
et
2
respectivement les pulsations de l'onde-pompe et de l'onde-sonde, la polarisation
la pulsation
2
s'crit :

(4.15) P A A A
i ijkl
j k
< > < >
=
3
2 0
3
2 1 1 2 1 1 2
6 ( ) ( ; , , ) ( ) ( ) ( )

La rduction du tenseur khi-3 une seule composante indpendante de la mme manire que
le paragraphe prcdent reste valable. Ceci s'exprime toujours par la formule (4.3) avec des
prcautions prendre quant la relation entre les coefficients a et b selon les mcanismes
mis en jeu. Pour calculer les indices de rfraction non linaires relatifs l'tat de polarisation
de l'onde-sonde, on procde de mme manire que prcdemment en diagonalisant le tenseur
de permittivit [
ij
] dans la relation constitutive : D A P A = + =
< > < >

1 3
0
2
n
eff
. Noter que
dans ce cas la permittivit linaire
<1>
est un scalaire et que le tenseur [
ij
] s'crit sous la
forme:

(4.16)
ij ij i j i j
aA A bA A = + +
|
\
|
< > 1
0 1 1 1 1
6 2
1
2
( ) ( ) ( ) ( )
* *

Dans le cas o l'onde pompe est polarise linairement dans la direction x : A(
1
) = A
1
x , on
calculera titre d'exercice l'indice parallle n
x
et l'indice perpendiculaire n
y
.Et la birfringence
optiquement induite : n n
x y

Dans le cas o l'onde pompe est polarise circulairement : A x y ( ) ( , , )
1 1 1
0 = A iA on
calculera les indices de rfraction n n
+
, associs respectivement aux tats de polarisation
circulaire gauche et droite de l'onde-sonde. On en dduira la birfringence rotatoire optiquement
induite dfinie par (n n
+
).

1.4 Pouvoir rotatoire auto-induit

Revenons au problme de propagation d'une seule onde e.m. intense dans un milieu
macroscopiquement isotrope. Nous avons vu que celle-ci peut induire une anisotropie ce
milieu: les composantes circulaires gauche et droite d'une ondes polarise elliptiquement
pourraient se propagager travers le milieu avec des retards de phase diffrentes. (Ce qui n'est
pas en contradiction avec la formule (4.10) pour une seule onde polarise circulairement). Une
onde elliptique voit son plan de polarisation tourner d'un certain angle aprs la traverse d'un
milieu non linaire. Ce phnomne appel le pouvoir rotatoire auto-induit est observ pour la
premire fois par Maker, Terhune et Savage en 1964. Nous prsentons ce problme dans son
ensemble: Il s'agit de l'tude de l'volution de l'tat de polarisation dans un milieu non linaire.
L'quation de propagation d'aprs (4.1) et (4.6) s'crit sous la forme vectorielle
suivante:

(4.17)
d
dz
i a b
A
A A A A A A = +
2
1
2
( . ) ( . )
* *

o on a pos =
< >
3 2
0
1
k / . L'onde tant suppose polarise elliptiquement, on la
dcompose en deux composantes circulaires droite et gauche :

(4.18) A = +
+
A A
+ ++ +

avec ( )
=
1
2
x y i . Noter que

= =
1 0 , et que AA
*
= +
+
A A
2 2
et
AA =
+
2A A . L'quation (4.17) se transforme en :
(4.19)
( )
dA
dz
i a A a b A A

= + + 2 2
2
( )

On introduit les intensits des composantes circulaires gauche et droite par
(4.20) I A

=
2
avec

=
|
\
| = 2 2
0
0
0
1 2
0 0
n n c
/

aet les retards de phase par

(4.21) A I e
i
1 2 1 2 / /

D'autre part l'tat de polarisation elliptique dans le plan donde une position spatiale z est
caractris par son ellipticit e(z) et la rotation des axes principaux (z) - (0) qui sont
relis aux amplitudes (ou aux intensits) des composantes gauche et droite par :
(4.22)
1
1
2
2
2
+
|
\
| = =
+
e
e
A
A
I
I
et ( ) ( ) ( ) z =
+
0
1
2

On remarquera pour le calcul les relations suivantes:
1 1
I
dI
dz A
dA
dz
cc
= + ,
d
dz A
dA
dz
cc
=
|
\
|
1
2
1
et
1 1
2
1 1
d
dz I
dI
dz I
dI
dz
=
|
\
|
+
+
. On a pos le paramtre
caractristique de l'llipticit par
(4.23) ( )
( )
( )
z
e z
e z
=

+
1
1

L'quation (4.19) se transforme en un systme d'quations couples qui rgissent l'volution
des tats de polarisations au cours de sa propagation dans un milieu NL :

(4.24)
1 2
1 1
2
1
1
1 2
1
2
1
2
2
2
2
2
2
I
dI
dz
a b
a
e
e
d
dz
b e
e
I
d
dz
b e
e
I
=

+ +

+
|
\
=

+
=

+
( )

o on a pos l'intensit totale
(4.25) I I I = +
+
et a a ia = + b b ib = +
La premire quation dans (4.24) exprime l'effet de l'absorption non linaire. On y reviendra
plus loin. Ces quations conduisent aux rsultats suivants confirms par lexprience:
Les ondes polarises linairement et circulairement se propagent dans ce milieu sans
modification de l'tat de polarisation en prsence ou en absence de l'absorption non linaire
(ici c'est l'absorption biphotonique).

Pouvoir rotatoire auto-induit: Loin de rsonnance ( ou en absence de l'absorption
biphotonique), l'intensit totale est constante, l'ellipticit est conserve et le plan de
polarisation tourne d'un angle gal

(4.26) I z I o e z e ( ) ( ), ( ) ( ) = = 0

( ) ( )
( )
( )
. z
e
e
I z
xyyx
=

+
0
2
2 0
1 0
2

C'est le phnomne dit le pouvoir rotatoire auto-induit ou l'effet de Maker, Terhune et Savage.
La partie relle de la composante
xyyx
est l'origine de ce retard de phase entre les deux
composantes circulaires gauche et droite.
Phnomne d'absorption deux photons:
A la rsonance, on est en prsence de l'absorption 2
photons. Les parties imaginaires de
xxyy xyxy xyyx
, ,
sont non nulles. La pemire quation de (4.24) donne la
loi d'absorption biphotonique pour les ondes polarises
linairement et circulairement:
(4.27)
I z
I I z
( )
( ) ( ). 0
1
1 0
=
+

( ; , , )

avec

lin
xxxx
=
2
et

circ
xxyy xyxy
= + ( )

1.5 Phnomne d'autofocalisation

Ce phnomne est une consquence , parfois catastrophique, de la variation d'indice
de rfraction dpendante de l'intensit. Rappelons la formule (4.13):

n n n I x y
eff
= +
0 2
( , )

Prvu par Askar'yan en 1962, mis en
vidence par Hercher en 1964, cet effet
traduit la possibilit qu'un faisceau laser
s'autofocalise au cours de la traverse
d'un milieu non linaire. Ceci est d au fait que la distribution de l'indice prsente des
augmentations plus grandes au centre du faisceau qu'au bord de celui-ci ( dans le cas o le
coefficient quadratique de l'indice n
2
est positif). La lumire se propage plus vite au bord
qu'au centre. Les surfaces d'onde voient leur concavit tourner vers l'axe de propagation z . Le
faisceau lumineux se converge vers l'axe. Si le point focal se trouve l'extrieur du milieu NL
( dans le cas o la longeur de ce milieu est suffisamment courte ou la puissance de l'onde n'est
pas assez grande) on a un effet de lentille convergente. (Phnomne exploit dans les lasers
Titan Saphir femto-secondes pour la slection des modes). Si le point focal se trouve
l'intrieur du milieu NL, la puissance peut dpasser le seuil de dissociation et conduit au
phnomne de craquage si la diffraction ne l'arrtte pas avant.
Si le coefficient quadratique de l'indice n
2
est ngatif ( c'est le cas des effets
thermiques) c'est le contraire qui se produit :le faisceau diverge.

Propagation autoguide ou filament

Lors de la propagation dans le milieu NL, la section
transverse du faisceau s rtrcit jusqu' une certaine
D
z
f
2w
0
= 2a

n n n I
= +
0 2
n n
=
0
c

limite. Le faisceau pourrait se propager par la suite comme dans un guide d'onde quand la
diffraction compense exactement l'effet de l'augmentation de l'indice. Cette limite est atteinte
si l'angle critique de la rflexion totale
c
la frontire du guide est plus grand que l'angle de
diffraction
d
( avec
d
= 1.22 / n
0
D , D tant le diamtre du filament).
La condition
d
<
c
implique une limite minimale de la puissance critique (totale) du
faisceau pour que la propagation en filament puisse se produire. Or l'angle critique est donn
par
cos
c
c
n
n n I
=
+

0
0 2
2
1
1
2

Et la puissance totale du faisceau est P = D
2
I /4 . On en duit la puissance critique de la
propagation autoguide :

(4.28) P
n n n
c
= =
|
\
|
( . ) ( . )
/
122
32
122
32
2 2
0 2
2
0
0
1 2
2
2

Longeur autofocale

La longeur autofocale z
f
est dfinie comme la longeur de propagation dans le milieu NL au
bout de laquelle le faisceau se concentre en un point (ou plutt dans une rgion de diamtre
minimal w
0
). En crivant l'galit des chemins optiques pour le rayon lumineux central et
ceux correspondant lintensit mi-hauteur :
( ) z a n n I z n n I
f f
2 2
1 2
0 2 0 2
1
2
+ + = +
/
( ) ( )
on peut dduire une approximation de la longeur autofocale suivante:
(4.29) z
n w
P P
f
c
=
2
0 61
1
0 0
2
1 2
.
.
( / )
/

3 La Conjugaison de phase
Le miroir de conjugaison de phase ?

Existe-t-il un processus qui, partir de d'une onde plane
E A
I I
i t
e cc = +
avec A a
k r r
I
i
A e =
+
0
( . ( ))
.

cre une autre onde plane
E A
C I
i t
e cc = +
*
avec alors A a
k r r
I
i
A e
* ( . ( )) *
. =
+
0

Si le premier champ A
I
est solution de
+
|
\
|
|
+ =
T
c
k ik
z
2
2
2
2 0 A
r
A
A
2

( )

le champ recherch A A
c I
=
*
est aussi
solution de lquation conjugue
+
|
\
|
|
=
T
c
k ik
z
2
2
2
2 0 A
r
A
A
2
* *
*
( )

Donc si le champ A A
c I
=
*
est conjugu
avec A
I
sur un front donde , il sera
conjugu partout ailleurs :

direction : k changeant en -k
phase ( ) r gale ( ) r en tout point r .
polarisation
*
a du 2
champ est la mme que la premire a

Cest le champ conjugu en phase du premier .
Les applications potentielles dcoulant directement de ces proprits remarquables,
sont lauto compensation des distortions et lauto-guidage des faisceaux lasers.
Le mcanisme de compensation de distorsions
La champ conjugu corrige les dfauts de phase
mais ne corrige pas les dfauts de type absorption
La focalisation dun faisceau laser sur une cible
Miroir
ordinaire
Miroir de
conjugaison de phase


3.2 - Mlange 4 ondes dgnr.
Ondes pompes : <1> et <2> :
k k
2 1
=
Onde sonde <3>
Onde conjugue <4>
k k
3 4
=

La rflectivit du MCP:

R
I
I
=
4
3

Modle du mlange 4 ondes

z
k
k
i
k
n
n
n
n
n
n
n n
n n
A A P
n n
( ) ( )
( )
( ) , , , , = +
=
< >
< >
2
2
1 2 3 4
0
1
3

k k
n
=
j
j n
et
n j
j n
=

Avec des vecteurs de polarisation du 3
ordre :

( )
P A A A A A A
1
3
0
11
1 1 1
2 1
1 2 2
3 6
< > < > < >
= +
, * , *

Cible
M
C
P

L

< > 3
L
L
L
k
1
k
2
k
3
k
4


( )
P A A A A A A A A A
4
3
0
1 4
4 1 1
2 4
4 2 2
1 2 3
1 2 3
6 6 6
< > < > < > < >
= + +
, * , * , , *

Idem pour P P
2
< > < > 3
3
3
,

Rappelons que dans un milieu isotrope on a :

ijkl xxyy ij kl xyxy ik jl
xyyx il jk
< > < > < >
< >
= +
+
3 3 3
3
( , , ) ( , , ) ( , , )
( , , )

Explicitement :

[ ]

A
A A A A A A A
1
1
1 0
1
11
1 1 1
11
1 2 2
2 2
3 6
z
i
k
= + +
< > < > , * , *

[ ]

A
A A A A A A A
2
2
2 0
2
2 2
2 2 2
1 2
2 1 1
2 2
3 6
z
i
k
= + +
< > < > , * , *

[ ]

A
A A A A A A A A A A
3
3
3 0
3
13
3 1 1
2 3
3 2 2
12 3
1 2 4
2 2
6 6 6
z
i
k
= + + +
< > < > < > , * , * , , *

[ ]

A
A A A A A A A A A A
4
4
4 0
4
14
4 1 1
2 4
4 2 2
12 4
1 2 3
2 2
6 6 6
z
i
k
= + +
< > < > < > , * , * , ; *

En supposant les intensits des ondes pompes <1> et <2> sont constantes et en seplaant dans
le cas des milieux sans pertes ( = 0 ) :

dA
dz
i A A A
dA
dz
i A A A
4
1 2 3
3
1 2 4
=
=
*
*
avec

=
< >
6
0
3
3
k
xxxx

A A Kz B Kz avec K A A
4 1 2
= + = cos sin

A A rL
4
3
=
*
tan( )

La rflectivit du MCP est :
R
I
I
rL = =
4
3
2
tan ( )
Analogie entre mlange 4 ondes et holographie.
La troisime onde vient se diffracter sur le rseau induit crant ainsi une 4me onde :
Le rseau induit de phase
(cest alors
3
'
qui joue)
Le rseau damplitude
( cest leffet de la partie
imaginaire
3
"
)
Rseaux induits efficaces
sont :
R
23
, R
13
.

Le mlange 4 ondes est encore applel quelquefois holographie dynamique.

k
1
k
2
k
3
R
13
k
1
k
3
k
2
R
32


Auto-modulation de phase (Exercice)

Une onde e.m. se propageant dans un milieu non linaire homogne isotrope subit un
retard de phase d au variation non linaire de lindice de rfraction proportionnelle
son intensit I :
n n I t =
2
. ( )
le retard de phase non linaire scrit alors:

NL
n I t =
2
2
. ( )
La frquence (angulaire) dune onde (monochromatique) est donne par

0
0 0
= =
d t
dt
d t kz
dt
( ) ( )
. Dans le cas de propagation non linaire on introduit la
frquence instantnane :

( ) ( )
( ) . t
d
dt
n
dI t
dt
NL
=
+
= +
0
0 2
2

Rprsenter graphiquement ( ) t dans le cas dune onde ayant ayant une enveloppe
temporelle gaussienne.

0 50 100 50 100
0 50 100 0 50 100
=1.5
=4
= 0
NL

NL
NL

NL
=11

Automodulation de phase


Annexe1:

Units des susceptibilits

1. Systmes MKS
Valeurs et formules utiles:
c= 3.10
8
ms
-1

0
0
c
2
= 1 1
4
9 10
0
9
= .
0 7
4
10 =

D E P E = + =
0
B H M H = + =
0

( )
P E E E = + + +
< > < > < >

0
1 2 2 3 3

[P] = [D] = C.m
-2

< > 1
: dim sans ension
[ ]
[ ]
< >
= =
2 1
1
E
m V .
[ ]
[ ]
< >
= =
3
2
2 2
1
E
m V .

2. Systme de Gauss ou ues CGS

D E P E = + = 4 B H M H = + = 4 W E D B H = +
1
2
( . . )

( )
P E E E = + + +
< > < > < >

1 2 2 3 3

[E] = [D] = [P] = [H] = [B] = [M] = Vstat.cm
-1
=
erg
cm
3
1 2
|
\
|
/

< > 1
: dim sans ension
[ ]
[ ]
< >
= = =
2 1 3 1 2
1
E
cm Vstat cm erg . ( / )
/

[ ]
[ ]
< >
= = =
3
2
2 2 3
1
E
cm Vstat cm erg . ( / )

3. Conversion dun systme lautre

1Vstat = 300 V
E
MKS
= 3.10
4
E
CGS

( )
D E E E = + + + +
< > < > < >
1 4 4 4
1 2 3 2
en CGS

( )
D E E E = + + + +
< > < > < >

0
1 2 3 2
1 en MKS

< > < >
=
1 1
4
MKS CGS

[ ] [ ]
< > < >

=
2
4
2
4
310
MKS CGS
.

[ ] [ ]
< > < >

=
3
4 2
3
4
10
MKS
CGS
(3. )

4. Intensit et amplitude du champ

Avec la notation : E t E e cc
i t
( ) = +
0

I n E = 2
0
0
1 2 2
( )
/
Watt/m
2
en MKS
I
nc
E erg cm s =

2
2 2 1
. .
.
en ues CGS



TABLE 1 :Susceptibilit du 2
nd
ordre pour divers groupes de
symmtrie cristalline :
Groupe cristallin Classe Composants tensoriels non nuls
Tridinique

1
1
Tous les lments sont indpendants et non nuls.

Tous les lments sont nuls.
Monoclinique

2

m

2/m
XYZ, XZY, XX Y, XYX, YXX, YYY, YZZ, YZX, YXZ, ZYZ, ZZY, ZXY, ZYX
(axe de symtrie dordre 2 //
Y)

XXX, XYY, XZZ, XZX, XXZ, YYZ, YZY, YXY, YYX, ZXX,
ZYY, ZZZ, ZZX, ZXZ (miroir plan perpendiculaire
Y)
Orthorhombique

222

mm2

mmm
XYZ, XZY, YZX, YXZ, ZXY, ZYX

XZX, XXZ, YYZ, YZY, ZXX, ZYY, ZZZ

Tous les lments sont nuls
Tetragonal

4

4

422

4mm

42m
4/m, 4/mmm
XYZ = - YXZ, XZY = - YZX, XZX = YZY, XXZ = YYZ,
ZXX = ZYY, ZZZ, ZXY = -ZYX

XYZ = YXZ, XZY = YZX, XZX = - YZY, XXZ = - YYZ,
ZXX = -ZYY, ZXY = ZYX

XYZ = - YXZ, XZY = - YZX, ZXY = -ZYX

XZX = YZY, XXZ = YYZ, ZXX = ZYY, ZZZ

XYZ = YXZ, XZY = YZX, ZXY = ZYX

Cubique

432
43m
23
m3, m3m
XYZ = -XZY = YZX = - YXZ = ZXY = -ZYX
XYZ = XZY = YZX = YXZ = ZXY = ZYX
XYZ = YZX = ZXY, XZY = YXZ = ZYX
Trigonal

3

32

3m

3, 3m
XXX = -XYY = - YYZ = - YXY, XYZ = - YXZ, XZY = - YZX,
XZX = YZY, XXZ = YYZ, YYY = - YXX = - XX Y = -XYX,

XXX = -XYY = - YYX = - YXY, XYZ = - YXZ, XZY = -YZX,
ZXY = -ZYX

XZX = YZY, XXZ = YYZ, ZXX = ZYY, ZZZ, YYY = - YXX = -XXY = -XYX
(miroir plan perpendiculaire
X)

Hexagonal

6

6

622
6mm
6m2
6/m, 6/mmm
XYZ = - YXZ, XZY = - YZX, XZX = YXY, XXZ = YYZ,

XXX = -XYY = -YXY = - YYX,
YYY = -YXX = -XYX = -XXY

XYZ = - YXZ, XZY = - YXZ, ZXY = -ZYX
XZX = YZY, XXZ = YYZ, ZXX = ZYY, ZZZ
YYY = -YXX = -XXY = -XYX

TABLE 2 : Tenseur de susceptibilt du 3
ordre dans diffrents

groupes de symtrie

lsotrope
Il y a 21 lments non nuls dont seulement 3 sont indpendants. Ce sont :
YYZZ =ZZYY = ZZXX = XXZZ = XX YY = YYXX,
YZYZ = ZYZY = ZXZX = XZXZ = XYXY = YXYX,
YZZY= ZYYZ = ZXXZ = XZZX = XYYX = YXXY ;

XXXX = YYYY = ZZZZ
= XXYY + XYXY + XYYX.
Cubique
Pour les classes 23 et m3, il y a 21 lments non nuls dont seulement 7 sont indpendants.
XXXX = YYYY = ZZZZ,
YYZZ = ZZXX = XXYV,
ZZYY = XXZZ = YYXX,
YZYZ = ZXZX = XYXY,
ZYZY = XZXZ = YXYX,

YZZY = ZXXZ = XYYX,
ZYYZ = XZZX = YXXY.

Pour les 3 classes 432, 43m et m3m, il y a 21 lments non nuls dont seulement 4 sont indpendants :
XXXX = YYYY = ZZZZ,
YYZZ = ZZYY = ZZXX = XXZZ = XXYY = YYXX,
YZYZ = ZYZY = ZXZX = XZXZ = XYXY = YXYX,
YZZY = ZYYZ = ZXXZ = XZZX = XYYX = YXXY.
Hexagonal
Pour les 3 classes 6, 6et 6/m, il y a 41 lments non nuls dont seulement 19 sont indpendants :
ZZZZ,

XXXX = YYYY = XXYY + XYYX + XYXY,
XXYY = YYXX
XYYX =YXXY
XYXY YXYX =

YYZZ = XXZZ, XYZZ = YXZZ,
ZZYY = ZZXX, ZZXY = - ZZYX,
ZYYZ = ZXXZ, ZXYZ = -ZYXZ,
YZZY = XZZX, XZZY = - YZZX,
YZYZ = XZXZ, XZYZ = - YZXZ,
ZYZY = ZXZX, ZXZY = -ZYZX,

XXXY = - YYYX = YYXY + YXYY + XYYY
YYXY XXYX,
YXYY = -XYXX,
XYYY = -YXXX.
=

Pour les 4 classes 622, 6mm, 6/mmm et 6m2, il y a 21 lments non nuls dont seulement 10 sont indpendants :
ZZZZ,

XXXX =YYYY=X.XYY + XYYX + XYXY,

XXYY = YYXX,
XYYX = YXXY,
XYXY = YXYX

YYZZ =XXZZ,
ZZYY = ZZXX,
ZYYZJ= ZXXZ
YZZY=XZZX,
YZYZ=XZXZ,
ZYZY= ZXZX.
Trigonal
Pour les 2 classes 3 et 3, il y a 73 lments non nuls dont seulement 27 sont indpendants :
ZZZZ,

XXXX = YYYY = XXYY+XYYX+XYXY,,

XXYY = YYXX,
XYYX = YXXY,
XYXY = YXYX

YYZZ = XXZZ, XYZZ = -YXZZ,
ZZYY = ZZXX, ZZXY = - ZZYX,
ZYYZ = ZXXZ, ZXYZ = -ZYXZ,
YZZY = XZZX, XZZY = -YZZX,
YZYZ = XZXZ, XZYZ = -YZXZ,
ZYZY = ZXZX, ZXZY = -ZYZX,

XXXY = - YYYX = YYXY + YXYY + XYYY
YYXY = -XXYX,
YXYY = -XYXX,
XYYY YXXX. =

YYYZ = -YXXZ = -XYXZ = -XXYZ,
YYZY = -YXZX = -XYZX = -XXZY,
YZYY = - YZXX = -XZYX = -XZXY,
ZYYY = -ZYXX = -ZXYX = -ZXXY
XXXZ = -XYYZ = -YXYZ = -YYXZ,
XXZX = -XYZY = -YXZY = -YYZX,
XZXX = - YZXY = - YZYX = -XZYY,
ZXXX = -ZXYY = -ZYXY = -ZYYX
Pour les 3 classes 3m, 3met 32, il y a 37 lments non nuls dont seulement 14 sont indpendants :
ZZZZ,

XXXX = YYYY = XXYY + XYYX + XYXY,
XXYY = YYXX,
XYYX = YXXY,
XYXY = YXYX,

YYZZ = XXZZ, XXXZ = -XYYZ = -YXYZ = -YYXZ,
ZZYY = ZZXX, XXZX = -XYZY = -YXZY = -YYZX,
ZYYZ = ZXXZ, XZXX = -XZYY = -YZXY = -YZYX,
YZZY = XZZX, ZXXX = -ZXYY = -ZYXY = -ZYYX,

YZYZ = XZXZ,
ZYZY = ZXZX,

Tetragonal
Pour les 3 classes 4, 4 et 4/m, il y a 41 lments non nuls dont seulement 21 sont indpendants :
XXXX = YYYY, ZZZZ,
ZZXX = ZZYY
XXZZ = YYZZ,
ZXZX = ZYZY,
XZXZ = YZYZ,
ZXXZ = ZYYZ,
XZZX = YZZY,
XYZZ = -YXZZ,
ZZXY = -ZZYX,
XZYZ = -YZXZ,
ZXZY = -ZYZX,
ZXYZ = -ZYXZ,
XZZY = -YZZX
XXYY = YYXX,
XYXY = YXYX,
XYYX = YXXY,
XXXY = - YYYX,
XXYX = -YYXY,
XYXX = -YXYY,
YXXX = -XYYY,
Pour les 4 classes 422, 4mm, 4/mmm et 42m, il y a 21 lments non nuls dont seulement 11 sont indpendants :
XXXX = YYYY, ZZZZ,
YYZZ = XXZZ,
ZZYY = ZZXX,
ZYYZ = ZXXZ,
YZZY = XZZX,
YZYZ = XZXZ ,
ZYZY = ZXZX,
XXYY = YYXX,
XYXY = YXYX,
XYYX = YXXY.

Monoclinique
Pour les 3 classes 2, m et 2/m, il y a 41 lments non nuls :
3 lments avec suffixe tous gaux,
18 lments avec suffixe par paires,
12 lments avec des suffixes qui ont deux y, un x et un z,
4 lments avec des suffixes qui ont trois x et un z,
4 lments avec des suffixes qui ont trois z et un x.

0rthorhombique
Pour les 3 classes 222, mm2 et mmm, il y a 21 lments non nuls :
3 lments avec suffixe tous gaux,
18 lments avec suffixe par paires,

Triclinique
Pour les classes 1 et 1 ,il y a 81 lments indpendants non nuls.

Crs ONL97

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Universit de Rennes 1

ordre ( la gnration des

ordre : Effet auto-induit Indice de rfraction dpendante de

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est loprateur hamiltonien avec perturbation :

o et lquation (2.2a) possde des solutions stationnaires.

r , et en intgrant sur tout lespace avec laide de la proprit

. On suppose maintenant que la

H(effet Faraday).....Nous nous limitons dans ce chapitre aux processus prcits.

E dans les cristaux non centro-symtriques, comme par exemple LiNb0

E de londe lectromagntique qui traverse ces milieux.

, on peut montrer partir de

champ est la mme que la premire a

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