La gestion des dchets nuclaires

La gestion des dchets nuclaires constitue pour le public un problme majeur et inquitant bien que pour la majorit des acteurs du nuclaire, le stockage gologique soit une solution approprie qui rpond parfaitement aux lgitimes exigences de scurit. La loi de 1991 relative la gestion des dchets nuclaires dfinit un cadre lgislatif qui a organis pendant 15 ans les recherches sur ce sujet, et qui a pris soin dy associer la socit civile. Au vu des rsultats obtenus, le parlement a vot en juin 2006 une nouvelle loi permettant de poursuivre et finaliser les recherches, avec pour objectif de proposer au parlement une solution industrielle prenne lhorizon 2015. Aprs avoir apprhend la complexit du sujet, les principaux acquis de la loi de 1991 seront prsents. Ils permettront dune part de mieux comprendre les nouveaux enjeux des recherches actuelles et dautre part de situer les solutions de gestion possible par rapport aux diffrents scnarios concernant la poursuite de lutilisation de lnergie nuclaire.

Quest-ce quun dchet nuclaire ?

Une dfinition ambigu LAgence Internationale de lEnergie Atomique (AIEA) dfinit un dchet radioactif comme toute matire pour laquelle aucune utilisation nest prvue et qui contient des radionuclides 1 en concentration suprieure aux valeurs que les autorits comptentes considrent comme admissible dans les matriaux propres une utilisation sans contrle. Cette dfinition trs gnrale contient cependant trois ambiguts qui dpendent des politiques de chaque tat. Prenons titre dexemple le cas des Etats-Unis dAmrique et celui de la France. Les premiers ont fait le choix de stocker le combustible us des centrales nuclaires sans aucun retraitement ; ainsi celui-ci, et tout ce quil contient est, selon cette dfinition, un dchet nuclaire. En France, nous avons choisi de retraiter le combustible et den extraire la majeure partie du plutonium et de luranium (dite matires valorisables ) afin de les rutiliser : dans ce cas, ce combustible nest plus (en intgralit) un dchet. Le plutonium extrait des combustibles uss est utilis pour fabriquer des combustibles MOX ; mais si nous dcidions darrter le nuclaire, il deviendrait alors un dchet ultime . La seconde ambigut concerne les limites suprieures admissibles des concentrations en radionuclides. Dans la plupart des pays les dchets de Trs Faible Activit (TFA) sont considrs comme des dchets conventionnels ; cependant, en France, ils correspondent une filire spcifique et il sont stocks dans un centre ddi (Centre de Stockage de Morvillier).
1. Isotope radioactif.

Enfin, la troisime ambigut concerne les effluents liquides ou gazeux qui sont rejets directement dans lenvironnement (mer, atmosphre) partir dune installation : la dilution de ces effluents permet de considrer lenvironnement comme utilisable sans contrle . Ces rejets de faible radioactivit doivent rpondre des normes dmission trs strictes mais ce ne sont donc pas des dchets au sens de cette dfinition. Ainsi, la dfinition officielle rend souvent difficile une approche claire du problme, alors que le dbat est dj trs passionn. Nature, origine et catgories des dchets Les dchets ont des natures physiques trs diffrentes demandant des traitements et des entreposages/stockages particuliers. Les dchets solides sont essentiellement composs des produits de fission et des actinides mineurs contenus dans les verres, de pices mtalliques (lments de structure du combustible...), de matriaux incinrables (accessoires de protection, rsine changeuse dion...) et de dchets technologiques (cbles, appareillages...). Les effluents 2 (gazeux ou liquides) sont principalement les produits de fissions gazeux ou en solution et les liquides organiques (notamment le TriButyl Phosphate, TBP, qui sert de solvant de retraitement). Les dchets radioactifs sont classs en diffrentes catgories, suivant leur niveau de radioactivit et la
2. Certains effluents radioactifs sont rejets et dilus dans lenvironnement et ne font donc pas partie des dchets : cest le cas du krypton 85 (produit de fission gazeux, 11 ans de priode), dune partie du tritium (12 ans de priode), de liode 129 (15 millions dannes de priode, qui se mlange son isotope stable 133I dans la mer) et du carbone 14 (form par raction sur lazote et loxygne, 5 700 ans de priode).

Article propos par : Olivier Mplan, meplan@ipno.in2p3.fr, Institut de Physique Nuclaire dOrsay (IPNO), Universit Paris Sud/CNRS, Alexis Nuttin, alexis.nuttin@lpsc.in2p3.fr, Laboratoire de physique subatomique et de cosmologie (LPSC), Universit Grenoble 1/CNRS/ Institut National Polytechnique Grenoble

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Tableau 1 Classification des catgories de dchets. Vie courte (VC) (T < 30 ans) Trs Faible Activit (TFA) Faible Activit (FA) Vie longue (VL) (T > 30 ans)

10 100 Bq/g (~ radioactivit naturelle) Gravats issus du dmantlement et rsidus miniers Stockage au centre TFA de Morvillier (capacit 650 000 m3, flux actuel : 30 000 m3/an) Dchets radifre (minerais) et Graphite (racteur UNGG) (b) (volume : 11 400 m3). Pourraient tre stocks en subsurface.

Moyenne Activit (MA)

100 105 Bq/g Principalement exploitation, maintenance et 105 108 Bq/g dmantlement des installations nuclaires. Origine varie (coques et embouts provenant surtout du Stockage de la Manche (jusquen 1995) puis Centre de lAube (a) (capacit 106 m3, flux actuel : 18 000 m3/an) retraitement, dchets de maintenance et exploitation, boues de traitement des effluents) (c) (flux actuel : 530 m3/an) plus de 108 Bq/g Produits de Fission et Actinides Mineurs (c) (flux actuel : 120 m3/an)

Haute Activit (HA)

(a) Radioactivit proche de la radioactivit naturelle aprs 300 ans. (b) 1re gnration de racteur, Uranium-Naturel-Graphite-Gaz. Stockage ltude. (c) Filire ltude.

priode radioactive des radionuclides quils contiennent. Ils sont dits vie longue lorsque leur priode dpasse 30 ans, vie courte dans le cas contraire. Le tableau 1 donne la classification franaise des catgories de dchets. Gestion des dchets en France Actuellement, la gestion des dchets radioactifs dans le monde sorganise selon deux options : le choix de retraiter le combustible avant un entreposage et/ou un stockage ou bien le choix de lentreposage/stockage sans retraitement. Quelle que soit la politique choisie, il est ncessaire de laisser refroidir les assemblages de combustibles uss en piscine pour laisser dcrotre les radionuclides vie courte afin quils perdent ainsi une partie de leur puissance rsiduelle (au moins 5 10 ans). La France 3 a choisi dextraire le Pu et lU du combustible us et de conditionner les dchets avant de les stocker. Ce retraitement se fait pour lessentiel La Hague et Marcoule. Le combustible us est spar des gaines qui le contiennent ; celles-ci sont alors compactes (dchets MA-VL). Ensuite luranium et le plutonium, matires valorisables , sont extraits du combustible (soit environ 96 % en masse) pour tre en partie recycls, alors que les produits de fission (~ 4 %) et les Actinides Mineurs (AM ~ 0,1 %), dchets ultimes , sont vitrifis pour tre entreposs. Cette gestion aboutit une rduction importante des volumes de dchets (mais pas de leur quantit), permettant ainsi un stockage sur une surface dautant plus faible que le
3. A part la France, seuls le Royaume-Uni (Sellafield) et le Japon (Rokkasho-Mura) retraitent leur combustible ; dautres pays comme lAllemagne, la Suisse... font retraiter leur combustible La Hague et Sellafield.

plutonium a t retir. Ce dernier est rutilis en partie pour fabriquer du combustible neuf : le MOX, dont lutilisation permet dconomiser aujourdhui 10 % duranium. Linconvnient vient du fait que la vitrification est pratiquement irrversible, fermant la porte tout traitement ultrieur. Notons que la sparation du plutonium pose aussi des problmes de prolifration.
La situation franaise en quelques chiffres

La figure de lencadr 1 donne les chiffres clefs de la situation franaise. Seuls les verres issus du retraitement des UOX uss, qui contiennent produits de fission et actinides mineurs (AM), sont considrs sans ambigut comme dchets. Les MOX uss constituent une rserve de plutonium, et sont pour linstant considrs comme matire valorisable, mme sils contiennent des produits de fission et des AM, eux-mmes non valorisables. Le tableau 2 montre lvolution des volumes de production des dchets selon la catgorie, en supposant une

Tableau 2 Estimation de lvolution des volumes (en m3 quivalent conditionn) de dchets. Volumes (m3) fin 2004 HA (Haute Activit) MA-VL (Moyenne Activit, Vie Longue) FA-VL (Faible Activit, Vie
Longue)

Prvision des volumes (m3) pour 2010 2 500 49 500 48 400 929 000 300 000 pour 2020 3 600 54 900 105 000 1 200 000 581 000

1 851 45 518 47 124 793 726 144 498

FMA-VC (Faible et Moyenne

Activit, Vie Courte)

TFA (Trs Faible Activit)

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Encadr 1

Principe de fonctionnement dun racteur

tiplie par 2 en 0,07s) et le mouvement des barres est lent (~ 1 s). Heureusement, bien que la plupart des neutrons de fission (99,3 % pour luranium 235) soient mis instantanment (en ~ 1014 s), certains PF vont mettre, aprs dsexcitation par radioactivit , quelques neutrons, les neutrons retards. Ceci permet de contrler la raction en chane avec des temps de lordre de la dizaine de secondes. Notons enfin que des contre-ractions physiques sont ncessaires la stabilit du cur : une augmentation de la temprature doit provoquer une diminution de k, et une dilatation (ou perte) du caloporteur doit galement provoquer une telle diminution. Ceci impose de fortes contraintes sur le choix du combustible qui doit avoir de bonnes caractristiques la fois pour les neutrons retards et pour les contre-ractions. Actuellement seul luranium et le plutonium sont utiliss : dans les REP, le combustible est soit un oxyde duranium (UOX) enrichi en 235U, le seul fissile naturel, hauteur de 3 4 %, soit un oxyde mixte duranium et plutonium (MOX) ; le plutonium provient du retraitement des combustibles UOX uss (lutilisation des MOX est limite 1/3 dun cur en raison de la baisse defficacit des barres de contrle due au durcissement du spectre neutronique et de la plus faible proportion de neutrons retards). Pour les RNR, le fissile est 239Pu, qui est mlang de l 238U : ce dernier, naturellement abondant, est dit fertile car aprs capture dun neutron et une double dcroissance , il produit du 239Pu,
238

Un racteur nuclaire a pour objectif de rcuprer lnergie de fission (environ 200 MeV par fission) : en absorbant un neutron, certains noyaux lourds (A > 230), dits fissiles, se divisent en deux noyaux de masse environ deux fois plus faible, les produits de fission (PF). Ces derniers mettent des neutrons qui peuvent leur tour induire de nouvelles fissions, entretenant ainsi une raction en chane. La fission de l235U conduit par exemple
235 92 U

+ n 54 Xe+ 38 Sr + 2n + 200MeV

134

100

La chaleur produite par larrt des PF est extraite du cur du racteur par un caloporteur (eau, sodium...). Les racteurs sont dits thermiques (Racteur Eau sous Pression, REP) lorsque les neutrons de fission (dont lnergie est environ 2 MeV) sont ralentis (par de leau par exemple) jusqu des nergies de lordre de 1eV et ils sont dits rapides (Racteur neutron Rapide [RNR] comme SuperPhenix) lorsque leur nergie moyenne est de lordre de 100 keV. La raction en chane est caractrise par le facteur de multiplication k qui donne en moyenne le nombre de nouvelles fissions induites par une fission. Si k < 1, la raction en chane sarrte trs rapidement ; on dit que le racteur est sous critique (cest le cas des racteurs pilots par acclrateur [ADSR] o une source externe de neutrons entretient la raction) ; si k > 1, la raction en chane diverge et le racteur est sur-critique ; enfin si k = 1, la raction en chane est auto-entretenue : on dit que le racteur est critique. Les racteurs actuels sont tous critiques ; pour maintenir exactement la valeur de k = 1, on utilise des barres de pilotage, constitues dun absorbant neutronique (typiquement le bore) qui, en fonction de leur enfoncement dans le cur du racteur, vont absorber plus ou moins de neutrons. Cependant la cintique de la raction en chane est trs rapide (par exemple, si k = 1.001, la puissance est mul-

U+n

239

239

( 22 min )

Np

239

( 2.3 j )

Pu

ce qui permet de rgnrer le fissile. Notons enfin quun combustible forte teneur (~ 5 %) en actinides mineurs (AM) (Np, Am, Cm) rend le pilotage dun racteur critique beaucoup trop nerveux, cause du peu de neutrons retards mis.

Uranium naturel
0.7%
235

Uranium enrichi UOX

U 3.7%
235

U + 99.3%

238

U + 96.3%

238

8150t/an

1100t/an Fabrication du MOX

Entreposage
Uranium appauvri
0.25%
235

U + 99.75%

238

7050t/an

MOX us 140t/an 250t/an

Entreposage de U et Pu 30% des PF 70% des AM

UOX us 1100t/an 850t/an

PF volatiles sont dilus - Krypton dans l'atmosphre - Iode dans la mer

Retraitement

Sparation de U et Pu 70 % de PF vitrifis avec 30% des AM

Figure Parc de REP franais. Luranium naturel extrait de la mine est enrichi pour fabriquer le combustible UOX (reprsent en gris) laissant de ct luranium appauvri, matire valorisable ; aprs un passage en racteur, le retraitement dune partie de lUOX us permet dextraire du Pu pour fabriquer le combustible MOX (en rose). Aprs avoir t utilis dans une partie des REP, ce dernier ainsi que lautre partie de lUOX us, sont entreposs comme matires valorisables (encadrs verts). Lors du retraitement, une partie des PF volatiles sont rejets dans lenvironnement. Les dchets ultimes sont reprsents en rouge.

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continuation du nuclaire au niveau actuel ; la trs forte augmentation du volume de dchets TFA est due au dmantlement des installations nuclaires anciennes. La relativement faible augmentation des autres dchets vient du fait que dune part le reconditionnement des dchets anciens a gnr des volumes importants, et que dautre part, les progrs accomplis depuis 1990 ont permis de rduire les volumes. La loi de 1991 et son contexte Au dbut des annes quatre-vingts, il a t dcid par lindustrie nuclaire en accord avec les pouvoirs publics, que les dchets nuclaires devaient tre stocks ; mais devant les oppositions fortes tant des populations locales que des politiques, le gouvernement dcida dun moratoire sur la procdure de recherche dun site de stockage gologique. Le 30 dcembre 1991, une loi connue sous le nom de loi Bataille 4, est adopte : elle proposait un cadre lgislatif sur la gestion des dchets radioactifs et organisait la recherche sur les dchets HA-VL autour de 3 axes : recherche de solutions concernant la sparation et la transmutation des dchets vie longue ; tude des possibilits de stockage rversible ou irrversible en formations gologiques profondes avec ralisation de deux laboratoires souterrains ; tude des procds de conditionnement et dentreposage de longue dure en surface (ou subsurface) des dchets. Cette loi tait accompagne dun moratoire de 15 ans sur toute dcision concernant le devenir long terme des dchets et imposait un rendez-vous en 2006 devant le parlement afin que des dcisions puissent tre prises. Le pilotages des axes 1 et 3 ont t confis au CEA, et laxe 2 lANDRA (Agence Nationale pour la gestion des Dchets RAdioactifs). Il faut noter que les combustibles irradis et non retraits (une partie des combustibles UOX et la totalit des combustibles MOX) ne sont pas concerns par cette loi, mme sils contiennent une quantit importante dAM et de produits de fission. Pour les dchets actuellement vitrifis, la solution implicitement retenue est un stockage dfinitif.

sition des dchets produits (taux de combustion plus lev) et dautre part, sur la caractrisation du colis et de son comportement long terme. La reprise et le reconditionnement de dchets anciens sont galement tudis. La diminution des volumes de dchets est, pour une grande part, obtenue grce au zonage des ateliers, au tri, au recyclage et une amlioration des mthodes de mesure et caractrisation des colis (mthodes non destructives). Actuellement, le volume de dchets aprs traitement des combustibles est rduit denviron un facteur 4. Notons enfin quen 10 ans, le rejet des effluents liquides de La Hague a t divis par presque 10.
La Vitrification des HA-VL

Les produits de fissions et les actinides mineurs (soit environ 99 % de la radioactivit des dchets) sont homogniss dans un verre borosilicat puis couls dans un Conteneur Standard de Dchets (CSD). La principale source de dgradation long terme du verre est lirradiation par les actinides mineurs et par les PF, qui se traduit par une production de chaleur denviron 2 kW par colis. Des tudes exprimentales (irradiations, lixiviation...) et numriques, ainsi que ltude danalogues archologiques (lobsidienne, verre volcanique, est trs proche du verre utilis pour la vitrification) montrent les trs bonnes capacits de confinement de ce type de conteneur. Bien que ce procd industriel soit bien matris, des tudes continuent afin de pouvoir augmenter la teneur en dchets (15 % en masse actuellement) en utilisant des procds de vitrification par induction directe en creuset froid qui permettent daller jusqu 22 % en masse.
Le Compactage

Les gaines contenant le combustible et les pices de structure sont dcoupes, laves dans un bain dacide nitrique, puis compactes en galette avant dtre mises dans des CSD. Ces dchets MA-VL reprsentent environ 1 % de la radioactivit des dchets (produits dactivation suite aux captures neutroniques).
La Cimentation et le Bitumage des FMA

Les grands axes de recherche

Conditionnement - Entreposage - Stockage
Conditionnement

Ces procds consistent bloquer les dchets (liquides ou solides) dans une matrice de ciment ou de bitume. Le volume des colis ciments tant environ deux fois celui du dchet brut, de nouveaux ciments (sulfo-alumineux, bton-fibre) ont t dvelopps afin dincorporer de plus grandes quantits et varits de dchets. Le bitumage 5 a montr des problmes de gonflement (dgagement de gaz d au rayonnement). Rcemment, il a t montr que le dopage de ces bitumes avec des sels de cobalt rduit sensiblement ce gonflement.
Entreposage

Les tudes concernant le conditionnement portent, dune part sur lamlioration de procd (rduction des volumes, plus faible production de dchets secondaires...) pour prendre en compte lvolution de la compo4. Du nom de son rapporteur, C. Bataille.

Par dfinition un entreposage est temporaire. Dans le cadre de la loi de 1991, des tudes gnriques ont t
5. Il nest actuellement rserv que pour les effluents souds incompatibles avec la vitrification ou la cimentation.

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menes sur un entreposage longue dure 1e-02 (100 300 ans) en surface ou en subsurface. 1e-03 Un entreposage demande une mainteLimite = 0.25mSv/an nance et suppose donc que la socit en 1e-04 assure le contrle pendant des sicles. Comme la stabilit de la socit ne peut 129I 1e-05 tre suppose sur de telles priodes, il faut 1129 36CI CI36 79Se prendre en compte le cas o cette mainteCumul Cumul 1e-06 nance serait interrompue pendant des priodes assez longues (10 ans) sans dimi1e-07 nuer la sret de lentreposage. Ceci implique que les dchets entreposs soient 1e-08 conditionns et que les composants soient aussi simples et passifs que possible. 1e-09 Concernant les HA-VL, les tudes ont retenu lutilisation de conteneurs en acier 1e-10 1 000 10 000 1e+05 1e+06 pouvant accueillir 6 CSD ; les assemblages Temps (ans) 6 seraient mis dans des de combustible us conditions normales) de la tuis individuels tanches, eux-mmes pla- Figure 1siteEvolution (dans desBure) contenant des dchetsdose en fonction du temps lexutoire pour un de stockage (type vitrifis. cs dans un conteneur analogue. La corrosion de ces conteneurs est estime (dans les conditions normales) 0,8 % de leur paisseur en pour ces modles et ventuellement confirmer ou infir350 ans. Les colis ne produisant pas ou peu de chaleur mer certaines hypothses ; cest pour cela que dans le (MA-VL) seraient placs dans un conteneur en bton. cadre de la loi Bataille, deux laboratoires souterrains Lentreposage se ferait alors en surface ou en subsurface. devaient tre construits pour tudier un site de stockage dans largile, et un autre dans le granit. Concernant ce Stockage dernier, suite aux oppositions rencontres, aucun site na pu tre choisi et seules des tudes gnriques ainsi Par opposition lentreposage, le stockage en couque des exprimentations dans des laboratoires trangers che gologique a vocation tre dfinitif. Cependant, et (Sude, Suisse, Canada et Finlande) ont t menes sans cest sans conteste lun des apports de la loi de 1991 avec aboutir la faisabilit dun centre de stockage en France. les dbats citoyens, il est maintenant admis par tous les Pour les tudes dans largile, le laboratoire souterrain de acteurs quun stockage doit tre rversible : le site de Bure a t construit (couche dargile dure 500 m). stockage sera ferm par tapes successives, chaque tape rendant plus difficile la rversibilit ; il sagit donc dun Les rsultats des tudes ont montr la faisabilit passage graduel du rversible lirrversible (fermeture scientifique sur ce site du stockage des dchets HA-VL du site). (faible permabilit, homognit de la couche, absence de faille, sismicit trs faible, circulation deau trs faible Un stockage gologique doit limiter le relchement et lente...). Des donnes concernant la mobilit et la des radionuclides, retarder et attnuer le temps de rtention de certains radionuclides ont pu tre migration pour les lments qui pourraient en sortir, et obtenues ; il a t montr, comme cela avait t consempcher la circulation deau, principal vecteur de la tat avec des analogues naturels 7, que les actinides, dont radioactivit, qui dgrade les colis. la mobilit est trs faible, restent sur le site de stockage Un certain nombre dtudes bases sur la modlisa(migration de quelques mtres en un million dannes), tion des processus gouvernant lvolution long terme mme aprs dgradation de celui-ci ; les conclusions des du stockage (comportement des barrires ouvrages, tudes de lANDRA montrent que limpact sur lenvicomportement des radionuclides...) ont t menes en ronnement est d au chlore 36, liode 129 et au prenant des hypothses conservatives et en tudiant slnium 79 8 (voir figure 1). divers scnarios (volution normale, dfaillance des Mme dans le cas o tous les tuis de combustibles colis, volutions climatiques...) ; elles englobent de trs uss non retraits seraient stocks et dfaillants, la dose vastes aspects qui concernent la physique, la chimie et la reste infrieure dun facteur dix au seuil de 0,25mSv/an mcanique. Les matriaux doivent avoir de bonnes proprits thermo-hydro-mcaniques pour viter que les volutions temporelles de temprature, de teneur en 7. En 1972 des racteurs nuclaires naturels ont t dcouverts eau ou de composition chimique ne les dtriorent. Des Oklo (Gabon), qui ont fonctionn il y a 2 milliards dannes. Les conditions gologiques, et notamment la teneur du minerai en exprimentations de terrain doivent fournir des donnes 235
Dose (Sv/an)

6. Bien que ntant pas au sens de la loi un dchet, les combustibles uss ont t considrs dans ltude.

U ont provoqu une raction en chane spontane. Cette dcouverte a notamment permis dtudier la migration des actinides dans la roche. 8. Ces tudes ont montr que les mobilits du Cs et du Tc avaient trs largement t surestimes.

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fix comme limite admissible que pourrait recevoir le public en plus de la radioactivit naturelle (~ 2,4 mSv/an en France).
Radiotoxicit en Sv/TWh lectrique

10

10

10

UOX sans retraitement UOX avec extraction U/Pu (PUREX) UOX avec extraction U/Pu/AM (DIAMEX)

Sparation

10

7 Comme nous lavons dj dit, lobjectif 10 UOX irradi du retraitement des dchets est bas sur leur 6 10 concentration dans un volume plus faible ; Minerai U naturel luranium et le plutonium des combustibles 5 10 uss sont quant eux extraits (procd Purex, figure 3a), en tant que matire valoVerre actuel 4 10 risable. Il a t montr que le procd Purex, bas sur la dissolution des combustiProduits de Fission 3 10 bles uss dans de lacide nitrique, pouvait extraire des quantits significative de Np, 2 10 7 2 3 4 8 5 6 Tc et I (prs de 99 % de liode peut tre 10 1 10 10 10 10 10 10 10 rcupr). Temps en annes Les AM dominent la radiotoxicit Figure 2 Radiotoxicit dassemblages UOX et MOX en fonction du retraitement choisi. long terme (cf. figure 2) ; de plus, ils sont les principaux responsables du dgagement de chaleur qui est un facteur limitant pour Combustible le dimensionnement dun stockage goloTBP Acide Nitrique UOX us gique. De nouveaux extractants slectifs ont Solution Dissolution Extraction U, Pu, PF, AM donc t mis au point pour extraire les actinides mineurs dominants (Am et Cm) ainsi que le Cs : le principe de cette sparation gaines de combustible Pu U PF+AM + 0.1% (U, Pu) pousse est bas sur deux procds, Diamex et Sanex (figure 3b), qui oprent sur le a) Procd Purex. Le combustible us est dissout dans de lacide nitrique pour le sparer des substrat du procd Purex. gaines ; le TriButylPhosphate (TBP) permet alors dextraire dune part les AM et les PF et dautre part de sparer lessentiel du Pu et lU. Le TBP est alors rgnr. Les tests effectus sont trs concluants et une extraction a t ralise sur 13 kg de Combustible Lanthanides combustible irradi dans des conditions Sanex Purex Diamex UOX us + AM proches des conditions industrielles avec des taux de perte de lordre de 0,1%. U Pu Am, Cm Lanthanides PF Le csium doit tre spar par des calixarnes, molcules permettant de le b) Sparation pousse. A la suite du procd Purex, les PF (sauf les lanthanides) sont extraits de piger (taux de rcupration de lordre de la solution (procd Diamex) ; ensuite le Cm et lAm sont spars des lanthanides (procd 99,9 % en laboratoire). Les recherches conSanex). tinuent pour essayer de trouver des extractants qui soient trs slectifs, donnant des Figure 3 Procds de sparation chimique. taux de rcupration levs 9 en des temps compatibles avec les exigences industrielles, rsistants contact avec des alliages bas point de fusion. La rcuaux radiations, rgnrables et incinrables afin de minipration slective des lments se fait par les mtaux miser la production de dchets secondaires. fondus, lectrodposition et prcipitation (mcanismes doxydo-rduction). Lintrt de cette technique rside Paralllement cette voie hydromtallurgique, des dune part dans sa faible sensibilit la radiolyse, qui fait recherches prospectives sont menes sur la pyrochimie quil nest pas ncessaire de laisser dcrotre le combustiqui pourrait sappliquer aux combustibles des racteurs ble us, et dautre part dans laugmentation des concene gnration. Le principe gnral de cette mthode de 4 trations en matire fissile 10 entranant donc, en est la mise en solution des lments sparer dans un principe, une compacit du dispositif. Il serait galebain de sels fondus (halognures alcalins et alcalinoment possible dextraire ensemble tous les transuraniens. terreux) haute temprature. Ces sels sont mis en
Rgn

i rat

9. Ce taux de rcupration est un paramtre trs sensible sur la radiotoxicit des dchets gnrs.

10. Pour que les procds aqueux soient efficaces, la concentration doit tre assez faible.

14

on

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Par contre les sels fondus sont trs corrosifs, les taux de sparation sont actuellement assez bas et la mise en uvre technologique nest pas prouve. Transmutation La transmutation permet, par raction nuclaire, de transformer un corps en un autre. Le but recherch est de transformer des isotopes radioactifs vie longue en isotopes stables ou vie courte. Pour ce faire, on les placerait en racteur (ddi ou non), afin de profiter de hauts flux de neutrons. Cela nest pas sans impact sur la conduite du racteur dont le nombre de neutrons disponibles pour entretenir son fonctionnement (raction en chane de fission) est gnralement limit. En thorie, la transmutation des produits de fission qui se dsintgreront en corps stables aprs capture de neutrons ou des actinides mineurs dans ce cas la transmutation consiste les faire fissionner, on parle alors dincinration est possible. Les produits de fission vie longue sont le csium 135, liode 129 et le techntium 99. La transmutation du csium requiert une sparation isotopique lourde qui la rend impossible de faon significative. Pour liode 129 et le Tc 99, il serait possible de raliser des cibles places dans un racteur, mais dune part cela ncessite plusieurs recyclages en raison de faibles rendements de transmutation et dautre part, pour liode, aucune cible de stabilit suffisante na pu tre fabrique. Ainsi, seule la transmutation des AM est actuellement rellement envisage. Elle ncessite donc leur sparation pralable. Deux solutions sont alors possibles : soit la transmutation homogne (les AM sont mlangs au combustible du racteur lectrogne) soit htrogne (des crayons ou cibles spcifiques sont placs dans le racteur). Il est ensuite possible de grer le combustible ou la cible en un ou plusieurs cycles de combustion : le mono-recyclage (un passage en racteur) ou le multirecyclage (plusieurs passages pour augmenter le taux de transmutation). Le spectre des neutrons est aussi important : il peut tre thermique (neutrons lents) comme dans les REP actuels ou rapides comme dans les RNR. Enfin, la transmutation peut tre faite dans des racteurs lectrognes ou dans des racteurs ddis, qui seraient alors des racteurs sous-critiques pilots par acclrateur ou ADSR pour Accelerator-Driven Subcritical Reactors. Dans les racteurs critiques, la transmutation homogne ne permet pas de mettre trop dAM en raison des paramtres de sret contrlant le pilotage 11 du racteur (au maximum 5 % en masse). Les taux dincinration sont assez faibles (30 %) et il faut donc un multirecyclage du combustible.
11. En raison de la plus faible proportion de neutrons retards (voir encadr 1).

La transmutation htrogne permet datteindre en principe des taux de transmutation plus levs (de lordre de 90 %) en mono-recyclage en raison des plus fortes concentrations dAM qui peuvent tre introduites dans le cur du racteur, soit quelques dizaines de pourcents. Cependant, il se pose des problmes de fabrication des cibles de combustible (gonflement, thermique...). Ce mode de transmutation repose sur le procd de sparation pousse (Diamex et Sanex). La transmutation en racteur ddi (ADSR) permet de lever une part des contraintes sur la sret : le pilotage dun racteur sous-critique est assur par une source externe de neutrons (et non plus par les neutrons retards). La source externe de neutrons est constitue dun acclrateur de protons (1 GeV) de forte intensit (~ 10 mA) ; les protons viennent frapper une cible de mtal lourd (Pb, Pb-Bi, ...), la cible de spallation, pour produire des neutrons en cassant les noyaux du mtal. De nombreuses tudes sont en cours pour dmontrer la faisabilit et la sret de ce type de racteur ; les principaux problmes rsident dans la trs grande fiabilit requise de lacclrateur, dans la fabrication de la cible de spallation, dans les contraintes thermiques et mcaniques proximit du faisceau et dans la fabrication de combustibles trs riches en AM. Notons quun autre avantage des ADSR est de pouvoir initier la transmutation sans attendre la mise en place dune ventuelle quatrime gnration de racteurs.

2006 et aprs ?
Bilan pluridisciplinaire de la loi de 1991 Le premier bilan quon peut faire lissue de cette rtrospective est technique. Laxe 3 (entreposage et conditionnement) est relativement abouti ; certes, il y a encore de la recherche et du dveloppement poursuivre, mais des avances significatives ont t obtenues. Le bilan de laxe 1 (sparation et transmutation) est plus mitig : concernant la sparation pousse des progrs importants ont t raliss, avec dmonstration lchelle industrielle. La pyrochimie est bien moins avance mais des tudes sont en cours. A propos de la transmutation, de nombreuses tudes dincinration de Pu+AM par multirecyclage en RNR ont confirm les avantages de cette solution. Outre lextension significative des ressources en combustible nuclaire, ces RNR permettraient de stabiliser les stocks de Pu et AM, moyennant une concentration de ces derniers dans le cycle. Paralllement ces tudes, des progrs importants ont t raliss quant la conception et la comprhension des ADSR. Ces racteurs ddis lincinration des AM pourraient tre dmarrs, aprs des efforts de recherche et de dveloppement et la condition dune volont politique forte, indpendamment de larrive des RNR.
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La gestion des dchets nuclaires

Le bilan de la recherche sur le stockage gologique (axe 2) est galement plus mitig : peu de rsultats sur un stockage dans du granit ont vu le jour compte-tenu de limpossibilit de trouver un site dtude. Pour le stockage dans largile, le laboratoire de Bure a permis de complter de faon significative les bases de donnes utilises par les modles de simulation et une faisabilit de stockage est presque acquise ; cependant, en raison de retards dans la construction du laboratoire, tous les rsultats escompts nont pu tre obtenus et les tudes doivent se poursuivre. Il est noter que les tudes de faisabilit sont bases sur des modles et des hypothses conservatives mais, tant donn les chelles de temps considres, il est possible que certains vnements non explors puissent avoir des consquences dpassant les marges de sret. Aprs 15 ans de recherches, le bilan de la loi de 1991 stablit bien au-del des seules avances techniques que nous venons dvoquer. Elle a permis la recherche acadmique (CNRS et universits) de sinvestir dans ce domaine. Celle-ci a ainsi gagn une lgitimit indniable sur le sujet qui a permis au dbat technique de sortir de son cadre initial essentiellement industriel. A travers les diffrents groupements de recherche, de nombreuses disciplines se sont runies et ont travaill ensemble. Cet investissement a galement eu un impact sur la perception du public qui ne considre pas que le CNRS et les universits fassent partie dun lobby nuclaire . Lintervention des sciences humaines a permis de donner un clairage sur lacceptabilit sociale ; il faut souligner aussi limportance du dbat public cet gard. Cependant, on peut regretter que la loi se limite aux dchets vie longue et de haute activit, sans prendre en compte les autres matires (combustibles irradis, TFA...). Au terme fix par la loi de 1991, le 28 juin 2006, le parlement a dcid de poursuivre les recherches pour 10 ans, en insistant principalement sur la finalisation dun dossier sur le stockage gologique des dchets Bure. Il a t soulign que des recherches pour la sparation/transmutation devaient continuer jusquen 2012 afin de prparer larrive des racteurs de 4e gnration. Scnarios pour le futur du nuclaire et recherches associes Pour tablir un bilan complet des recherches menes depuis 1991, il est ncessaire de mettre en perspective leurs rsultats avec les diffrentes volutions possibles de la production dlectricit nuclaire en France. En effet, selon le type de scnario retenu pour les prochaines dcennies, la gestion des dchets nuclaires actuels et venir ne sera pas base tout fait sur les mmes technologies et ne posera pas non plus les mmes problmes.

Arrt ou poursuite du nuclaire, sans rupture technologique

Le scnario darrt le plus simple consiste ne pas renouveler le parc actuel, en abandonnant tout retraitement. Les dchets sont alors constitus des verres mais galement de tous les lments de combustibles uss qui saccumulent aprs larrt du retraitement. Dans le cas dun simple remplacement des REP par des EPR 12 , se pose la question de la poursuite du recyclage MOX du plutonium, permettant dviter son accumulation ( hauteur de 1 000 tonnes en 2100 en cycle ouvert). Le multirecyclage du plutonium serait mme envisageable en REP, condition dutiliser un support uranium enrichi (MOX UE).
Poursuite durable avec ruptures technologiques

Les scnarios de poursuite durable du nuclaire sont bass sur des technologies innovantes. Il sagit dans ce cas dassurer la transition des racteurs actuels vers des racteurs de 4e gnration capables de rgnrer leur inventaire fissile partir de leur chargement en noyaux fertiles (U-238 ou Th-232) quils tendent ainsi utiliser 100 %. Cest le cas des RNR, racteurs rapides combustible U/Pu, qui prsentent galement lavantage de pouvoir multirecycler la fois plutonium et actinides mineurs, rduisant fortement leur prsence dans les dchets. Tous ses scnarios supposent ainsi un net dveloppement des technologies de sparation, notamment bases sur la pyrochimie. La rgnration est galement possible partir de thorium, la fois en racteurs thermiques et en racteurs rapides. Cependant elle est plus difficile obtenir (du point de vue de la neutronique) que dans les RNR U/Pu. Du fait du nombre de masse plus bas du Th-232, la production dactinides mineurs est drastiquement rduite par rapport au cycle U/Pu, gnrant des radiotoxicits de dchets infrieures de un deux ordres de grandeur. Lintrt de scnarios bass sur un cycle Th/U-233 justifie par exemple les tudes actuelles de production dU-233 en racteurs existants. De nouvelles priorits de recherche pour la gestion des dchets A la lumire des deux grandes catgories de scnarios que nous venons de distinguer, il est possible de dresser le bilan des recherches poursuivre ou initier selon la priorit quon leur accorde. Si lon se contente dun arrt ou dun simple prolongement du parc franais actuel, le bilan des 15 dernires annes de recherche centres sur la gestion des dchets actuels est satisfaisant, avec des tudes qui restent concrtiser, en particulier sur le stockage profond, mais sans grande innovation supplmentaire rellement ncessaire.
12. Il sagit de la version amliore des REP.

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La gestion des dchets nuclaires

Si, au contraire, un consensus se forme pour une poursuite durable de la production dnergie nuclaire en France, il faut poursuivre la plupart des recherches inities de faon plus pousse et plus rapide. Les motivations possibles sont multiples, depuis le maintien ncessaire dun certain savoir-faire technologique jusquaux pressions conomiques et cologiques exerces par les nergies fossiles. Deux domaines de recherche privilgier seraient alors la chimie du retraitement et la physique des racteurs innovants. Les procds de sparation pousse doivent tre mis en uvre le plus tt possible, afin de nhypothquer aucune option pour le futur. En

complment, les tudes de racteurs doivent complter le panel des recyclages envisageables dune part, et prparer la venue ventuelle dune nouvelle gnration de racteurs dautre part.
POUR EN SAVOIR PLUS
Clefs CEA, Dchets radioactifs, des solutions en progrs continu, n 53, Hiver 2005-2006. Cahiers du CNRS n 5, Recherche et dchets nuclaires, une rflexion interdisciplinaire. MSH-Alpes, Fvrier 2006.

RAPPEL SUR LES UNITS

Becquerel (Bq) : unit de mesure de la radioactivit 1 Bq = 1 dsintgration par seconde Gray (Gy) : mesure de la dose absorbe, cest--dire de la quantit dnergie dpose. 1 Gy = 1 Joule/kg de matire irradie. On ne connat pas deffet biologique en dessous de 250 mGy. Sievert (Sv) : mesure de la dose quivalente (ou efficace), cest--dire des effets biologiques des rayonnements auxquels un organisme est expos. 1 Sv = 1 Gy x (facteur de pondration) propre chaque rayonnement et organe. Lunit la plus courante est le mSv (millisievert). La radioactivit moyenne en France induit une dose quivalente annuelle par habitant de 2,4 mSv.

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