1

ЛЕКЦИЯ 2
МОДЕЛЬ ПОЛЯРИЗАЦИИ НЕЛИНЕЙНОЙ АНИЗОТРОПНОЙ СРЕДЫ. ТЕНЗОР
НЕЛИНЕЙНОЙ ВОСПРИИМЧИВОСТИ.

Пусть нелинейный электронный осциллятор возбуждается двумя линейно

одинаково поляризованными плоскими волнами на разных частотах ω1 и ω2.
Тогда квадратичный член нелинейной силы (1.7) приведет к появлению 4-х
волн поляризации на частотах 2ω1, 2ω2, (ω1 + ω2) и (ω1 - ω2), кубичный – на
частотах 3ω1, 3ω2 2ω1 + ω2, 2ω1- ω2 ω1 +2 ω2, ω1 -2 ω2. Если, как и прежде,
электрическое поле направлено вдоль оси ОХ, то поляризацию в
квадратичной среде можно представить в виде

P = P (1) + P (2) + ... = χ (ω1 ) Eω1 + χ (ω2 ) Eω2 + χ (−ω1 ) E−ω1 + χ (−ω2 ) E−ω2
+ χ (ω1 , ω1 ) Eω1 Eω1 + χ (−ω1 , −ω1 ) E−ω1 E2ω1 + χ (ω2 , ω2 ) Eω2 Eω2 + χ (−ω2 , −ω2 ) E−ω2 E−ω2
+2 χ (ω1 , ω2 ) Eω1 Eω2 + 2 χ (ω1 , −ω2 ) Eω1 E−ω2 + 2 χ (−ω1 , −ω2 ) Eω1 Eω2 + 2 χ (−ω1 , ω2 ) Eω1 E−ω2
= ( Pω1 + P−ω1 ) + ( Pω2 + P−ω2 ) + ( P2ω1 + P− 2ω1 ) + ( P2ω2 + P− 2ω2 ) + ( Pω1 +ω2 + P−ω1 −ω2 ) + ( Pω1 −ω2 + Pω2 −ω1 )

В кубичной среде

P = P (1) + P (3) + ... = χ (ω1 ) Eω1 + χ (ω2 ) Eω2 + χ (−ω1 ) E−ω1 + χ (−ω2 ) E−ω2
+ χ (ω1 , ω1 , ω1 ) Eω1 Eω1 Eω1 + χ (ω1 , ω2 , ω2 ) Eω Eω2 Eω2
2

+ χ (−ω1 , −ω1 , −ω1 ) E−ω1 E−ω1 E−ω1 + χ (−ω1 , −ω2 , −ω2 ) E−ω E−ω2 E−ω2
2

+3χ (ω1 , ω1 , ω2 ) Eω1 Eω1 Eω2 + 3χ (ω1 , ω2 , ω2 ) Eω1 Eω2 Eω2

+3χ ( −ω1 , −ω1 , −ω2 ) E−ω1 E−ω1 E−ω2 + 3χ (−ω1 , −ω2 , −ω2 ) E−ω1 E−ω2 E−ω2
+3χ (ω1 , ω1 , −ω2 ) Eω1 Eω1 E−ω2 + 3χ ( −ω1 , ω2 , ω2 ) E−ω1 Eω2 Eω2
+3χ ( −ω1 , −ω1 , ω2 ) E−ω1 E−ω1 Eω2 + 3χ (ω1 , −ω2 , −ω2 ) Eω1 E−ω2 E−ω2

Анализируя структуру Фурье – компоненты квадратичной и кубичной

поляризуемостей на частоте ω ′ и обобщая результат на случай
многочастотного внешнего светового поля, получаем для случая, когда все
волны имеют одинаковую линейную поляризацию:

P (2) (ω ′) = ∑ χ (ω , ω ) E
ω1 ,ω2
1 2 ω1 Eω2 δω1 +ω2 ,ω ′ ≡ ∑ χ (ω
ω1 ,ω2
1 + ω2 = ω ′) Eω1 Eω2 ;

(2.1)

P (3) (ω ′) = ∑
ω1 ,ω2 ,ω3
χ (ω1 , ω2 , ω3 ) Eω1 Eω2 Eω3 δω1 +ω2 +ω3 ,ω ′ ≡ ∑
ω1 ,ω2 ,ω3
χ (ω1 + ω2 + ω3 = ω ′) Eω1 Eω2 Eω3

(2.2)

Суммирование проводится по частотам всех Фурье-компонент светового поля

(как положительным, так и отрицательным), которые в сумме дают Фурье-
компоненту на данной частоте ω ′ . Переходя, с помощью обратного
 2

преобразования Фурье, к временно́ му представлению нелинейных

поляризаций, находим для квадратичной поляризации
∞ ∞
dω dω
∫P = ∫ χ (ω1 + ω2 = ω )e− iωt Eω1 Eω2
− iωt
P (t ) =(2) (2)
(ω )e
−∞
2π −∞ 2π
∞ ∞ ∞
dω
−∞
∫ χ (ω1 + ω2 = ω )e − iωt ∫ Eω1′δ (ω1′, ω1 )dω1′−∞∫ Eω2′ δ (ω2′ , ω2 )dω2′ =
2π −∞
∞ ∞ ∞ ∞ ∞
dω dτ dτ
∫ χ (ω ∫ Eω1′ dω1′ ∫ e − (ω1′ −ω1 )τ1 1 ∫ Eω2′ d ω2′ ∫ e− (ω2′ −ω 2 )τ1 2 =
− iω t
+ ω2 = ω )e (2.3)
2π −∞ 2π −∞ 2π
1
−∞ −∞ −∞
∞ ∞ ∞
d ω d ω1′ dω2′
∫∫
−∞ −∞
E (τ 1 ) E (τ 2 )dτ1dτ 2
−∞
∫ χ (ω 1 + ω2 = ω )e − iωt e − iω1′t e− iω2′ t
2π 2π 2π
=

∞ ∞ ∞ ∞

∫ ∫ E (τ ) E (τ
−∞ −∞
1 2 ) χ (t − τ1 , t − τ 2 )dτ1 dτ 2 = ∫ ∫ χ (τ ,τ
−∞ −∞
1 2 ) E (t − τ1 ) E (t − τ2 )dτ1 dτ2

Аналогичным образом получаем выражение для временного представления

кубичной поляризации:
∞ ∞

P (t ) = ∫ ∫ E (τ ) E (τ ) E (τ 3 ) χ (t − τ1 , t − τ 2 , t − τ3 ) dτ1 dτ2 dτ3 =

(3)
1 2
−∞ −∞
∞ ∞
(2.4)

∫ ∫ χ (τ ,τ
−∞ −∞
1 2 ,τ 3 ) E (t − τ1 ) E (t − τ 2 ) E (t − τ3 )dτ1 dτ2 dτ3

Из формул (3),(4) следует, что нелинейная квадратичная поляризация

определяет отклик среды в данный момент времени как реакцию на
совместное действие двух импульсов: в моменты t − τ 1 и t − τ 2 , а нелинейная
кубичная поляризация - на совместное действие трех импульсов: в моменты
t − τ 1 , t − τ 2 и t − τ 3 . Соответственно, функция χ (τ 1 ,τ 2 ) описывает отклик среды
на одновременное действие двух δ-образных импульсов δ (t − τ 1 ), δ (t − τ 2 ) , а
функция χ (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) - трех импульсов δ (t − τ 1 ), δ (t − τ 2 ), δ (t − τ 3 ) . Согласно
принципу причинности, все функции мгновенного отклика должны
обращаться в нуль при отрицательных значениях хотя бы одной переменной:

χ (τ 1 ,τ 2 ) = 0 при τ 1 <0 или τ 2 <0;

χ (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) =0 при τ 1 <0, или τ 2 <0 или τ 3 <0 (2.5)

Как уже указывалось, квадратичная поляризация отсутствует в средах,

симметричных относительно преобразования инверсии, т.е. замене
любого направления на противоположное.

Поляризация нелинейной анизотропной среды

В анизотропной среде связь между вектором поляризации и полем имеет

тензорный характер. Обобщение полученных выражений на случай
 3

анизотропной среды приводит к следующим выражениям для вектора

r
поляризации P в спектральном и временном представлении:

r r r r r r
P = Px ex + Py ey + Pz ez ≡ ∑
j = x, y, z
Pj ej ≡ Pj ej ;
(2.6)
Pj (ω ) = Pj(1) (ω ) + Pj(2) (ω ) + Pj(3) (ω ) + ...;
Pj (t ) = Pj(1) (t ) + Pj(2) (t ) + Pj(3) (t ) + ...

Линейная поляризация
∞
Pj(1) (ω ) = ∑
l =x, y,z
χ jl (ω ) El (ω ); Pj(1) (t ) = ∫χ jl (τ ) El (t − τ );
−∞
∞
(2.7)
dω
χ jl (t ) = ∫χ
−∞
jl (ω )e −iωt
2π

Квадратичная поляризация:

Pj(2) (ω ) = ∑ ∑ ∑
ω1 ,ω2 l = x , y , z m = x , y , z
χ jlm (ω1 + ω2 = ω ) El (ω1 )Em (ω2 ) ≡ χ jlm (ω = ω1 + ω2 ) El (ω1 ) Em (ω2 );
∞ ∞
Pj(2) (t ) = ∑ ∑ ∫ ∫χ
l = x , y , z m = x , y , z −∞ −∞
jlm (τ 1 ,τ 2 ) El (t − τ1 ) Em (t − τ 2 )dτ1 dτ 2 ; (2.8)

∞ ∞
dω1 d ω2
∫e ∫
− iω1t
χ jlm (τ 1 ,τ 2 ) = χ jlm (ω = ω1 + ω2 )e− iω2t
−∞
2π −∞ 2π

Кубичная поляризация:

Pj(3) (ω ) = ∑∑∑ χ jlms (ω = ω1 + ω2 + ω3 ) El (ω1 ) Em (ω2 ) Es (ω3 );

l m s
∞ ∞ ∞
Pj(3) (t ) = ∑∫ ∫ ∫χ
l , m. s −∞ −∞ −∞
jlms (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) El (t − τ1 ) Em (t − τ 2 ) Es (t − τ3 ) dτ1 dτ2 dτ3 ; (2.9)
∞ ∞ ∞
d ω1 d ω2 dω3
∫e ∫ ∫χ (ω = ω1 + ω2 + ω3 )e − iω3t
− iω1t
χ jlms (τ 1 ,τ 2 ,τ 3 ) = e− iω2t ;
2π −∞ 2π 2π
jlms
−∞ −∞

В символическом виде вектор спектральной компоненты нелинейной

поляризации анизотропной среды записывается в виде:
r r
P (1) (ω ) = χˆ (ω ) : E (ω );
r r r
P (2) (ω ) = χˆ (ω = ω1 + ω2 ) : E (ω1 ) E (ω2 ); (2.10)
r r r r
P (3) (ω ) = χˆ (ω = ω1 + ω2 + ω3 ) : E (ω1 ) E (ω2 ) E (ω3 ).

(по повторяющимся индексам везде производится суммирование).

 4

Запишем выражение для поляризуемости в однородной квадратичной среде,

если облучающее световое поле содержит только одну частоту ω , но,
возможно состоит из волн разной линейной поляризации – вдоль осей OX и
OY:

Px(1) (ω ) = χ xx (ω ) Ex (ω ); Py(1) (ω ) = χ yy (ω ) Ey (ω );
Px(2) (2ω ) = χ xxx (ω ) Ex (ω ) Ex (ω ) + χxxy (ω ) Ex (ω ) Ey (ω ) + χxyx (ω ) Ey (ω ) Ex (ω )
+ χ xyy (ω ) E y (ω ) Ey (ω ) = χxxx (ω ) Ex (ω ) Ex (ω ) + χxyy (ω ) Ey (ω ) Ey (ω )
+ Ex (ω ) E y (ω )( χ xxy (ω ) + χxyx (ω ));

Тензоры линейной и нелинейной электрической восприимчивости в

нелинейной оптике имеют следующие традиционные обозначения:

χˆ (1) ≡ αˆ ; χˆ (2) ≡ χˆ ; χˆ (3) ≡ θˆ

Тензор линейной восприимчивости

χˆ (1) ≡ αˆ = { α jl } ; α jl = αlj ; j , l = x, y, z ≡ 1, 2,3

(2.11)

Это симметричный тензор второго ранга. Выбором соответствующей системы

координат он может быть приведен к диагональному виду

 α xx 0 0   α11 0 0 
αˆ jl =  0 α yy  
0  ≡  0 α 22 0 

(2.12)
 0 0 α zz   0 0 α 33 


Для изотропных сред и кристаллов, относящихся к кубической системе

α11 = α 22 = α33 = α (ω ) . В этом случае мы приходим к формуле
r r
P (ω ) = α (ω ) E (ω ) (2.13)

Случай α11 = α 22 ≠ α33 соответствует одноосным кристаллам (с оптической осью

вдоль оси z). К ним относятся кристаллы тетрагональной, гексагональной
тригональной систем. Наиболее известные из употребляемых в НЛО
одноосных кристаллов, это - дигидрофосфат калия (KDP), йодат лития
(LiJO3),ниобат лития (LiNbO3), прустит (Ag3AsS3) и др. Случай α11 ≠ α 22 ≠ α33
соответствует двуосным кристаллам, к которым относятся кристаллы
ромбической, моноклинной и триклинной систем. Двуосными являются такие
высокоэффективные в НЛО кристаллы, как КТР (титанил-фосфат калия
KTiOPO4), ниобат калия (KNbO3) и др.

Фурье компонента вектора электрической индукции в линейной среде

 5
r r r r r r
D(ω ) = E (ω ) + 4π P (ω ) = E (ω ) + 4παˆ : E (ω ) = ( 1 + 4παˆ ) : E (ω );
0 j≠l
D j (ω ) = ∑ (δ jl + 4πα jl ) El (ω ); δ jl = 
j =l
l =1,2,3 1

Ведем тензор линейной диэлектрической проницаемости

εˆ ≡ 1 + 4παˆ ; ε jl = δ jl + 4πα jl (2.14)

Тогда

r r
D(ω ) = εˆ (ω ) : E (ω ); D j (ω ) = ∑ε
l =1,2,3
jl (ω )El (ω ) (2.15)

Тензоры квадратичной и кубичной восприимчивостей:

χˆ = { χ jlm } ; j , l , m = x, y, z ≡ 1, 2,3;
(2.16)
θˆ = { θ jlms } ; j , l , m, s = x, y, z ≡ 1, 2,3

Это тензоры второго и третьего ранга соответственно. Характерные числовые

значения восприимчивостей диэлектриков (вдали от резонанса в
пренебрежении дисперсией)

α ≈ 1;
χ ≈ 10−13 − 10−11 м / В = 10−11 − 10−9 см / В; (2.17)
θ ≈ 10 −23
− 10−21
м / В = 10 −19
− 10 −17 2
см / В 2

Например, для кристаллов KDP χ ≈ 0, 4 ⋅10−10 см / В , а для KTP χ ≈ 0, 2 ⋅10−10 см / В .

Для ниобата лития (LiNbO3) χ ≈ 14 ⋅10−10 см / В . Поскольку величина лазерного
поля в обычных экспериментах лежит в диапазоне 104 – 105 В/см, разложение
нелинейной поляризации по степеням нелинейности быстро убывает с
увеличением порядка нелинейности. Поэтому порядок нелинейности среды
определяется первым нелинейным членом разложения (квадратичным или
кубичным).

Для кристаллов, обладающих центром симметрии, изотропных сред

(жидкостей, газов) как уже отмечалось, квадратичная поляризуемость равна
нулю*). Поэтому нелинейность этих сред в низшем определяется кубичной
восприимчивостью. Такие среды называют кубично-нелинейными.
Изотропные среды часто называют также Керровскими средами.

Если кристалл обладает квадратичной восприимчивостью, то именно она

будет давать основной вклад в его нелинейные свойства. Такие среды
называют квадратично-нелинейными. Из 32 кристаллических классов
квадратичной восприимчивостью обладают 20 классов и все относящиеся к
ним кристаллы являются пьезоэлектриками (электро-оптический эффект
Поккельса наблюдается только в таких кристаллах).
 6

_____________________________________________________________________________________
*)
Действительно, при преобразовании координат компоненты тензора преобразуются как произведения

соответствующих координат: например компонента тензора χ122 преобразуется как xyy , а компонента
χ 223 как yyz . Выполним преобразование инверсии относительно центра симметрии кристалла:

x → −x y → −y z → − z . При этом все компоненты тензора χ ijk должны изменить знак, поскольку

изменяют знак нечетное число координат: χ ijk → − χijk . Однако в силу центральной симметрии кристалла,
инверсия координат не должна отразиться на его свойствах, т.е. должно выполняться χ ijk = − χijk , что
возможно только при χ ijk = 0 .

Свойства симметрии тензора квадратичной восприимчивости. Тензор χ̂

всегда симметричен относительно перестановки двух последних индексов:

χ jlm = χ jml (2.18)

Поэтому число его независимых компонент не превышает 18. В

действительности, в большинстве кристаллических структур это число
(определяемое симметрией кристалла) значительно меньше. Так например,
для кристалла KDP (и всех относящихся к точечной группе симметрии 42m )
тензор χ̂ имеет лишь два независимых компонента

χ123 = χ132 = χ231 = χ213 ; χ312 = χ321. (2.19)

Вдали от резонансов, где дисперсия выражена достаточно слабо, тензор

квадратичной восприимчивости оказывается симметричным относительно
перестановок по всем трем индексам. Это свойство симметрии тензора
известно как «соотношения Клеймана»:

χ jlm = χlmj = χmjl = χljm = χ jml = χmlj (2.20)

С учетом этих соотношений число независимых компонент тензора

квадратичной восприимчивости сокращается до 10.

Свойства симметрии тензора кубичной восприимчивости. Тензор θˆ

симметричен относительно перестановки трех последних индексов:

θ jlms = θ jmsl = θ jslm = θ jlsm = θ jsml = θ jmls (2.21)

Число независимых компонент этого тензора не может превышать 30. В

диэлектрике со слабо выраженной дисперсией для тензора кубичной
нелинейности также справедливы соотношения Клеймана, т.е. симметрия
относительно перестановок по всем четырем индексам.
 7

Значения компонент нелинейных восприимчивостей получают из

экспериментальных данных. С целью упорядочить обозначения, принятые в
теоретических и экспериментальных работах по нелинейной оптике, для
нелинейных восприимчивостей вместо квадратных тензоров χ ijk и θ jlms
принято использовать прямоугольный тензор dij . При этом учитывается то
обстоятельство, что в большинстве случаев нелинейные кристаллы являются
прозрачными в области используемых частот. В этой области инерционность
(дисперсия) нелинейного отклика пренебрежимо мала. Тогда для
квадратичной поляризации можно записать выражение

Pi (t ) = χijk E j (t ) Ek (t ) (2.22)

где коэффициенты χ ijk являются константами. В силу симметрии выражения

относительно перестановки индексов j ↔ k , можно упростить индексацию
значков, введя обозначения:

xx = 1 yy = 2 zz = 3
(2.23)
yz = zy = 4 xz = zx = 5 xy = yx = 6

Тогда тензор квадратичной восприимчивости превращается в матрицу

размерностью 3х6 , действующую на вектор

F1 Ex2 Ex2
F2 E y2 Ey2
F3 Ez2 Ez2
≡ =
F4 2 Ez E y Ez E y + Ey Ez
F5 2 E z Ex Ez Ex + Ex Ez
F6 2 Ex E y Ex E y + Ey Ex

Ex2
E y2
Px(2) d11 d12 d13 d14 d15 d`16
Ez2
Py = d 21
(2)
d22 d23 d24 d25 d26 (2.24)
2 Ez E y
Pz(2) d31 d32 d33 d34 d35 d36
2 E z Ex
2 Ex E y

В зависимости от группы симметрии кристалла тензор d ij в системе главных

осей кристалла имеет определенное количество нулевых компонент. Так,
кристаллы, относящиеся к классу 42m тетрагональной системы (например,
кристалл КДП), имеют всего три отличных от нуля компоненты, причем две из
них равны между собой (см. (2.19)):
 8

0 0 0 d14 0 0
dijk = 0 0 0 0 d14 0 (2.25)
0 0 0 0 0 d36

и компоненты тензора нелинейной поляризации принимают вид

Px(2) = 2d14 Ez E y
Py(2) = 2d14 Ez Ex (2.26)
Pz(2) = 2d36 Ex E y

Эти выражения можно еще упростить, если принять во внимание, что в

области прозрачности справедливы соотношения Клеймана, т.е. симметрия
компонент тензора χ ijk по всем трем индексам. При этом

d14 = χ xzy = χ zxy = d36 (2.27)

и компоненты квадратичной поляризации равны

Px(2) = 2d Ey Ez ; Py(2) = 2d Ex Ez ; Pz(2) = 2d Ex Ey . (2.28)

Комплексные восприимчивости.

В общем случае нелинейные восприимчивости для данной спектральной

компоненты поля являются комплексными величинами (см.(1.9),(1.10)).Вдали
от линий поглощения составляющие восприимчивостей много меньше
действительных:

Im α pp Re α ; Im χ pp Re χ ; Im θ pp Re θ ;

При этом, однако, для построения корректных моделей надо иметь в виду,
что

Im α : Re χ | E |; Im χ : Re θ | E |;

Эффекты, связанные с мнимой составляющей восприимчивости n-ого порядка,

оказываются, вообще говоря, сравнимыми с эффектами, обусловленными
действительной составляющей восприимчивости следующего,(n+1) – порядка.
Действительные составляющие нелинейных восприимчивостей
ответственны за эффекты генерации высших гармоник, а также эффекты
самофокусировки света и вынужденного рассеяния. Мнимые
составляющие нелинейных восприимчивостей ответственны за
многофотонное поглощение света и многофотонные процессы
ионизации атомов и диссоциации молекул.

Явления, связанные с действительной частью квадратичной

восприимчивости

Характерной чертой соответствующих НЛО эффектов, связанных с обменом

энергией между оптическими волнами разных частот, является их
зависимость от соотношения фаз волн, поскольку это соотношение
 9

определяет характер процесса энергообмена в нелинейной среде. Поэтому

эти эффекты называется когерентными НЛО эффектами.

Вектор напряженности электрического поля квазимонохроматической

световой волны:

r 1r r rr
1r r rr
r
E = eω A0 (r , t )eсi ( kс⋅r −ωt −ϕ ) + . . = eAω (r , t )eсi ( kс⋅r −ωt ) + . .; Aω ( r , t ) ≡ A0 e− iϕ
2 2

1 ∂A0
<< ω ; grad ( A0 ) <<k
A0 ∂t

Амплитудную функцию можно считать постоянной на расстояниях порядка

длины волны λ = 2π / k и в течении интервалов времени порядка периода
колебаний T = 2π / ω . В простейших моделях ее можно считать вообще
постоянной или не зависящей от поперечных координат (модель плоских
волн).

Вектор квадратичной поляризации:

r 1 r r rr
1 r r
P (2) = χˆ : eω eω Aω2 ei(2 k ⋅r −2 ωt ) + χˆ : eω eω A02 + c.c
4 4

В определенных условиях колебания дипольного момента на удвоенной

частоте приводят к излучению второй оптической гармоники. Тогда в среде
будут распространяться уже две волны среде на частотах ω ≡ ω1 и 2 ω ≡ ω2 .
r r
Волновые вектора этих волн соответственно, k1 и k2 Отклик квадратичной
среды на такое суперпозиционное оптическое поле

r 1 r r r r
1 r r r r
P (2) = χˆ : eω eω Aω2 ei (2 k1 ⋅r − 2ωt ) + χˆ : e2ω e2ω A22ω ei (4 k2 ⋅r −4ωt )
4 4
1 r r r r 1 r r r r
+ χˆ : eω e2ω Aω A2ω ei (( k1 + k2 )⋅r −3ωt ) + χˆ : eω e2ω A−ω A2ω eсi (( kс2 −k1 )⋅r −ωt ) + . .
2 2

На рисунке отражен двухкаскадный процесс обогащения спектра оптического

поля в квадратичной среде.
10